Dr Petar Lukanov

Dr Vijay K Anuganti

Prof. B Yulia Krupskaya

Anne-Marie Galibert

Dr Brigitte Soula

Dr Carmen Tilmaciu

Aldrik H Velders

Ruediger Klingeler

Bernd Büchner

Emmanuel Flahaut
email: flahaut@chimie.ups-tlse.fr

Dr A.-M Galibert

Büchner

Prof R Klingeler

Introduction

In the last decades encapsulated magnetic particles have been proposed and are now already used for various applications including electrochemical energy storage [ 1 ] or magnetic resonance imaging. [ 2 , 3 ] Carbon-encapsulated metal nanoparticles have received considerable attention because of their high chemical and thermal stabilities. [4][5][6] This applies in particular for medical applications where the coating of the nanoparticles with different materials like carbon shells or surfactant brings many advantages. [ 7 , 8 ] Bystrejewski et al . [ 9 ] reported an arc-plasma method for carbon-encapsulation of magnetic FeNdB nanoparticles for potential bioapplication in drug delivery, cancer therapy or magnetic resonance imaging (MRI). Several preparation methods, such as thermal decomposition of organic complexes, [ 10 ] arcdischarge (or modifi ed arc-discharge) [ 11 ] or CVD (chemical vapour deposition) have been employed. The arc-discharge method is the most popular but the CVD method should be considered for future industrial fabrication of carbon-encapsulated magnetic nanoparticles. Ruoff et al. [ 11 ] fi rst used arc-discharge synthesis for the preparation of carbonencapsulated single-crystal LaC 2 nanoparticles with sizes up to 40 nm. Following this procedure Saito et al. [ 12 , 13 ] managed to encapsulate magnetic materials like Co and Co 3 C (50-200 nm), and most of the rare-earth metals (Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Lu, Sm, Eu and Yb). Due to the low costs, high yield and simplicity, the CCVD method is a good candidate for future industrial fabrication of carbon-encapsulated magnetic nanoparticles, such as Co. [ 14 ] Flahaut et al . [ 15 ] reported the CCVD preparation of very small carbon-encapsulated cobalt nanoparticles (5-15 nm) involving reduction by a H 2 /CH 4 mixture of a Mg 1 -X Co X O solid solution. In general, this method was used by the same authors to produce carbon nanotubes [ 16 ] but it was mentioned that when the CCVD conditions are correctly adapted, encapsulation of the catalytic nanoparticles by carbon shells with very limited CNT growth can be favoured. Recently, the CCVD method was successfully used in order to produce Fe/Co, [ 17 ] Ni [ 18 ] and Au [ 19 ] nanoparticles coated by carbon shells for magnetic resonance imaging or biofunctionalisation. CCVD was considered as the only viable method to synthesize carbon-encapsulated Fe nanoparticles. [ 20 ] Experimentally, Co@C nanoparticles were found to exhibit a higher saturation magnetization ( M s ) than Fe@C or Ni@C. [ 21 , 22 ] Another advantage of forming Co@C is that the samples contain no other phase (e.g., carbides) while the encapsulation prevents the oxidation of the small metal nanoparticles.

Here we report the synthesis of Co@C nanoparticles with a diameter range between 1 and 25 nm. Based on the method

CCVD Synthesis of Carbon-Encapsulated Cobalt Nanoparticles for Biomedical Applications

Carbon-encapsulated ferromagnetic Cobalt nanoparticles (Co@C) have been synthesized by catalytic chemical vapour deposition (CCVD). The nanoparticles, mainly ranging between 10 and 15 nm, are tightly encapsulated by 2-3 concentric graphitic carbon shells and protected from oxidation. Because of their magnetic properties (saturation magnetization of 106 emu/g and a coercivity HC of 250 Oe), Co@C nanoparticles have been investigated for hyperthermia application. Although the observed values of the specifi c absorption rate (28.7 W/gCo@C at 30 kA/m and 215.4 W/gCo@C at 70 kA/m) are slightly lower than required in actual hyperthermia therapies, the observed strong heating effect provides a very promising starting point for future clinical application. It is also demonstrated that these nanoparticles can at the same time be used for magnetic resonance imaging (MRI) with an effi ciency comparable to commercially available T2 contrast agents.

initially proposed by Flahaut et al. [ 15 ] who successfully synthesized very small Co@C nanoparticles, we modifi ed the CCVD conditions in order to improve and adapt the properties of the fi nal product to the requirements of biomedical applications such as diagnostics, i.e,. magnetic resonance imaging (MRI) contrast agents or therapeutics such as hyperthermia for localized cancer treatment. In our work, Co nanoparticles were formed by selective reduction of a Mg 0.92 Co 0.08 O solid solution by a H 2 -CH 4 gas mixture leading to their fast and tight encapsulation by graphitic carbon shells. Moreover, we investigated the magnetic properties of the synthesized Co@C nanoparticles and tested their applicability for both magnetic hyperthermia and as MRI contrast agent.

Magnetic resonance imaging (MRI) is a powerful non-invasive diagnostic technique used in clinical medicine for in vivo assessment of anatomy and biological function. The current MRI contrast agents in clinical use are in the form of either paramagnetic complexes [ 23 ] or superparamagnetic iron oxide nanoparticles (SPIO). [ 7 , 24 ] Paramagnetic complexes, which are usually gadolinium (Gd 3 + ) or manganese (Mn 2 + ) chelates, accelerate the longitudinal (T 1 ) relaxation of water protons and therefore exhibit bright contrast where they localize. On the other hand, superparamagnetic iron oxide nanoparticles are used as T 2 contrast agents which accelerate the transverse (T 2 ) relaxation of (water) protons and exhibit dark contrast. The saturation magnetization of transition metals like cobalt is 1422 emu/cm 3 , [ 25 ] which means that Co@C nanoparticles may have a larger effect on proton relaxation, leading to improved MR contrast. In this paper, the MR characterization of Co@C nanoparticles in solid phantoms is presented, demonstrating possible applications as MRI T 2 contrast agents.

Another promising application of the carbon coated magnetic nanoparticles is their use as hyperthermia agents. Magnetic hyperthermia is a method of selective heating of tissues by applying alternating (AC) magnetic fi elds. Most of the research in this area is concentrated on iron oxide nanoparticles. [ 26 , 27 ] Metallic materials could offer some advantages due to their superior magnetic properties. Recently, there were several works focused on carbon-coated metallic nanoparticles where the heating effect of these materials was shown. [ 21 , 28 ] However, the materials still need to be improved for safe usage in current anticancer therapies. Here, we present hyperthermia studies of Co@C nanoparticles which show high saturation magnetization and rather promising heating ability.

Results and Discussion

Elemental analysis of the C-Co-MgO nanocomposite powder indicated a carbon content of 6. It is important to mention that no carbide (Co 3 C) was found, in comparison to the synthesis of Fe@C nanoparticles [ 32 ] where Fe 3 C is usually present in the samples. This is because Co 3 C, if formed at high temperature during the synthesis, is not stable at room temperature, i.e., it decomposes to the elements Co and C when cooling from high temperature, which is probably the mechanism of formation of the Co@C nanoparticles. [ 15 ] Application of the Scherrer equation using the (111) peak gave a crystallite size of ca . 9 nm, which could be used as a mean diameter of Co nanoparticles (not including the carbon shells).

The TEM observation of Co@C nanoparticles (Figure 1 c) showed that the sample was rather homogeneous, with only few carbon nanofi bres. The sample contained nanoparticles with a diameter ranging from 1 to 25 nm. Figure 1 d shows that the sample contained about 46% of Co@C nanoparticles with an average diameter of 11-15 nm (diameter distribution was obtained by manual measurement of the diameter of 70 individual nanoparticles from TEM and HRTEM images). HRTEM observations (Figure 1 e) indicated that the Co nanoparticles were coated, and thus protected, by two or three concentric carbon shells. It was observed that the Co nanoparticles size was not correlated with the number of surrounding carbon shells. However, if we consider that most Co@C nanoparticles were encapsulated within only 2 or 3 concentric shells, the size particle obtained from XRD data is in good agreement with HRTEM observations (ca. 10.4 nm for nanoparticles with 2 concentric shells, or ca. 11.1 nm in the case of nanoparticles with 3 concentric shells-using 0.345 nm as the distance between 2 consecutive carbon shells). We also observed the presence of empty carbon nanocapsules which gives some evidence that the non-protected Co metal was removed by the HCl treatment due to defective carbon structure.

The structural quality of the black C-Co solid was investigated by Raman spectroscopy. Figure 2 a represents a typical Raman spectrum of Co@C nanoparticles, which exhibits only two peaks at 1324 cm -1 (D band) and 1588 cm -1 (G band). The G band corresponds to the carbon in sp 2 hybridization and it is associated with the E 2g mode (stretching vibration) in the basalplane of graphite. [ 15 ] The D band at about 1344 cm -1 is due to the crystalline disorder and gives information about the level of sp 3 hybridization, corresponding to structural defects in the structure. We observed that the intensity ratio between the two bands is close to 1, which strongly suggests numerous structural defects (either carbon nanofi bres, amorphous-like carbon deposit in the sample, or defects in the graphitic shells).

X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measurements were performed for the surface elemental analysis of Co@C nanoparticles after HCl treatment. XPS analysis of Co@C nanoparticles confi rmed that there are no traces of MgO after HCl treatment (Figure 2 b). The survey spectrum clearly shows the peaks corresponding to graphite, cobalt and oxygen. The atomic composition (at.%) of Co@C nanoparticles ( Table 1 ) was calculated from elemental spectra. It shows that the percentage of oxygen is high compared to Co2p, which is probably due to oxygen chemisorbed onto the carbon outer layer. Taking into account the fact that the samples are likely to contain only C and Co elements, the wt.% can be converted to atomic% (at.%): the atomic concentration of C is 78%, and Co is 21%. However, from the elemental spectrum (Table 1 ) the atomic concentration of C1s is 93.25%, which is possibly due to the limitation of the penetration depth ( ∼ 10 nm) of XPS analysis and/or to additional layers of carbon encapsulating the Co nanoparticles. Figure 2 c shows the XPS Co2p spectrum obtained from Co@C nanoparticles after HCl treatment. The main Co2p 3/2 peak on the XPS spectrum has a binding energy of 778.8 eV indicating the metallic state of cobalt nanoparticles, [START_REF] Moulder | Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy[END_REF] which is consistent with the standard spectra of the element cobalt, [START_REF] Ikeo | Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy[END_REF] showing that the Co@C NPs are stable against further oxidation, thanks to tight encapsulation in the graphitic carbon shells.

Static magnetization measurements on the Co@C powder samples at room temperature ( T = 300 K) revealed the ferromagnetic behavior of this material. The observed hysteresis loop is presented in Figure 3 a. We measured a saturation magnetization M S of 106 emu/g Co@C and a coercivity H C of Calorimetry measurements on the Co@C aqueous dispersion showed a substantial temperature increase in applied AC magnetic fi elds starting from 20 kA/m (Figure 3 b). The rate of temperature change is shown vs. AC magnetic fi eld strength H in Figure 3 c. The observed fi eld dependence of the SAR ∼ H 2 confi rms the magnetic origin of the heating effect. At the highest applied magnetic fi eld of 70 kA/m the temperature increase amounts to 15.4 ° C/min. The calculated specifi c absorption rate (SAR) (mass normalized rate of energy absorption) related to the mass of the dry material is plotted vs. H in Figure 3 d. Note, that the observed values of the SAR (e.g., 28.7 W/g Co@C at 30 kA/m and 215.4 W/g Co@C at 70 kA/m) are slightly lower than required in actual hyperthermia therapies (according to the magnetic fi eld/frequency limitation fH < 4.9 • 10 8 Am -1 s -1 ). [START_REF] Hergt | [END_REF] However, the observed strong heating effects provide a very promising starting point for future clinical application.

For MR Imaging the Co@C nanoparticles were dispersed in glass capillary tubes (outer diameter ∼ 1000 µ m) containing 1.5% (w/v) of Agar at different concentrations from 1 to 50 µ g/ mL. Figure 4 a shows the T 2 -weighted image of Co@C nanoparticles with CMC in solid phantoms. showed negative contrast by increasing the concentration of Co@C nanoparticles in microgram level, which is similar to commercially available T 2 contrast agents (SPIO nanoparticles). Hence, together with therapeutic applications, Co@C nanoparticles also have potential diagnostic applications as MRI contrast agents. The cytotoxicity of Co@C nanoparticles was evaluated by measurement of metabolic activity of cells after exposure to different concentrations of nanoparticles (WST-1 test) and by the clonogenic survival assay of cells seeded in the presence of the nanoparticles. The cell line used for these studies was DU-145 (brain metastasis of prostate cancer). The biocompatibility tests of Co@C nanoparticles showed that cell viability was statistically affected only by high concentrations (50 µ g/mL). In comparison, commercial Fe@C nanoparticles (Nanomaterial Store: FeNP (SN1501)) statistically decreased cell viability from only 10 µ g/mL in the same experimental conditions (these data will be published in a more specialised journal).

Conclusions

In this work we describe an easy and cheap method for synthesis of carbon-encapsulated cobalt nanoparticles with an average diameter of 1-25 nm. Fcc-Co nanoparticles are encapsulated within two or three carbon shells, which effi ciently protect the metal from air oxidation. These carbon shells could also be used for attaching different functional groups in order to make the particles easy to disperse in different solutions typically used for biomedical applications. We tested the heating ability of the Co@C nanoparticles in AC magnetic fi elds and observed a substantial temperature increase in the liquid dispersion. These results give some strong evidence of the feasibility of the use of such nanoparticles for contactless magnetic heating. We have also demonstrated the potential biomedical application of Co@C nanoparticles as T 2 MRI contrast agents (CA). Even if they are not used for this purpose, they could at least be monitored by MRI after injection in the body.

Experimental Section

The solid solution of Mg 0.92 Co 0.08 O was prepared by ureic combustion method starting from an aqueous solution of Mg(NO 3 ) 2 • 6H 2 O and Co(NO 3 ) 2 • 6H 2 O (purity > 99%, Prolabo ). The metal nitrates and urea were mixed in stoichiometric proportion. The stoichiometric composition of the redox mixture was calculated using the total oxidizing and reducing valency of the metal nitrates (oxidizer) and urea (fuel), so that the equivalence ratio was equal to unity. [ 29 , 30 ] After dissolution of the precursors in deionised water, the solution was placed in an open furnace preheated at 550 ° C (in air). The solution immediately started to boil and underwent dehydration before ignition (presence of a fl ame). The total combustion process was over in less than 5 min and the obtained solid was then gently ground using a mortar and pestle. In order to eliminate the carbon contamination (residues of the decomposition of excess urea), the sample was calcined at 550 ° C for 1 h (in air).

7 g of solid solution were placed in a furnace and heated up to 900 ° C (5 ° C/min) in a fl ow of H 2 (5 L/h). After reaching this temperature, the H 2 was replaced by CH 4 (20 L/h) for 5 min (dwell). The sample was then cooled down in N 2 at 5 ° C/min to room temperature. The C-Co-MgO product was then treated with concentrated HCl [16] to dissolve the unreacted catalyst as well as non-protected metal nanoparticles. Typically, 70 mL of concentrated HCl (15 M ) were added to 7 g of the C-Co-MgO nanocomposite powder, followed by bath ultrasonication for 15 min after what the suspension rested overnight at room temperature. The blue Co(II) suspension and the black solid were separated by fi ltration using a Cellulose Nitrate fi ltration membrane (pore size 0.45 µ m), followed by washing with deionised water until neutrality. The fi nal product (Co@C nanoparticles) was dried at 80 ° C overnight.

The carbon content was determined by fl ash combustion with an accuracy of 2 wt.%. Flash combustion is based on the complete and instantaneous oxidation of the sample; carbon is oxidized into CO 2 which is detected by a thermal conductivity detector, giving an output signal proportional to the concentration in the sample. Elemental analysis was obtained by Atomic Absorption Spectroscopy with an accuracy of 1 wt.%.

X-Ray diffraction (XRD) patterns were obtained using Cu-K α radiation ( λ = 0.15418 nm, Bruker Endeavor D4). The product was observed by transmission electron microscopy (TEM) using both at high-resolution JEOL 2100F (HRTEM) operated at 200 kV and at lower magnifi cation with a JEOL 1011 (TEM) microscope operated at 100 kV. The Raman characterization of samples was done at the Common Service of spectroscopy of the University Paul Sabatier with a LabRAM HR 800 spectrometer (Jobin Yvon). The wavelength of the laser was 633 nm (red laser). Magnetic properties have been measured using an AGM (Alternating Gradient Magnetometer) MicroMag Model 2900 from Princeton Measurement Corporation. The samples were investigated as dry powders (0.5 mg of sample). The fi eld dependence of the static (DC) magnetization M(H) was measured at room temperature in magnetic fi elds up to 1 T. The heating effect of Co@C nanoparticles in alternating magnetic fi elds was studied using a home-made experimental setup which consists of a high-frequency generator with an impedance matching network and a water-cooled magnetic coil system. The coil contains fi ve turns; the height of the coil is 40 nm and the diameter of the inside core is 30 mm. For such a coil geometry the setup provides alternating magnetic fi elds with a frequency f = 139 kHz and a magnetic fi eld strength H of 0-120 kA/m. Thermal insulation of the samples during the measurements was provided by placing the material in an evacuated glass Dewar vessel centered within the coil. The temperature was determined by means of a fi ber optical temperature controller (Luxtron One), which is suitable for measurements in high-frequency magnetic fi elds.

X-ray photoelectron spectrometer (XPS, Quantera SXM scanning electron microprobe, Physical Electronics) with monochromated Al K α X-ray at 1486.6 eV, a power of X-ray beam of 25.3 W, pass energy of 224 eV, scanning area of 600 µ m × 300 µ m, was used to analyze the elemental composition of Co@C nanoparticles and also to check the oxidation state of cobalt after catalyst elimination (acid treatment). MR imaging experiments on Co@C nanoparticles in solid phantoms were performed on a 600 MHz Avance II NMR spectrometer from Bruker (Karlsruhe, Germany) equipped with a vertical narrow bore magnet (14.1 T), a Great B o compensation unit (BGU-II) and 3 Great 1/60 amplifi er units (X, Y and Z), together with ParaVision version 4 software. A micro 5 imaging probe equipped with a 10 mm diameter saddle coil insert from Bruker (Karlsruhe, Germany) was used, with maximum gradient strength of 4.8 G/cm/A and the inside temperature of the sample was kept at ∼ 25 ° C by a BCU20 water cooling unit. For uniform dispersions, Co@C nanoparticles were suspended in distilled water containing 1% of carboxyl-methyl-cellulose (CMC) sodium salt (Sigma-Aldrich Corp St. Louis, MO USA). The dispersions were sonicated with an ultrasonic tip (Biologics, Inc. ultrasonic homogenizer 150VT with tapered titanium micro tip with a diameter of 1.6 mm) in plastic test tubes at an average power of 20 W for 2-3 min (with 30 s ON/OFF cycle in order not to overheat the sample) while cooling in an ice bath. Tissue mimicking solid phantoms were prepared by using Agar (Sigma-Aldrich Corp St. Louis, MO USA) as a base material. [ 31 ] For MR imaging, samples (Co@C nanoparticles in solid phantoms) were prepared in glass capillary tubes (outer diameter ∼ 1000 µ m) purchased from Hirschmann Laborgeräte GmbH & Co.KG (Eberstadt, Germany), NMR tubes (10 mm diameter) were purchased from Wilmad Labglass (New Jersey, U.S.A).

  2 wt.%. After catalyst dissolution by HCl, the elemental analysis of the Co@C nanoparticles indicated that the sample contained 43 wt.% of C (almost 78 at.%), 56 wt.% of Co (21 at.%) and about 1 wt.% of oxygen. X-ray diffraction (XRD) pattern ( Figure 1 a) of the C-Co-MgO nanocomposite powder exhibited peaks corresponding only to the MgO rock-salt lattice. The lack of peaks corresponding to Co oxides (CoO, Co 3 O 4 ) in the diffractogram is an evidence that the Co ions are in solid solution in MgO. The XRD analysis of the black powder obtained after HCl treatment (Figure 1 b) revealed only fcc-Co and C, evidencing the total dissolution of the MgO matrix.

Figure 1 .

 1 Figure 1 . XRD patterns of a) C-Co-MgO nanocomposite powder and b) Co@C nanoparticles after HCl treatment; c) Low-magnifi cation TEM image of Co@C nanoparticles after HCl treatment of the C-Co-MgO composite powder; d) particle size distribution of Co@C nanoparticles. e) HRTEM images of Co@C nanoparticles where the (fcc)-Co lattice is clearly visible, as well as the graphitic carbon shells. Inset (scale bar is 5 nm) shows empty carbon shells (metal removed);

Figure 2 .

 2 Figure 2 . a) Raman spectra of Co@C nanoparticles exhibiting two bands (D at 1344 cm -1 and G at 1589 cm -1 ); b) Normalized XPS survey spectrum; c) Co2p spectrum of Co@C nanoparticles after HCl treatment.

Figure 4 b

 4 Figure 3 c. The observed fi eld dependence of the SAR ∼ H 2 confi rms the magnetic origin of the heating effect. At the highest applied magnetic fi eld of 70 kA/m the temperature increase amounts to 15.4 ° C/min. The calculated specifi c absorption rate (SAR) (mass normalized rate of energy absorption) related to the mass of the dry material is plotted vs. H in Figure3 d. Note, that the observed values of the SAR (e.g., 28.7 W/g Co@C at 30 kA/m and 215.4 W/g Co@C at 70 kA/m) are slightly lower than required in actual hyperthermia therapies (according to the magnetic fi eld/frequency limitation fH < 4.9 • 10 8 Am -1 s -1 ).[START_REF] Hergt | [END_REF] However, the observed strong heating effects provide a very promising starting point for future clinical application.For MR Imaging the Co@C nanoparticles were dispersed in glass capillary tubes (outer diameter ∼ 1000 µ m) containing 1.5% (w/v) of Agar at different concentrations from 1 to 50 µ g/ mL. Figure4a shows the T 2 -weighted image of Co@C nanoparticles with CMC in solid phantoms. Figure 4 b shows the T 2weighted image of commercially available superparamagnetic iron oxide (SPIO) nanoparticles (Endorem™ Guerbert, earlier trade name AMI-25, Laboratoire Guerbert, France) in solid phantoms. Multislice multi echo (MSME) sequence was used for T 2 -weighted Images with Repetition Time ( T R ) of 2000 and Echo Time ( T E ) of 30 ms. The minimum concentration of Co@C nanoparticles required to see the negative contrast in T 2 -weighted images is 5 µ g/mL. The T 2 -weighted image

Figure 3 .

 3 Figure 3 . a) Magnetization of Co@C nanoparticles vs . applied magnetic fi eld (hysteresis loop at room temperature (T = 300 K)). The data yield a saturation magnetization M S of 106 emu/g Co@C and a coercitive fi eld of 250 Oe; b) temperature increase with time of the Co@C dispersion at different AC magnetic fi elds strengths; c) Rate of temperature changes vs. AC magnetic fi eld strength for the Co@C aqueous dispersion; d) specifi c absorption rate normalized by the weight of dry material vs . AC magnetic fi eld strength.

Figure 4 .

 4 Figure 4 . T 2 -weighted MR contrast images: a) Co@C nanoparticles in solid phantoms, b) super-paramagnetic iron oxide (SPIO) particles in solid phantoms. T 2 -weighted multi-slice multi echo (MSME) sequence is used with a pulse repetition time (TR) of 2000 ms, fl ip angle of 180 ° , echo time (TE) of 30 ms and slice thickness of 2 mm.

Table 1 .

 1 Atomic concentration (%) of Co@C nanoparticles as calculated from XPS elemental spectra.

	Sample		C1s		O1s		Co2p
	Co@C nanoparticles	%	E b C1s [eV] % E b O1s [eV] % E b Co2p [eV]
		93.25	284.8	3.70	532.5	3.06	778.8

Acknowledgements

We thank the European FP6 RTN CARBIO (contract number: MRTN-CT-2006-035616) (www.carbio.eu) for the fi nancial support.


Jianyu Chen

Philippe Gerber

Thierry Ramadier

Dynamiques socio-spatiales des actifs lorrains au regard de la métropolisation transfrontalière luxembourgeoise 1 Social-spatial dynamics of workers in the Lorraine Region (France) in view of Luxembourg cross-border metropolization

Keywords: Travailleurs frontaliers, Luxembourg, Région Lorraine, gentrification, métropolisation, catégories socioprofessionnelles, niveau de scolarisation, ségrégation Cross-border workers, Luxembourg, Region of Lorraine, Gentrification, Metropolization, Social and professional categories, Level of education, Segregation. Dynamiques

La majorité des recherches sur la métropolisation économique s'étant jusqu'alors concentrée sur les actifs « à forte valeur ajoutée » de part et d'autre des frontières, peu de place est laissée à l'analyse des catégories que le processus de métropolisation valorise moins et à la diversité des emplois au sein des marchés régionaux de main-d'oeuvre. Or que ce soit par rapport aux cadres ou autres professions libérales, quelle est la place des catégories moins favorisées dans l'évolution de la métropolisation transfrontalière durant les dernières décennies ? Pour y répondre, nous étudions le cas des frontaliers de Lorraine qui participent massivement à la métropolisation de Luxembourg, tout en les comparant aux autres actifs lorrains travaillant en France. L'objectif de cet article est ainsi de rendre compte de l'évolution spatio-temporelle de ces principales classes sociales à partir des recensements français de population, depuis 1968 jusqu'à nos jours, ces bases de données étant à la fois comparables dans le temps et dans l'espace. Les résultats confirment une métropolisation transfrontalière luxembourgeoise, notamment depuis les années 1990, par l'augmentation substantielle de frontaliers qualifiés, tout en laissant également les classes moins qualifiées croitre durant cette période : ainsi, la part des ouvriers lorrains travaillant au Luxembourg reste plus forte que celle des ouvriers lorrains non-frontaliers, encore en 2013. Par ailleurs, il existe des liens complexes entre les ségrégations sociales antérieures au phénomène de métropolisation et les ségrégations spécifiquement métropolitaines au niveau de l'organisation socio-spatiale du territoire considéré : par exemple, les centres urbains secondaires de l'aire métropolitaine française, comme Thionville ou Metz, ont un rôle de réservoir résidentiel des frontaliers les plus qualifiés surtout si par le passé ces agglomérations connaissaient déjà la présence de ce type de population active. Ces premiers résultats supposent à la fois de se pencher davantage sur la compréhension des conditions de ces trajectoires résidentielles, de même que sur les conditions sociales de l'activité professionnelle d'un côté comme de l'autre de la frontière.

Introduction et problématique

La métropolisation et l'aire métropolitaine (ou métapole en cas d'unité géographique entre au moins deux métropoles ; voir [START_REF] Ascher | Metapolis ou l'avenir des villes[END_REF] font partie des catégories socio-spatiales actuellement les plus usitées pour nommer2 , décrire et analyser le fonctionnement ou les processus socio-économiques d'un territoire, plus particulièrement en France. Ces termes permettent de dépasser l'opposition entre le rural et l'urbain. Adoptée par l'économie territoriale, la sociologie urbaine et la géographie humaine, la notion de métropolisation est cependant tout autant une grille d'analyse pour le chercheur, une démarche volontariste pour l'élu, qu'un réel processus de peuplement démographique et de fonctionnement économique d'un territoire autour d'une ville [START_REF] Leroy | Sémantiques de la métropolisation[END_REF]. Apparu en France dans la première moitié des années 90, à peu près au même moment où la notion de mobilité a progressivement remplacé celle de déplacement (Borja et al., 2014), ce couple de catégories géographiques (métropole -mobilité) est envisagé comme inséparable [START_REF] Roncayolo | Métropoles : hier et aujourd'hui, Actes du colloque Métropoles en déséquilibres ? Programme interministériel[END_REF][START_REF] Bassand | Enjeux de la sociologie urbaine[END_REF] : chacun de ces faits géographiques serait le produit de l'autre et leurs interactions seraient continuelles3 . Et l'un comme l'autre renvoie à une hiérarchisation des phénomènes observés : les individus seraient plus ou moins mobiles, mais surtout ils se déplaceraient plus ou moins facilement (quand auparavant ils se déplaçaient ou non pour une activité donnée, la fréquence et la distance étant toujours en grande partie considérées comme conjoncturelle), et les centres urbains seraient des noeuds plus ou moins centraux dans les échanges mondialisés. Ainsi, d'un côté, les individus sont évalués à la hauteur de leur capacité d'accéder aux ressources (centres urbains compris), et de l'autre, les centres urbains sont évalués à la hauteur de leur capacité à capter les ressources en circulation (individus compris).

De plus, la plupart des analyses tendent à privilégier l'observation des concentrations économiques, rendant celle des concentrations démographiques secondaire [START_REF] Leroy | Sémantiques de la métropolisation[END_REF]. En conséquence, d'une part, la circulation des personnes est principalement analysée auprès d'une main-d'oeuvre envisagée comme apportant une plus-value au processus de concentration des richesses et des pouvoirs, un processus qui se situe au coeur de la métropolisation [START_REF] Veltz | Mondialisation, villes et territoires -L'économie d'archipel[END_REF][START_REF] Da Cunha | Métropolisation, ville et agglomérations[END_REF]. La focale est alors dirigée vers les personnes qualifiées et diplômées du secteur tertiaire (même si certains travaux comparent différentes catégories sociales, voir par exemple Huber 2014), à l'instar des politiques migratoires de l'action publique qui, pour ce faire, parlent progressivement de mobilité internationale (Pellerin, 2011), puis finissent par distinguer cette mobilité internationale de la migration internationale, afin de rassembler autour de ce nouveau vocable les migrations légales, planifiées, sûres et valorisables économiquement (Borja et Ramadier, 2014). D'autre part, les analyses sur les ségrégations sociales (par exemple [START_REF] Donzelot | La ville à trois vitesses[END_REF], 2009[START_REF] Maurin | Le ghetto français : Enquête sur le séparatisme social[END_REF][START_REF] Fusco | Métropolisation et ségrégation sociospatiale. Les flux de mobilités résidentielles en Provence-Alpes-Côte d'Azur[END_REF] produites par la métropolisation sont apparues dans un second temps, après que les processus d'attraction/étalement urbains, de concentration et de sélection des activités de commandement dans des champs aussi variés que le politique, l'économique, le culturel, n'aient fait l'objet d'investigations approfondies. Or comment s'opère les transformations socio-résidentielles des pourtours d'une métropole lorsque celle-ci est séparée de son aire d'influence géographique par une frontière d'Etat ? Nous partirons de l'idée suivante : l'évolution socio-résidentielle des personnes situées hors de la métropole luxembourgeoise, mais qui sont cependant professionnellement ancrées dans la métropole (aire d'influence métropolitaine), peut nous aider à éclairer les enjeux socio-spatiaux de la métropolisation. Dans le cas luxembourgeois, la frontière franco-luxembourgeoise est révélatrice d'éventuelles inégalités sociales ou encore de disparités dans l'évolution sociodémographique des différentes populations actives (résidents et frontaliers). Ainsi, c'est également un véritable outil méthodologique permettant, d'une part de repérer aisément la majorité des salariés métropolitains situés hors de la métropole, et d'autre part d'analyser le cas particulier d'une fraction de l'espace métropolitain dont les changements socio-résidentiels sont amplifiés par cette ligne géopolitique qui sépare tout en favorisant le contact des personnes avec le centre de la métropole [START_REF] Lord | Residential and cross-border mobility: a catalyst of social polarisation[END_REF].

Ce n'est toutefois pas parce que les frontières politiques ont évolué et permettent d'autres pratiques économiques et culturelles difficilement envisageables auparavant que les rapports à l'espace géopolitique sont complètement transformés. Si ces évolutions ont permis l'émergence de véritables métropoles transfrontalières, comme celle de Luxembourg [START_REF] Sohn | Luxembourg: an emerging cross-border metropolitan region[END_REF], les travaux sur l'attachement au lieu des frontaliers luxembourgeois montrent que certains ancrages culturels antérieurs persistent aux actuelles politiques transfrontalières [START_REF] Enaux | Les déterminants de la représentation transnationale du bassin de vie. Une approche fondée sur l'attachement au lieu des frontaliers luxembourgeois[END_REF]. En revanche, les travaux sur les mobilités résidentielles confirment que cette frontière renforce les disparités socio-économiques de la métropolisation au bénéfice d'une résidentialisation dans la capitale luxembourgeoise pour les salariés les plus aisés [START_REF] Lord | Residential and cross-border mobility: a catalyst of social polarisation[END_REF][START_REF] Diop | Métropolisation transfrontalière et spécialisation sociale à Luxembourg[END_REF], du moins en ce qui concerne les décennies récentes. Dès lors, dans quelle mesure les disparités socio-spatiales d'une aire métropolitaine reposent-elles à la fois sur les structures socio-spatiales antérieures et sur les actuels processus socio-économiques de ce territoire ? De même, dans quelle mesure la métropolisation ne peut-elle être uniquement réduite à l'attraction des « acteurs de l'innovation » ? Autrement dit, comment s'organisent les disparités géo-résidentielles entre les classes populaires et « moyennes » transfrontalières ? Ce questionnement sur l'évolution des distributions socio-résidentielles des frontaliers de la partie française de l'aire métropolitaine luxembourgeoise complète les récents travaux portés par l'INSEE [START_REF] Floch | Résider en France et travailler à l'étranger[END_REF] et suppose que :

-la ville post-industrielle de la métropolisation ne se limite pas « aux classes créatives » [START_REF] Florida | Cities and the Creative Class[END_REF], aux cadres, aux dirigeants et à leurs sièges sociaux. Certes, nombre de recherches montrent que la métropolisation privilégie l'attraction d'une main-d'oeuvre diplômée et orientée vers l'encadrement et le managment. Mais les classes populaires sont-elles pour autant absentes des enjeux sociaux ? La relégation spatiale des classes populaires [START_REF] Donzelot | La ville à trois vitesses[END_REF] est-elle synonyme de leur mise à l'écart des enjeux de la métropolisation ? Tout se passe comme si ces groupes sociaux n'apportaient pas de « plus-value ». Ainsi, d'un côté, les commentaires et essais analytiques tendent à substituer le pluralisme culturel (modes de vie, origines et références culturelles, etc.) aux structures sociologiques, notamment par « l'Ecole de Los Angeles » [START_REF] Dear | The resistible rise of L. A. School[END_REF]. De l'autre, les rapports sociaux ne sont plus analysés, notamment parce qu'ils sont considérés comme n'étant plus aussi lisibles qu'auparavant [START_REF] Hamel | Les métropoles et la nouvelle critique urbaine[END_REF]. Or, nous pensons qu'une analyse des rapports sociaux à partir de l'espace géographique (et notamment résidentiel) nous permet d'apporter des éléments de compréhension des processus de métropolisation qui sont actuellement mis de côté. Dès lors, nous posons tout d'abord l'hypothèse (1) que, si les classes populaires transfrontalières de la région métropolitaine de Luxembourg, en particulier les ouvriers frontaliers qui participent initialement de manière importante à l'économie luxembourgeoise et ensuite à la métropolisation, diminuent en proportion au fil des dernières décennies, elles continuent toutefois à augmenter en volume brut. En conséquence, du fait de la croissance métropolitaine, les ouvriers frontaliers diminuent proportionnellement moins que celle des ouvriers non-frontaliers de l'aire d'influence métropolitaine. Ainsi, tout comme « il n'y a pas un mais des périurbains » [START_REF] Launay | Le périurbain, France du repli, La vie des idées[END_REF], il n'y a pas un mais des métropolitains transfrontaliers.

-la métropolisation n'a pas augmenté autant qu'on le dit parfois les mobilités résidentielles. Certes, les déplacements pendulaires sont toujours plus importants en temps ou en kilomètres, et l'automobile est le mode de déplacement de rigueur, notamment d'ailleurs pour les frontaliers [START_REF] Schmitz | La mobilité des frontaliers au Luxembourg, dynamiques et perspectives[END_REF], mais les mobilités résidentielles hors de la métropole obéissent à des logiques sociales [START_REF] Debroux | S'assurer une position résidentielle en zone périurbaine: des pratiques résidentielles marquées par l'origine, la trajectoire sociale et les perspectives de mobilité professionnelle[END_REF]. Ces espaces ne sont pas le terrain de jeu des classes moyennes qui s'abandonnent à un entre-deux sociologique (ni précaire, ni aisé) et géographique (ni urbain, ni banlieue, ni rural) comme le propose Marie-Christine [START_REF] Jaillet | L'espace périurbain : un univers pour les classes moyennes[END_REF]. Le principe des affinités électives individualisé (le choix résidentiel par exemple), que ce soit dans sa dimension sociale ou spatiale, rencontrerait donc des limites, du fait que les localisations résidentielles seraient en partie le résultat de rapports sociaux qui prennent forme dans l'espace géographique. L'hypothèse sous-jacente (2a) est alors la suivante : avec l'augmentation proportionnelle des emplois qualifiés, les espaces résidentiels qui étaient auparavant dédiés aux emplois transfrontaliers des classes populaires accueilleraient maintenant des proportions élevées de personnes plus qualifiées. Autrement dit, la valorisation croissante des emplois transfrontaliers hautement qualifiés aurait une traduction sociospatiale en termes de « choix résidentiel ». Ainsi, l'évolution sociologique des frontaliers serait en partie en correspondance avec leur évolution résidentielle. En partie seulement parce que l'accroissement démographique des frontaliers au fil des décennies s'accompagne nécessairement d'un accroissement de l'aire urbaine. Ainsi, comme les métropoles urbaines ont progressivement intégré les noyaux villageois alentours, les aires métropolitaines intègrent progressivement des noyaux urbains secondaires (en l'occurrence Thionville, Longwy, voire Metz pour la métropole luxembourgeoise). Or ces centres urbains secondaires sont une opportunité de vivre en ville sans vivre dans la métropole. Dès lors, nous faisons également l'hypothèse (2b) que si la métropolisation de Luxembourg repose sur l'activité économique, les centres urbains secondaires de cette aire métropolitaine seraient des appuis à la capitale grand-ducale en s'inscrivant dans une métropolisation reposant fortement sur l'habitat des frontaliers les plus qualifiés. Ainsi, les centres urbains secondaires, comme les métropoles, auraient une croissance socio-économique centrée sur la gentrification de leur population et sur une « économie résidentielle » (Davezies, 2003 ;[START_REF] Davezies | La république et ses territoires. La circulation invisible des richesses[END_REF] qui, à l'échelle d'une aire métropolitaine, articule l'économie productive à l'économie résidentielle [START_REF] Davezies | L'émergence des systèmes territoriaux productivo-résidentiels en France[END_REF].

-la métropolisation n'est pas un processus plus fortement porteur de « fragmentation sociospatiale » que d'autres processus d'urbanisation ou de résidentialisation. D'une part, les ségrégations socio-spatiales existaient déjà sur cette fraction de l'espace géographique qui nous intéresse, quand bien même il avait un autre statut socio-économique (milieu rural, petite ville, etc.). Ainsi, contrairement à l'idée répandue selon laquelle la métropolisation aurait bouleversée nos représentations de l'espace et nos rapports à l'espace [START_REF] Vanier | La métropolisation ou la fin annoncée des territoires ? Métropolitiques[END_REF], parce qu'elle serait devenue l'horizon sur lequel chacun s'appuie pour renouveler les significations de l'espace géographique [START_REF] Bassand | Enjeux de la sociologie urbaine[END_REF], nous suivons plutôt l'idée selon laquelle ce sont surtout des reconfigurations socio-résidentielles au gré des reconfigurations sociologiques des frontaliers. Ainsi, il n'y aurait ni d'un côté un espace géographique vierge de toute disparité sociale (et fonctionnelle) qui se trouverait « déchiré », fragmenté par l'activité socio-économique et socio-politique locale, ni de l'autre des ségrégations qui fluctuent au gré du renouvellement des significations et des pratiques spatiales, sans lien avec les précédentes structures socio-spatiales. Dès lors, nous faisons l'hypothèse (3) que les processus de ségrégation résidentielle de la métropolisation sont en interaction avec les processus de ségrégation actifs antérieurement. Ainsi, l'histoire sociale des centres urbains secondaires modalise leur processus de gentrification tel que décrit précédemment. La vitesse de la gentrification diffère d'un centre urbain secondaire à l'autre (par exemple Longwy attirerait moins rapidement les frontaliers hautement qualifiés que Thionville, du fait de son peuplement plus populaire dans le passé), ce qui contribue à maintenir les hiérarchies socio-économiques des villes secondaires de l'aire métropolitaine.

Afin de répondre à ces trois hypothèses principales, nous tenterons, dans une deuxième partie, de contextualiser le périmètre d'étude frontalier luxembourgeois français, notamment en fonction de données disponibles dans les recensements français. Cela permettra également d'établir un aperçu de l'évolution structurelle de la population active concernée depuis la fin des années 1960 jusqu'à nos jours, tout en présentant la méthodologie utilisée. Il sera alors possible de mettre à l'épreuve nos hypothèses dans une troisième partie qui se concentrera davantage sur l'analyse de l'évolution socio-résidentielle des frontaliers luxembourgeois. La dernière partie conclusive sera consacrée à la discussion de ces résultats, de même que l'évocation de certaines perspectives de recherche.

Données de cadrage et méthodologie

Evolution des actifs en Lorraine depuis les années 1960

Nombre de travaux se sont penchés sur les questions de la gouvernance transfrontalière, particulièrement délicate dans un contexte où se juxtaposent, autour du Grand-Duché, quatre régions de trois pays (Lorraine, Wallonie, Rhénanie-Palatinat et Sarre)4 . D'autres analyses se sont focalisées sur la population frontalière luxembourgeoise entière, venant d'Allemagne, de France et de Belgique, notamment en termes de mobilité quotidienne et/ou résidentielle [START_REF] Schmitz | La mobilité des frontaliers au Luxembourg, dynamiques et perspectives[END_REF][START_REF] Gerber | Impacts de la mobilité résidentielle transfrontalière sur les espaces de la vie quotidienne d'individus actifs du Luxembourg[END_REF][START_REF] Enaux | Beliefs about energy, a factor in daily ecological mobility[END_REF][START_REF] Schiebel | Border effects on the travel mode choice of resident and cross-border workers in Luxembourg[END_REF][START_REF] Drevon | Measuring Functional Integration by Identifying the Trip Chains and the Profiles of Cross-Border Workers: Empirical Evidences from Luxembourg[END_REF]. Au regard du Luxembourg, le nombre de frontaliers provenant de France a dépassé celui originaire de Belgique à partir du milieu des années 1980 : depuis maintenant plus de 20 ans, le contingent français représente plus de la moitié de cette main-d'oeuvre transfrontalière, l'Allemagne et la Belgique se partageant de manière équivalente la proportion restante. Ils sont ainsi, fin 2016, plus de 90 000 frontaliers, résidant principalement en Lorraine, qui traversent tous les jours la frontière luxembourgeoise (source : Statec 2017). Ces frontaliers français proviennent principalement de 3 départements lorrains, qualifiés désormais en tant que « la Lorraine limitrophe » dans la suite du texte, et qui constituent notre espace de référence : la Meurthe-et-Moselle, la Meuse et la Moselle. L'effectif des frontaliers qui y résident et qui travaillent au Luxembourg représente 97,4% de la population transfrontalière lorraine totale entre 1968 et 2013.

Pourtant, très peu d'études se sont penchées sur une comparaison entre cette population frontalière se dirigeant vers le Luxembourg et l'emploi local lorrain, mis à part peut-être une série de papiers de Economie Lorraine provenant de l'INSEE (le plus récent étant celui de François et Moreau, 2010). Or les chiffres parlent d'eux-mêmes : force est de constater que la population active des trois départements de notre espace de référence, travaillant en France, forme encore de loin la plus écrasante majorité en 2013 (Figure 1). Que ce soit en début ou en fin de période censitaire, cela représente 99% de la population active en 1968, pour baisser tout de même à 88,2% en 2013. Les frontaliers deviennent donc de plus en plus nombreux au sein de certains départements lorrains, les bases de recensement de la population française permettant de fournir un panorama exhaustif, depuis les années 1960 jusqu'à nos jours, de l'évolution sociodémographique et spatiale de l'entière population active de la Lorraine. Il est ainsi possible d'y différencier trois catégories principales : les frontaliers travaillant au Luxembourg, les autres frontaliers travaillant soit en Allemagne, soit en Belgique, et enfin les salariés travaillant en France, les plus nombreux (Figure 1). La diminution de la proportion d'actifs travaillant en France s'effectue essentiellement au profit des frontaliers travaillant au Luxembourg. Leur proportion a progressé fortement durant cette période, passant de 0,3% à la fin des années 60 à 8,7% en 2013, avec une forte augmentation à partir des années 1990. Ces chiffres témoignent à eux seuls de la mise en place du processus de métropolisation luxembourgeoise qui se déroule au-delà des frontières à la fin du deuxième millénaire [START_REF] Sohn | Luxembourg: an emerging cross-border metropolitan region[END_REF]. Les autres frontaliers, ceux ayant leur lieu de travail soit en Allemagne, soit en Belgique, connaissent également une croissance proportionnelle mais bien plus modérée que les frontaliers luxembourgeois durant les dates évoquées. Prenons le cas de l'Allemagne.

Dans les années 1960 jusque dans les années 1980, le marché du travail allemand est très attractif, en proposant un salaire avantageux aux travailleurs, attirant donc davantage de frontaliers lorrains pour y travailler [START_REF] Buxeda | Formes spatiales de l'ouverture de la frontière franco-allemande. Analyse de la diffusion spatiale du travail frontalier (1968-1999[END_REF]. Entre 1968 et 1982, la part des frontaliers vers l'Allemagne totalise ainsi 29 231 personnes, soit le double des frontaliers vers le Luxembourg. Après les années 1980 où commence le recrutement métropolitain luxembourgeois, le nombre ainsi que la part des frontaliers vers le Luxembourg commence à croître fortement : par exemple, l'effectif brut des frontaliers français travaillant au Luxembourg passe de 6 528 (0,8% de la population active totale) à 14 628 (2,1%) et ceux qui travaillent en Allemagne atteignent 15 988 personnes. Entre 1990 et 2013, l'accroissement des frontaliers lorrains vers le Luxembourg s'opère de façon fulgurante pour atteindre 70 013 individus à la fin de période ; les frontaliers vers l'Allemagne ne dépasseront pas les 19 000 individus en 2013.

Enfin, la dernière catégorie d'actifs, c'est-à-dire ceux travaillant à l'étranger, reste cantonnée à une échelle marginale, oscillant entre 0,01 et 0,2% de part d'effectifs sur la période considérée. Cette catégorie ne sera plus évoquée dans les prochaines analyses.

Harmonisation des sources de données et catégorisations spatiales

Afin d'aller plus loin dans l'exploitation et l'analyse socio-spatiale, la base statistique volumineuse du recensement français nécessite encore certains traitements visant à assurer une certaine harmonisation de critères sociodémographiques. Cela concerne notamment les fichiers à l'échelle communale où le niveau d'éducation ou les catégories socioprofessionnelles doivent être associées afin de pouvoir les comparer dans le temps. Par exemple, pour le niveau d'éducation, une simplification des recensements les plus anciens a été nécessaire, tout en sachant que ces éventuels regroupements présentent sans doute quelques limites (voir en annexe 1). De 12 niveaux d'éducation différents en 1968, il a été nécessaire de les réduire à 4 niveaux tels que figurant en 2013, afin d'en assurer la comparaison, à savoir i) Aucun diplôme ou au mieux BEPC, ii) CAP, BEP, iii) Baccalauréat (tous types confondus), iv) Diplôme d'études supérieures. Bien entendu, cette opération se solde par une perte d'information dans le temps, notamment en ce qui concerne les non diplômés, mais également pour ceux ayant un diplôme supérieur au baccalauréat (la nomenclature ne tenant pas compte des premier, deuxième ou troisième cycles). Cet exemple de simplification reflète par ailleurs celui pratiqué sur les catégories socioprofessionnelles, où nous passons en 1968 de 18 modalités à 4 modalités retenues au final en 2013 dans notre cadre d'étude : i) Cadres et professions intellectuelles supérieures, ii) Professions intermédiaires, iii) Employés, iv) Ouvriers.

Ceci étant, ces données, transformées et certes appauvries, permettent toutefois d'établir clairement un état des lieux de l'évolution des caractéristiques sociodémographiques des résidents frontaliers et non frontaliers des trois départements de notre espace d'étude, comme nous le verrons dans la partie suivante.

Enfin, afin de faciliter l'analyse socio-spatiale requise en vue de la vérification des hypothèses, il convient également de décrire la mise en place de la catégorisation spatiale de notre espace de référence. Pour cela, il est important de prendre notamment en compte :

-la minimisation du budget-temps de transport pour se rendre au lieu de travail. Afin de minimiser ce coût, les frontaliers ont montré une tendance à se rapprocher de la frontière étatique [START_REF] Carpentier | La mobilité résidentielle transfrontalière entre le Luxembourg et ses régions voisines: un panorama[END_REF], quel que soit leur pays de provenance, sans pour autant la traverser pour habiter au Luxembourg [START_REF] Lord | Residential and cross-border mobility: a catalyst of social polarisation[END_REF]. En conséquence, dans le cas de la Lorraine limitrophe, les communes les plus proches, adjacentes à la frontière francoluxembourgeoise, connaissent une surreprésentation de frontaliers ; -une bonne connectivité aux réseaux de transport. Ainsi, certaines communes relativement éloignées disposant d'une bonne connexion via les réseaux autoroutiers ou ferroviaires, telles que Thionville ou Metz, peuvent éventuellement compenser leur éloignement en gagnant davantage de frontaliers disposant d'un capital économique relativement important ; -la distance par rapport à la ville-centre la plus proche, également appréciée lors des décisions résidentielles [START_REF] Authier | Etat des lieux sur les trajectoires résidentielles, rapport PUCA[END_REF]. La logique sous-jacente tient notamment du fait de la présence d'aménités, de la facilité des liens sociaux, de même que de la valeur symbolique du lieu de résidence, ce qui contribue à assurer l'appartenance à un groupe social [START_REF] Debroux | Stratégies résidentielles et position sociale : l'exemple des localisations périurbaines[END_REF] ; -le coût du logement par rapport au coût de transport [START_REF] Alonso | Location and land use. Towards a general theory of land rent[END_REF]. Cet équilibre économique peut entraîner un éloignement de la métropole quand les coûts fonciers et immobiliers sont relativement importants, que ce soit en location ou en propriété.

En suivant ces logiques, une catégorisation communale de l'espace de référence est proposée, tout en s'appuyant sur les limites administratives. Trois catégories exclusives ont donc été construites :

1. Le groupe des « Agglomérations urbaines » (établies à partir de la situation administrative de 2013). Ces agglomérations représentent en Lorraine les centres urbains secondaires de la métropole de Luxembourg : il s'agit de Thionville (avec 13 communes), Metz (44 communes) et Longwy (21 communes).

2. Le groupe de « Communes d'accueil constant » : il s'agit des municipalités constamment habitées par des frontaliers tout au long des sept recensements. Cette catégorie compte 42 communes.

3. Le dernier étant les « Communes d'accueil courant ». Ce groupe englobe tout le reste de communes habitées par les frontaliers ; il s'agit d'un nombre fluctuant de communes variant alors en fonction de l'année de recensement.

La figure 2 illustre la distribution de ces différentes catégories spatiales de la Lorraine limitrophe, toutes années confondues. Cette typologie spatiale servira entre autres de base d'analyse pour les hypothèses 2 et 3. Cette catégorisation spatiale est donc en correspondance avec la logique géographique de distribution des communes frontalières. En effet, les communes d'accueil constant, qui s'appuient essentiellement sur l'importance de résidents frontaliers, englobent les communes qui s'inscrivent autant auparavant dans la dynamique de la métropolisation qu'aujourd'hui, telles que Villerupt, Audun-le-Tiche et Cattenom, proches de la frontière franco-luxembourgeoise. Les communes d'accueil courant se déploient avant tout sur des espaces éloignés de la frontière ou dispersés sur l'espace d'étude.

Figure 2. Catégorisation socio-spatiale de la Lorraine limitrophe, toutes années confondues

Résultats socio-spatiaux et temporels

Evolution de la distribution des frontaliers sur le terrain d'étude lorrain

La littérature au sujet de la mobilité résidentielle transfrontalière luxembourgeoise a mis la focale sur les travailleurs fortement capitalisés [START_REF] Diop | Métropolisation transfrontalière et spécialisation sociale à Luxembourg[END_REF], tandis que d'autres auteurs ont remarqué l'inégalité résidentielle dans les zones urbaines fortement mondialisée [START_REF] Lord | L'impact des migrations internationales et des mobilités résidentielles sur l'évolution socio-spatiale des agglomérations de Luxembourg et Bruxelles[END_REF]. Nous partons cette fois-ci d'une échelle spatiale plus fine, l'échelle communale, pour mieux comprendre la mobilité résidentielle des frontaliers au Luxembourg, grâce aux catégories socio-spatiales précédemment définies.

L'étalement géographique des lieux de résidence des frontaliers français travaillant au Luxembourg se manifeste d'abord par l'évolution du nombre de communes qui les accueillent durant la période considérée (voir annexe 2). La catégorie de communes d'accueil courant passe ainsi de 153 en 1968 à 308 en 1990, pour atteindre finalement 642 en 2013 (voir la figure 2 pour mesurer l'ampleur de cet étalement). Cette dernière catégorie spatiale d'accueil courant s'éloigne d'ailleurs de plus en plus de la frontière franco-luxembourgeoise au cours du temps, comme cela était déjà noté dans une autre étude (Drevon et Gerber, 2012). Si le nombre brut des communes affectées semble déjà important, l'évolution de la proportion de ces communes est toutefois plus lourde. Sur un total de 1 824 communes en 2013 au sein de la Lorraine limitrophe, 35,2% des communes sont habitées par les frontaliers du Luxembourg de nos jours.

Ensuite, un tel étalement se manifeste également selon le poids démographique au sein de chaque commune. En cartographiant la distribution des frontaliers en fonction des ellipses pondérées par la part des frontaliers luxembourgeois dans la population active de la commune de résidence (Figure 3), nous observons que l'évolution de la taille des ellipses correspond bien à l'extension précédemment évoquée. Entre 1968 et 2013, il s'opère un glissement progressif du centre de l'ellipse vers le sud de la région considérée. Ainsi, alors que le centre de gravité était davantage situé vers Thionville à la fin des années 1960, avec une ellipse tiraillée par Longwy au nord, ce centre de gravité a tendance à se déplacer vers le sud pour rejoindre l'agglomération messine en 2013, avec une forme d'ellipse plus large et massive.

Un regard sociodémographique sur les catégories spatiales

Afin de combiner certains critères sociaux aux catégories spatiales retenues précédemment, nous avons appliqué deux fusions, l'une sur les professions et catégories socioprofessionnelle (PCS) et l'autre sur le niveau d'éducation. Pour les PCS, deux classes sociologiques ont été ainsi constituées : i) l'une étant la classe des frontaliers favorisés composée de cadres et professions intellectuelles supérieures et de professions intermédiaires, ii) l'autre étant qualifiée de classe des frontaliers défavorisés qui rassemble les employés et les ouvriers5 . Pour compléter la comparaison entre ces deux classes sociologiques, les différents niveaux de diplôme ont été regroupés en trois classes : 1) le niveau inférieur au baccalauréat, 2) baccalauréat ou équivalents et 3) les diplômes d'études supérieures, quel que ce soit le cycle d'études.

La figure 5 illustre l'évolution des effectifs bruts de ces classes sociales des frontaliers dans chaque catégorie spatiale précédemment construite. Plusieurs constats s'imposent :

1. La croissance de la classe favorisée va de pair avec celle des titulaires de diplôme d'études supérieures. En effet, une tendance générale de hausse du niveau scolarisation, déjà observée auparavant, est notamment liée à la croissance démographique de la classe favorisée. Dans toutes les catégories spatiales considérées, la qualification des travailleurs s'est déclenchée dans les années 1990, ce qui correspond au début de la la phase de métropolisation luxembourgeoise et au début de l'accroissement des frontaliers favorisés6 . Une des catégories spatiales typiques de ce phénomène est celle de Thionville où le nombre de diplômés du supérieur augmente le plus par rapport aux autres niveau de scolarisation, et où la différence démographique entre classe favorisée et défavorisée est la plus faible. Metz est la catégorie spatiale la plus extrême sur cet aspect : sa croissance démographique des frontaliers est la plus lente du fait que ce sont, contrairement aux autres catégories socio-spatiales (communes constantes et courantes), majoritairement les classes favorisées qui s'y installent, c'est-à-dire les profils sociologiques des frontaliers qui restent les moins nombreux en effectif brut.

2. A partir de 2008, la tendance à la croissance de la classe favorisée perdure au regard de la stabilité relative de la classe défavorisée. Cette tendance montre qu'au-delà des limites que nous formulons concernant la mise en avant des statuts socio-professionnels de direction et de gestion dans les processus de métropolisation, cette dynamique socio-économique n'en reste pas moins réelle, notamment durant la période qui a suivi la crise financière de 2008. Longwy reste toutefois la seule catégorie spatiale à maintenir des effectifs qui croissent tout autant pour la classe favorisée que défavorisée des frontaliers. Nous reviendrons plus largement sur cette catégories spatiale.

A l'exception de

Conclusion et perspectives

Les résultats de cette première analyse quantitative sur l'évolution des logiques socio-spatiales de résidentialisation des frontaliers franco-luxembourgeois mettent clairement en évidence que la baisse proportionnelle des salariés des classes défavorisées (ou populaires) confirme le processus de métropolisation transfrontalier de Luxembourg [START_REF] Sohn | Luxembourg: an emerging cross-border metropolitan region[END_REF]. Mais ils montrent également, comme le proposait notre première et principale hypothèse, que cette fraction populaire des frontaliers participe cependant encore majoritairement à ce processus socio-spatial, en proportion mais aussi en valeur absolue (leur effectif n'a cessé de croitre, avec toutefois un fort ralentissement cette dernière décennie), alors que de nombreuses recherches sur la métropolisation tendent à l'occulter. Plusieurs questions apparaissent à l'issue de ces résultats. La première se pose en ces termes : la tendance à une plus forte présence des frontaliers défavorisés dans les catégories spatiales très proches de la frontière (Longwy et les communes d'accueil constant) est-elle un phénomène sociospatial lié à la plus grande facilité des classes les plus favorisées à résider loin de leur lieu de travail (conditions de travail, coût du déplacement), ou est-ce un phénomène socio-historique lié à l'antériorité d'installation des frontaliers défavorisés dans ces lieux, par rapport aux frontaliers plus favorisés ?7 En effet, sur notre terrain, l'histoire sociale des frontaliers luxembourgeois varie en même temps que la distance du lieu de résidence à la frontière, et ne nous permet pas de répondre à cette question. En revanche, une analyse plus fine des communes à accueil courant, notamment en construisant des sous-groupes de cette catégorie spatiale en fonction de la distance à la frontière devrait permettre d'avoir quelques éléments de réponse. Autrement dit, existe-t-il un renforcement de la gentrification à Metz et à Thionville qui s'appuie sur des actifs qualifiés travaillant en France ? Afin de répondre à cette question, il serait alors intéressant de comparer le processus de gentrification de Metz à celui de Nancy, deux villes de taille comparable, dans la mesure où la première est beaucoup plus impliquée dans l'aire métropolitaine luxembourgeoise que la seconde.

Ainsi, ces premiers résultats restent essentiellement centrés sur les frontaliers, même si certains aspects structurels et temporels ont été abordés et comparés avec les actifs lorrains travaillant en France. Or, dans quelle mesure la gentrification des centres-villes secondaires de l'aire métropolitaine s'appuie-t-elle sur des processus socio-spatiaux qui dépassent largement la métropolisation luxembourgeoise ? Par ailleurs, dans ce processus de métropolisation, quelle est la place de la main-d'oeuvre immigrée étrangère, située au départ au-delà des régions frontalières et s'installant essentiellement au Luxembourg : est-elle en concurrence avec la main-d'oeuvre lorraine ?

Nos résultats invitent enfin à améliorer l'analyse du rôle du capital social et des rapports sociaux auxquels les résidents sont concrètement confrontés pour comprendre les logiques de ces évolutions socio-résidentielles. En effet, il nous semble important d'approfondir l'incidence des trajectoires géographiques sur les localisations résidentielles, sans les limiter à la notion d'attachement ou de rapport affectif à l'espace. L'important ici serait de comprendre le rôle du capital social d'autochtonie [START_REF] Retière | Autour de l'autochtonie. Réflexion sur la notion de capital social populaire[END_REF]

Figure 1 -

 1 Figure 1 -Evolution des actifs lorrains vers leurs différents lieux de travail

Figure 3 .

 3 Figure 3. Evolution de la distribution des communes d'accueil des frontaliers

  au Luxembourg en 1968 (avec 172 personnes), la proportion double en 1990 (16,1%, soit 2 356 personnes), pour aboutir à 32,4% (22 698 personnes) en 2013. Par ailleurs, la dispersion se traduit aussi selon la répartition en proportion entre les catégories spatiales. En 1968, les communes d'accueil constant comptent 74,4% des frontaliers, elles perdent consécutivement la part des frontaliers qui sont essentiellement redistribués dans les agglomérations. En 2013, les communes d'accueil constant ne conservent que 29,9% des frontaliers franco-luxembourgeois.Cette forte proportion d'ouvriers laisse finalement encore peu de place aux autres catégories de main-d'oeuvre frontalière, où les cadres et professions intellectuelles supérieures ne franchissent la barre des 10% qu'à la fin des années 2000, pour être à près de 13% en 2008, soit le même taux que pour les cadres non-frontaliers de la zone d'étude. Les cadres frontaliers dépassent récemment ce taux pour s'établir à 15% en 2013, soit deux points de plus que les non frontaliers. Ce changement témoigne qu'un des principaux processus de la métropolisation sur lesquels s'accordent les chercheurs, à savoir l'accroissement des qualifications (ici le niveau de diplôme) en lien avec des fonctions professionnelles et économiques de direction (ici le statut professionnel) s'applique à la ville de Luxembourg. On peut noter que ce processus semble s'être maintenu malgré la dite « crise financière de 2008 ». Mais ce processus ne doit pas occulter la contribution d'autres statuts sociaux, tel que cela a été montré plus haut avec la main-d'oeuvre ouvrière. Il est également important de noter que les catégories intermédiaires suivent peu ou prou le même cheminement que les cadres et professions intellectuelles. Les frontaliers des classes intermédiaires étaient 18,4% en 1999 pour aboutir à 23,6% en 2013, alors que les non-frontaliers évoluent certes positivement mais moins rapidement, passant de 23,7 à 26%, dépassant ainsi dès 2008 la proportion d'ouvriers. Quasiabsents jusqu'au début des années 1990 chez les frontaliers, leur proportion dépasse ensuite le tiers des diplômés en 2008, contre moins de 30% pour les actifs de la région travaillant en France. En 2013, cet écart s'est davantage creusé : les frontaliers diplômés du supérieur sont près de 42%, tandis qu'ils ne dépassent pas le tiers pour les actifs en France. Cette forte augmentation du niveau de scolarisation des frontaliers se fait largement au détriment de ceux qui n'ont pas au moins le baccalauréat. Mais là encore la proportion de ces derniers reste non négligeable puisqu'en 2013 ils représentent 39,9% des actifs frontaliers (pour 46,2% des actifs non frontaliers et non bacheliers).

	Tableau 1. Evolution démographique des frontaliers selon chaque catégorie spatiale
		1968	1975	1982	1990	1999	2008	2013
	Communes d'accueil constant	74.4%	63.7%	59.9%	45.1%	34.7%	31.0%	29.9%
	Agglomération de Thionville	5.7%	6.0%	8.1%	14.1%	18.4%	16.8%	16.4%
	Agglomération de Metz	2.1%	2.9%	2.0%	2.7%	6.2%	7.2%	7.5%
	Agglomération de Longwy	9.7%	16.8%	15.3%	22.0%	16.8%	13.8%	13.8%
	Communes d'accueil courant	8.1%	10.6%	14.7%	16.1%	24.0%	31.1%	32.4%
	Total (%)	100.0%	100.0%	100.0%	100.0%	100.0%	100.0%	100.0%
	Total en volume brut (n)	2112	5890	6140	14628	35720	61442	70005
	L'évolution des actifs révèle également une tendance à la concentration des frontaliers vers les
	centres urbains secondaires. Dans une phase précédant la métropolisation (années 1960), les trois
	agglomérations de Thionville, Metz et Longwy rassemblent seulement 17,4% (368 individus) des
	actifs frontaliers ; un pic est atteint en 1999, avec 41,3% (14 760 personnes) pour retomber à 37,3%
	(26 365 personnes) en 2013.
	3.2. Evolution temporelle des actifs frontaliers luxembourgeois et non-frontaliers
	Malgré la métropolisation luxembourgeoise, l'évolution temporelle des catégories
	socioprofessionnelles, retenues à partir de l'harmonisation, entre les frontaliers luxembourgeois et
	les autres personnes actives de notre zone d'étude, dénote que les ouvriers frontaliers vivant en
	France sont les plus nombreux jusqu'en 1999, avec 44,2% des effectifs (cf. Figure 4). Cette part
	importante des ouvriers frontaliers s'effrite certes dans les années 2000 et chute jusqu'à 29,6% en
	2013, mais avec des effectifs à la hausse (de 15 768 à 20 690 entre 1999 et 2013, soit une
	augmentation de 24%). La diminution proportionnelle des ouvriers est également observée parmi les
	non-frontaliers lorrains durant la même période, passant de 29,1% à 23,6% ; ici, les effectifs baissent
	de près de 18%, passant de 196 660 à 166 946. Les dynamiques de la main-d'oeuvre ouvrière ne sont
	donc pas tout à fait les mêmes selon les pôles d'emploi (France vs Luxembourg). Les opportunités du
	marché de l'emploi luxembourgeois, suite notamment aux fermetures d'usines de l'aciérie et dans
	une moindre mesure de houille en Moselle notamment, permettent d'accueillir une partie de cette
	main-d'oeuvre dans les années 1980 (Auburtin 2005). Finalement, en 2013, la part des ouvriers
	lorrains travaillant au Luxembourg reste plus forte que celle des ouvriers lorrains non-frontaliers,
	prouvant ainsi que les classes populaires ne sont pas absentes des enjeux socio-spatiaux de la
	métropolisation. Ces résultats confirment donc la première hypothèse.

Ce renforcement se manifeste d'abord par la croissance soutenue des frontaliers au sein des communes d'accueil courant : ne regroupant que 8,1% de la totalité des frontaliers allant Figure 4 -Evolution des PCS et niveau d'études des frontaliers luxembourgeois et actifs en France Source de données : Recensement de la population 1968-2013 : fichier détail harmonisé, INSEE (producteur), ADISP-CMH (diffuseur), octobre 2016. Néanmoins, en dépit du relatif déclin de la proportion des ouvriers lors de la métropolisation luxembourgeoise, qu'ils soient frontaliers ou non-frontaliers, se manifeste un contraste de l'évolution démographique entre les ouvriers non-frontaliers et frontaliers au Luxembourg. L'effectif brut des ouvriers non-frontaliers diminue, passant de 19 660 à 16 946 personnes entre 1999 et 2013, tandis que les ouvriers lorrains travaillant au Luxembourg ne cessent de croitre. Ce groupe d'ouvriers compte 15 768 personnes en 1999 et atteignent 20 690 de nos jours. Notre première hypothèse semble ainsi partiellement confirmée. D'une part, il est vrai que la classe ouvrière transfrontalière augmente en volume brut malgré de sa réduction en proportion ; d'autre part, il est également vrai que les ouvriers transfrontaliers occupent avec les employés les parts de main-d'oeuvre les plus importantes des salariés transfrontaliers. En revanche, la proportion des ouvriers frontaliers chute plus fortement que celle des ouvriers non-frontaliers entre 1975 et 2008, notamment parce que la part de cette main-d'oeuvre transfrontalière était initialement plus importante que celle des nonfrontaliers de la région étudiée.

Ces évolutions socioprofessionnelles se reflètent également sur celles concernant le niveau de scolarisation (Figure

4

). Prenons simplement l'exemple des diplômés d'études supérieures.

  Thionville et de Metz, la proportion et les effectifs des classes défavorisées restent plus nombreux que ceux des classes favorisées. De plus, l'écart des effectifs bruts tend à augmenter entre ces deux classes bien que, par ailleurs (figure4), la proportion d'ouvriers chute et celle d'employés suit la courbe des classes favorisées (classes intermédiaires et cadres ou professions intellectuelles). Autrement dit, la première partie de notre seconde hypothèse (2a) n'est finalement que très partiellement vérifiée empiriquement. En effet, les frontaliers des classes favorisées ne résident pas de façon massive là où les frontaliers des classes défavorisées d'antan étaient les plus nombreux. La catégorie des communes d'accueil constant le montre clairement dans la mesure où l'écart entre les deux effectifs de classe augmente depuis les années 1990 alors que, rappelons-le une fois de plus, la part des frontaliers issus des classes défavorisées diminue. Ainsi, dans ces communes qui accueillent depuis toujours des frontaliers, la part des classes sociales défavorisées diminue mais leur effectif brut continue à croitre plus vite que pour les classes favorisées. Nous observons la même tedance pour Longwy qui est une spatiale qui accueille des frontaliers de longue date.4. Thionville etMetz sont deux catégories spatiales dont la démographie des actifs frontaliers est particulière : ce sont à la fois celles où les diplômes du supérieur sont les plus nombreux et celles qui accueillent autant (Thionville), voire plus (Metz) de frontaliers favorisés que défavorisés. Ce résultat confirme la seconde partie de la seconde hypothèse (2b) : les classes sociales les plus favorisées installent principalement leur résidence dans les centres urbains secondaires de l'aire métropolitiaine. Cependant, ce constat est conditionné par une variable temporelle importante. En effet, ce n'est que pour ces deux centres urbains secondaires, qui ont accueilli à résidence des frontaliers uniquement quand la métropolisation de Luxembourg a débuté (années 90), que nous observons ce phénomène démographique. En effet, contrairement à Longwy, Thionville et Metz ont hébergé tardivement les frontaliers luxembourgeois. D'ailleurs, Metz est la catégorie spatiale la plus typique de ce phénomène socio-spatial (démographie transfrontalière débutée dans les années 90 et effectif des classes favorisées plus important que celui des classes défavorisées), alors que Thionville a effectivement débuté tardivement, mais 10 ans plus tôt que Metz, ce processus de résidentialisation des frontaliers, et cela à partir des classes sociales les plus défavorisées. En conséquence, à Thionville, ces dernières ont un effectif brut de frontaliers comparable à celui des classes favorisées. En d'autres termes, la métropolisation de Luxembourg a eu tendance à inscrire Thionville dans un processus de gentrification alors que Metz s'est inscrite dans un processus à l'image de celui que véhicule la métropolisation. 5. L'agglomération longovicienne demeure celle qui rassemble le plus de catégories défavorisées par rapport aux autres centres urbains secondaires. Et c'est aussi le seul centre urbain qui accueille les frontaliers des classes les plus défavorisées de la première heure, à l'instar des communes d'accueil constant. Notons aussi que, comme ces dernières, c'est le centre urbain le plus proche de la frontière du terrain d'étude. Cette trajectoire sociale depuis longtemps très populaire provient du fait que cette agglomération a largement été le lieu de résidence de travailleurs frontaliers lorrains qui ont travaillé dans le secteur sidérurgique avant la transformation économique et la métropolisation luxembourgeoise. Ainsi, actuellement, c'est une des catégories spatiales où, d'une part, les classes de frontaliers défavorisés sont nettement plus nombreuses que leurs homologues plus favorisées, et, d'autre part, l'effectif brut des classes défavorisées continue de croître. Finalement, Longwy a une trajectoire démographique des frontaliers qui est plus proche des communes d'accueil constant que des centres urbains secondaires de l'aire métropolitaine. L'ensemble de ces constats nous permet de valider empiriquement notre troisième hypothèse, à savoir que les processus de ségrégations résidentielles de la métropolisation dépendent toutefois en partie de ceux qui prévalaient antérieurement. L'agglomération de Longwy montre clairement ce processus socio-spatial. Figure 5. Evolution des PCS et des niveaux d'études des frontaliers luxembourgeois selon la catégorie spatiale 6. Les communes d'accueil constant viennent renforcer la confirmation de notre troisième hypothèse. En effet, comparativement aux communes d'accueil courant, ce sont (par construction) des communes qui accueillent de plus longue date des frontaliers. Or, dans la mesure où les premiers frontaliers étaient issus de classes sociales défavorisées, cette antériorité socio-spatiale s'accompagne à l'heure actuelle d'un écart plus important entre les deux classes sociales, au détriment des classes sociales les plus favorisées (les plus défavorisées ayant des effectifs comparables entre les deux classes). Autrement dit, comme pour les centres urbains secondaires, les communes rurales connaissent un processus de gentrification qui est moins intense quand elles accueillaient déjà des frontaliers défavorisés avant la métropolisation de Luxembourg. Le niveau de scolarisation confirme cette tendance, comme cela a déjà été le cas pour les centres urbains secondaires (Longwy vs Metz et Thionville).

  En outre, quand ces dernières recherches abordent les classes populaires, c'est généralement pour les envisager comme étant reléguées au ban de la métropole. Or nos résultats montrent que la situation est plus complexe car, d'une part, la métropolisation ne crée pas plus de fractures sociospatiales que les processus d'urbanisation qui l'ont précédée. D'autre part, les précédentes distributions socio-spatiales modulent la reconfiguration socio-spatiale actuelle, certains espaces comme Thionville ou Metz subissant de rapides transformations sociales depuis que la métropolisation luxembourgeoise a débuté (années 90) alors que d'autres, comme Longwy ou les communes à proximité de la frontière, s'inscrivent dans une gentrification plus lente. Ainsi, les deux grandes dynamiques socio-spatiales énoncées dans la deuxième partie de notre seconde (2b) et notre troisième hypothèse (d'un côté le rôle des centres urbains secondaires dans l'accueil des classes sociales les plus favorisées, et de l'autre l'effet des ségrégations sociales antérieures sur les ségrégations spécifiquement métropolitaines) semblent interagir dans l'organisation socio-spatiale de cette métropolisation, sans savoir encore si ces phénomènes sont particuliers à notre terrain. En effet, toutes les catégories spatiales ayant accueilli les frontaliers de la première heure ont tendance à accueillir moins de frontaliers typiques de la métropolisation (les cadres et professions intellectuelles très diplômés) du fait que cette première cohorte était en très grande majorité ouvrière. Ainsi la première partie de notre seconde hypothèse (les catégories spatiales auparavant dédiées aux frontaliers des classes populaires accueillent maintenant des frontaliers plus qualifiés) n'est que partiellement vérifiée, puisque c'est précisément dans ces espaces résidentiels (Longwy et les communes d'accueil constant) que la transformation sociale de leur peuplement est la plus lente. De même, les centres urbains secondaires de l'aire métropolitaine ont un rôle de réservoir résidentiel des frontaliers les plus qualifiés surtout si leur passé le permet. Cependant, la diversité de l'ampleur comme de la vitesse des gentrifications urbaines ne remettent pas en cause cette tendance générale. Ainsi, les processus de gentrification des centres-villes français trouvent une continuité, voire une extension aux petits noyaux urbains comme Thionville, par la métropolisation, rendant les partitions socio-spatiales particulièrement complexes même si certaines tendances générales restent valides.

  par rapport à celui du diplôme pour mieux comprendre la diversité des modalités géographiques de résidentialisation. Dans une toute autre dimension des rapports sociaux, c'est probablement l'importance des conditions sociales de l'activité professionnelle qu'il serait important d'investiguer. Par exemple, l'activité professionnelle est-elle accompagnée d'un espoir de promotion ? Est-elle pratiquée dans une perspective temporelle courte, au point que la situation professionnelle actuelle est envisagée comme une étape dans un parcours professionnel plus large ? Cette temporalité limitée est-elle le fait de la nature du contrat professionnel (par exemple CDD vs Annexes Annexe 1. Harmonisation des niveaux d'éducation entre 1968 et 2013 Recensement de la population 1968-2013 : fichier détail harmonisé, INSEE (producteur),ADISP-CMH (diffuseur), octobre 2016, harmonisation effectuée par les auteurs Annexe 2. Evolution du nombre de communes habitées par les frontaliers au Luxembourg

	Intitulé 1968	Intitulé 1990			Intitulé 2013		Intitulé harmonisé
	Aucun diplôme	Aucun diplôme		Aucun diplôme ou au	A : Aucun diplôme ou au mieux
					mieux BEPC, brevet	BEPC, brevet des collèges ou
					collèges ou DNB	DNB
	CEP	CEP			/			A : Aucun diplôme ou au mieux
								BEPC, brevet des collèges ou
								DNB
	Examen de fin	/			/			A : Aucun diplôme ou au mieux
	d'apprentissage artisanal							BEPC, brevet des collèges ou
								DNB
	BEPC	BEPC			/			A : Aucun diplôme ou au mieux
								BEPC, brevet des collèges ou
								DNB
	certificat de fin de stage de	/			/			A : Aucun diplôme ou au mieux
	FPA							BEPC, brevet des collèges ou
								DNB
	Autre diplôme professionnel CAP			CAP, BEP		B : CAP, BEP
	CAP	CAP			/			B : CAP, BEP
	Brevet professionnel	BEP			/			B : CAP, BEP
	Bac	BAC			Baccalauréat (général,	C : Baccalauréat (général,
					technologique,	technologique, professionnel)
					professionnel)
	Brevet d'enseignement	BTS ou DUT			Diplôme d'études	D : Diplôme d'études
					supérieures		supérieures
	BTS	Diplôme supérieur de	/			D : Diplôme d'études
		2e ou 3e cycle						supérieures
	Supérieur				/			D : Diplôme d'études
								supérieures
	Source : Source : 1968	1975		1982	1990	1999	2008	2013
	Communes d'accueil constant	42	42	42	42	42	42	42
	Agglomération de Thionville	13	13	13	13	13	13	13
	Agglomération de Metz		44	44	44	44	44	44	44
	Agglomération de Longwy	21	21	21	21	21	21	21
	Communes d'accueil courant	33	68	34	188	138	530	522
	Total	153	188	154	308	258	650	642

Nous pensons ici à l'Eurométropole pour Strasbourg, à Lille Métropole, etc., qui s'affichent comme telle depuis la « loi métropoles » du 27 janvier 2014 (MAPTAM : modernisation de l'action publique territoriale et affirmation des métropoles).

Notons toutefois que la notion de « mobilité » se décline également en « flux », « circulation » ou « attractivité » (captation de flux) dès lors qu'elle ne fait pas directement référence aux déplacements quotidiens des individus.

Par exemple, pour les plus récents travaux, voir Decoville et[START_REF] Durand | Building a cross-border territorial strategy between four countries: wishful thinking?[END_REF], ou[START_REF] Dörry | Governance and transportation policy networks in the cross-border metropolitan region of Luxembourg: A social network analysis[END_REF].

La notion de classe favorisée/défavorisée est utilisée ici au regard de la facilité d'accès à l'emploi dans un contexte de métropolisation trans-et inter-nationale où ce sont les personnes pouvant légitimement prétendre occuper un poste de gestion ou de direction qui sont le plus recherchées.

Si on se limite à l'analyse de 2013, plus l'écart entre l'effectif des frontaliers favorisés et défavorisés est important et en faveur des derniers, et plus l'effectif des diplômés du supérieur se situe entre celui des bacheliers et des non bacheliers. Dans le cas contraire, l'effectif des diplômés du supérieur est toujours plus important.

Cependant, ces deux processus de résidentialisation ne doivent pas pour autant être envisagés comme opposés, car l'accessibilité fonctionnelle et économique n'est pas exclusive d'une accessibilité socio-cognitive[START_REF] Ramadier | Socio-cognitive accessibility to places[END_REF] des lieux de résidence.

S'estime-t-elle au bout de sa trajectoire résidentielle, n'espérant pas mieux que ce qu'elle a actuellement ? S'estime-t-elle dans une situation résidentielle temporaire durant laquelle elle construit les conditions nécessaires pour réaliser d'autres espoirs résidentiels que ceux du moment ? S'estime-t-elle enfermée dans des conditions socio-spatiales qui ne sont pas satisfaisantes ? Etc. Pour une revue de littérature sur les trajectoires résidentielles, voir Jean-Yves[START_REF] Authier | Etat des lieux sur les trajectoires résidentielles, rapport PUCA[END_REF].