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La problématique de l'apostasie et ses déclinaisons dans les Etats à référence musulmane. Autour de l'article 18 de la Déclaration universelle des Droits de l'Homme

To cite this version: Entre février et juin 1948, au sein de la Commission des droits de l'homme (CDH), le philosophe libanais de confession grecque-orthodoxe Charles Malik oeuvra pour l'inscription du principe de « liberté de conscience » à côté de celui de « liberté de religion ». La traduction vers l'arabe ne prêtait pas à ambiguïté du fait du choix de la formule en arabe ḥurriyya al-ḍamīr et de la mention explicite de la possibilité de changer sa religion ou son dogme ['aqīdatahu] :

Art. 18-Toute personne a droit à la liberté de pensée, de conscience et de religion ; ce droit implique la liberté de changer de religion ou de conviction ainsi que la liberté de manifester sa religion ou sa conviction seule ou en commun, tant en public qu'en privé, par l'enseignement, les pratiques, le culte et l'accomplissement des rites 1 .

Un autre Libanais, Jamil Baroody, de confession maronite, représentant de l'Arabie saoudite, de même que ses homologues égyptiens et pakistanais, tentèrent de s'opposer à la teneur de l'article au nom d'une incompatibilité avec des éléments du Coran, de la tradition musulmane ou d'un risque de prosélytisme chrétien. Le document n'ayant pas de valeur contraignante, l'Égypte et le Pakistan se rallièrent au vote en faveur de la Déclaration Universelle des Droits de l'Homme et l'Arabie saoudite s'abstint. L'« idéal commun à atteindre par tous les peuples et toutes les nations [START_REF] Roberto | La valeur juridique de la Déclaration universelle dans le système des Nations unies[END_REF] » ne résista qu'en partie au temps. Dix-huit ans plus tard, rejoints par d'autres, ces mêmes États obtinrent une modification de la version initiale du Pacte relatif aux droits civils et politiques 3 (1966), en substituant la mention « la liberté d'avoir ou d'adopter une religion ou une conviction de son choix [START_REF]Pacte international relatif aux droits civils et politiques[END_REF] » à celle, plus explicite, de « liberté de changer de religion ou de conviction », puis en émettant des réserves [START_REF]Déclarations de réserve disponibles sur le site des Nations Unies[END_REF] qui subordonnaient leur ratification à des conditions comme celle de la conformité aux aḥkām al-sharī'a al-islāmiyya [« dispositions de la charia islamique »].

De quoi ces réticences ou oppositions étaient-elles le nom ? Du refus de reconnaître à une personne de confession musulmane le droit de changer de religion ou de ne pas en avoir [START_REF] Dominique | États à référence musulmane, droit de liberté doctrinale et droit de liberté de conscience[END_REF] . Dans les États se référant constitutionnellement à l'islam, quatre références s'imbriquèrent alors autour de cette problématique : celle du droit international des droits de l'homme ; celle du droit national ; celle des droits régionaux ; celle du droit religieux. Entre chacun de ces niveaux, il y eut du jeu dont profitèrent les tenants d'une conception intégrale de l'islam, celle qui faisait prévaloir des règles précises attribuées à Dieu sur toutes les autres lois. Ils s'appuyèrent sur un réseau de savants religieux promoteurs de la représentation d'un islam hors de l'emprise du temps comme de l'espace, et bénéficièrent à la fois de l'accroissement de puissance financières des pétromonarchies, États parmi les plus intransigeants en la matière et d'une ignorance de certains de leurs interlocuteurs, et ils marginalisèrent les tenants d'une conception libérale de l'islam.

1-La promotion des références juridiques islamiques dans le droit national

Jusqu'à la fin des années 1970, l'Égypte donna la mesure pour l'ensemble du monde arabe. Elle avait été la première à se doter d'une Constitution en 1923, instaurant à la fois un régime monarchique parlementaire et « l'islam comme religion de l'État ». Lors des indépendances, acquises au terme de négociations ou de guerres dont la plus violente se déroula en Algérie, les diverses lois fondamentales garantirent la prééminence des chefs de l'État au détriment d'une conception plus équilibrée des pouvoirs [START_REF] Nathalie | Les Constitutions égyptiennes (1923-2000) : Ruptures et continuités[END_REF] . Mais la référence islamique laissa hors de leur champ de décision immédiat une partie des normes de la cité. L'expression de hurriyya al-'itiqad qui, au Caire, associait la liberté à une doctrine religieuse spécifique, fut reprise par plusieurs États (Irak, 1925 ; Liban, 1926 ; Syrie, 1930 et 1973) L'Égypte fixa aussi un principe de fonctionnement juridique : à défaut d'inscription dans le droit moderne, « c'est la doctrine hanafite qui fait loi en vertu de l'art. 280 du décret-loi 78/1931 9 ». Les États du monde arabe s'en inspirèrent, tout comme ils considérèrent que le Code pénal égyptien de 1937 pouvait servir de matrice pour leurs besoins, et ce d'autant plus que les juristes y avaient insérés le terme de sharī'a (art. 7) qui n'avait pas été utilisé dans la Constitution jusqu'à l'adoption de celle de 1971. Le Code civil égyptien, incluant lui aussi une référence à la sharī'a (article 1 e §2) servit également de modèle à ceux de Jordanie et de Libye [START_REF] Guy | The Sanhuri Code, and the Emergence of Modern Arab Civil Law (1932 to 1949[END_REF] . Ces choix eurent des conséquences en matière de limitation des libertés individuelles et d'inégalité des cultes. Dans aucun de ces États, les femmes musulmanes n'eurent le droit de se marier avec des hommes d'une autre confession. Dans aucun de ces États, les musulmans n'eurent le droit d'apostasier ; la conversion à l'islam, à l'inverse, resta encouragée, comme par la loi égyptienne n°69 de 1947 qui dispensait le néo-musulman de tout frais lors de l'enregistrement de son changement de religion.

Les conceptions libérales de la religion musulmane, développées au cours de la première moitié du XX e siècle, perdirent du terrain dans le champ du droit comme dans celui de la philosophie. Le juriste 'Abd al-Razzāq al-Sanhūrī, chargé de la rédaction du Code civil égyptien, soulignait la nécessité de tenir compte de l'apport de la littérature juridique européenne tout en faisant référence à la sharī'a dans un sens général. Contre cet apport se dressèrent les promoteurs du renforcement du fiqh, à la fois jurisprudence et méthode de jurisprudence islamiques, dans le droit des États. Selon eux, il ne fallait plus se contenter de composer avec le droit moderne mais d'y substituer la totalité des modalités, principes et règles normatives héritées pour répondre aux besoins du temps. Pour ce faire, ils s'appuyèrent sur la triple conception des droits selon 'Abd al-Wahāb Khallāf qui réédita son compendium en 1950 : les « droits de Dieu » primaient les droits de l'homme ; le monde était divisé entre les espaces où la sharī'a était appliquée et ceux où elle ne l'était pas ; il y avait une communauté dominante du fait de la vérité du message qu'elle portait et les juristes devaient en être les garants. Cette conception était en adéquation avec celle qui était promue par les Frères musulmans fondés par Hassan al-Banna une génération plus tôt.

Surnommé al-mujaddīd [« le rénovateur »], l'un des penseurs musulmans les plus influents du courant intégral fut l'Indo-Pakistanais Abū Al-'A'lā Mawdūdī. En 1941, il publia en ourdou La Loi islamique et la Constitution, ouvrage dans lequel il se posa en défenseur de la « liberté de parole et d'expression », de la « liberté d'association », la « liberté de volonté » et de « choix », y compris de 3 ne pas suivre le « chemin de Dieu » dans la mesure où seul Dieu était juge de ce que l'homme vivait à l'intérieur de lui-même, et de la « liberté d'opinion et de croyance » à condition de ne pas prendre les armes contre le pouvoir. Cependant, d'une part il mentionna un sentiment moral inné en tout homme qu'il relia à l'islam, d'autre part il opposa au principe de la « souveraineté populaire » celui de ḥākimiyya [« souveraineté divine »], impliquant une soumission sans faille au « décret divin », une obéissance à la sharī'a, l'homme ne pouvant s'arroger le droit de légiférer librement dans certains domaines, ni définir par lui-même le contenu de la 'adl [« justice »]. Il donna la même autorité aux événements de la vie du prophète de l'islam et de ses compagnons qu'au texte coranique en expliquant que Muḥammad ne s'était pas contenté de transmettre le « message » mais qu'il l'avait « appliqué » [START_REF] Abul | The Islamic Law and Constitution, Lahore[END_REF] . Les thèses de Mawdūdī se déposèrent sur un terrain qui était préparé à les recevoir par la valorisation de mabādi' al-islām [« principes de l'islam »] présentés de manière atemporelle. Elles se diffusèrent en Asie du Sud-Est, en Iran où elles convergeaient en partie avec celles portées par l'ayatollah Rūhollah Khomeyni [START_REF] Ruhollah | extraits de Valayaté-Faghih traduit par Jean-Marie Xavière dans Principes politiques, philosophiques, sociaux et religieux de l'Ayatollah Khomeiny[END_REF] , dans le monde anglo-saxon grâce à Maryam Jameelah, États-Unienne de confession juive convertie à l'islam en 1961, ainsi que dans le monde arabe par l'intermédiaire du milieu des savants de l'institution d'al-Azhar comme par les militants bannaïtes (Frères musulmans) sous l'influence de leur nouveau mentor Sayyid Quṭb.

La convergence de l'effort collectif était nette. Wahhabites saoudiens, bannaïto-qutbistes, mawdudistes et khomeynistes constatèrent que leurs thèses étaient devenues le pivot autour duquel toute pensée se référant à l'islam devait se positionner : « l'Islam du Caire est en symbiose avec celui de Téhéran et de Qom -tout chiite qu'il soit-comme avec celui, bien sunnite, d'Afghanistan, de Syrie, de Tunisie, du Maroc etc [START_REF] Olivier | L'utopie islamique dans l'Orient arabe[END_REF] . ». Si les hommes de religion et les juristes de cette tendance ne parvinrent à s'accorder sur le contenu d'un système alternatif global ils firent porter leur effort sur des points précis en recourant aux distinctions de la catégorie des « droits de Dieu » [ḥuquq Allah] incluant les devoirs rituels des musulmans ['ibadat] conçus comme intouchables par contraste avec les « obligations sociales » [mu'amalat] sujettes à l'interprétation 14 : l'interdit du blasphème sous une forme traditionnelle ou moderne (le refus de la critique de « l'islam », des « religions célestes », l' « insulte contre les religions » entrèrent dans les législations et les codes pénaux) ; l'interdit de l'apostasie qui, bien souvent, ne présentait pas de solution de continuité avec le précédent ; l'interdit de la proclamation d'athéisme ou de la reconnaissance d'un statut pour un athée ; l'interdit du mariage d'une musulmane avec un non musulman ; l'interdit d'une citoyenneté hors d'une confession autorisée ; l'obligation de respect de l'orthopraxie selon plusieurs formules (ḥisba identifiée à 'amr bī-l-ma'aruf wa nahī 'an al-munkar [« ordonnance du bien et pourchas du mal »]) ; l'interdit du prosélytisme sinon celui de l'islam ; l'interdit de reconnaissance d'une autre religion que celles qui étaient déjà inscrites dans la « Tradition ».

2-La mobilisation en vue de modifier le droit international des droits de l'homme

Forts de leurs succès au sein des États à référence musulmane les promoteurs d'une conception antilibérale de l'islam pesèrent au niveau régional et international. Le 25 novembre 1981, les représentants de l'Irak, de la Syrie et de l'Égypte à l'Assemblée générale des Nations Unies bloquèrent le projet de Déclaration sur l'élimination de toutes les formes d'intolérance et de discrimination fondée sur la religion ou la conviction. Ils avancèrent qu'il n'était pas possible d'adopter des dispositions ou termes qui iraient à l'encontre de traditions nationales, religieuses et culturelles et plus spécifiquement de la sharī'a ou des dispositions et lois s'en réclamant. En 1989, associés à d'autres coreligionnaires, ils empêchèrent l'insertion du droit au changement de religion pour l'enfant dans l'article 14 de la Convention relative aux droits de l'enfant [START_REF]Extrait de l'article 14 de la Convention relative aux droits de l'enfant, adoptée et ouverte à la signature[END_REF] . Si la Turquie et le 4 Liban adhérèrent au texte amendé, la Jordanie (15 mai 1991), la Mauritanie (16 mai 1991), la Syrie (15 juillet 1993), l'Irak (15 juin 1994) et le Qatar (03 avril 1995) émirent encore des réserves sur les articles 14 (qui contenait l'expression « liberté de conscience »), 20 et 21. L'Arabie Saoudite émit une réserve générale sur toutes les dispositions qualifiées de contraires à la sharī'a.

Cheville ouvrière de l'Organisation de la Conférence islamique (OCI), l'Arabie saoudite favorisa l'adoption, par les ministres des Affaires étrangères de cette instance, de la Déclaration sur les droits de l'homme en Islam (Le Caire, 2 août 1990). Comprenant un préambule et vingt-cinq articles, ce texte ne faisait aucune référence à la Charte des Nations Unies ou à la DUDH. Seize articles étaient consacrés aux droits civils et politiques, la liberté de l'homme s'y trouvant encadrée par la spécification selon laquelle « l'islam » était la « religion de la fiṭra [innéité] de l'homme », par conséquent il n'était « pas permis de soumettre ce dernier à une quelconque forme de pression ou de profiter de sa pauvreté ou de son ignorance pour le convertir à une autre religion ou à l'athéisme » (art. 10) ni de contrevenir aux « principes de la sharī'a » » (art. 22), « la seule source de référence pour interpréter ou clarifier tout article de cette Déclaration 16 » (art. 25).

En novembre 1996, par un vote unanime des ministres de la Justice, la Ligue des États arabes adopta un projet de Code pénal unifié sanctionnant de mort ceux qui abandonnaient la religion musulmane. Traduit par « peines religieuses intangibles », la catégorie de ḥudūd concernait le vol (amputation de la main), l'imputation calomnieuse de fornication (coups de fouet), l'adultère (coups de fouet), le brigandage (exécution, crucifixion, bannissement ou détention). Les peines liées à l'apostasie (mort) et à la consommation d'alcool y figurèrent sans être considérées comme coraniques dans la mesure où la première était fondée sur deux ḥadīth-s et que la seconde était fixée par analogie avec la peine de l'imputation calomnieuse de fornication. Une minorité d'États, dont l'Arabie saoudite, le Soudan, la Mauritanie, avaient un droit national en conformité avec ces normes. Pour les autres celles-ci ne relevaient pas du droit national : elles restaient considérées comme sacrées dans le discours des savants, donc inabrogeables, mais suspendues. Quatre articles concernaient directement la ridda [« apostasie »], en lui donnant une conception extensive incluant le blasphème et en écartant du pardon le relaps, selon l'interprétation la plus enseignée du fiqh ; d'autres lui étaient indirectement reliés :

Article 162. L'apostat est le musulman, homme ou femme, qui abandonne la religion musulmane par une parole explicite ou un fait dont le sens est décisif, insulte Dieu, ses envoyés ou la religion musulman, ou falsifie sciemment le Coran.

Article 163. L'apostat est puni de la peine de mort s'il est prouvé qu'il a apostasié volontairement et s'y maintient après avoir été invité à se repentir dans un délai de trois jours.

Article 164. Le repentir de l'apostat se réalise par le renoncement à ce qui a constitué sa mécréance ; son repentir est inacceptable s'il apostasie plus de deux fois.

Article 165. Tous les actes de l'apostat après son apostasie sont considérés comme nuls de nullité absolue, et tous ses biens acquis par ces actes reviennent à la caisse de l'État. […] Article 248. Sera puni de l'emprisonnement pour une durée n'excédant pas une année quiconque viole le caractère sacré de Ramadan en rompant ouvertement le jeûne, dans un lieu public. Le juge peut commuer cette peine en la peine prévue par l'article 29 de ce code [Dans des circonstances déterminées par la loi, le juge peut commuer les deux peines d'emprisonnement et d'amende, ou l'une des deux, en une peine de flagellation à condition qu'elle ne soit pas supérieur à trente-cinq coups de fouet et qu'elle soit exécutée en vertu de l'article 166 relatif à un examen médical préalable, et de l'article 167 indiquant que le fouet doit être « moyen ayant un seul bout, sans noeuds » et que le 5 condamné soit « frappé de coups moyens distribués sur l'ensemble de son corps à l'exception des membres qui peuvent être endommagés ou qui sont honorés »]. [START_REF] Sami | Les sanctions dans l'islam : avec le texte et la traduction du code pénal arabe unifié de la Ligue arabe[END_REF] Deux ans plus tard, l'OCI organisa à Genève, en coopération avec le Haut-Commissariat aux droits de l'homme, un séminaire intitulé « Enrichir l'universalité des droits de l'homme : perspectives islamiques sur la Déclaration universelle des droits de l'homme » dont le but était d'affirmer que le Coran avait donné au monde la première charte des droits de l'homme. Par la voix du diplomate pakistanais Munir Akram, l'OCI demanda à la Commission des droits de l'homme (CDH) l'adoption d'une résolution portant sur la « diffamation de l'islam ». Ne parvenant pas à s'accorder sur l'analogie entre cette notion, le racisme et l'antisémitisme, les rédacteurs adoptèrent un intitulé plus large, celui de « diffamation des religions ». Ils firent référence à la Charte des Nations Unies ainsi qu'aux recommandations de la Déclaration de Vienne (1993) relatives à la lutte contre l'intolérance à l'égard des religions, mais ils n'évoquèrent pas la DUDH et maintinrent la structure première du texte qui concernait l'islam de manière exclusive 18 .

Dans un contexte d'intensification des conflits dans lesquels se mêlaient les références religieuses à d'autres motifs, la Ligue des États arabes adopta une Charte le 15 janvier 2008. Par l'article 30, ses membres reconnurent le « droit à la liberté de pensée, de croyance et de religion », ainsi que la « liberté de manifester sa religion ou ses convictions ou de pratiquer individuellement ou collectivement les rites de sa religion » dans les limites prévues par la loi liée à « la protection de la sûreté publique, de l'ordre public, de la santé publique ou de la moralité publique [START_REF]Déclaration islamique des droits de l'homme en islam, adoptée par les Ministres des Affaires étrangères de l'OCI (Organisation de la conférence islamique)[END_REF] », ils ignorèrent cependant celui de droit de liberté de conscience, la possibilité légale de changer de religion ou de conviction pour les musulmans. Deux mois plus tard, à Dakar, les représentants de l'OCI, soit plus du quart du nombre d'États dans le monde, affirmèrent leur attachement aux principes de la Charte des Nations Unies et aux droits de l'homme « sur une base objective et indivisible, sans aucune sélectivité ni discrimination », mais aussi au droit des États membres « à adhérer à leurs spécificités religieuses, sociales et culturelles » en saisissant « l'occasion de la célébration du 60 e anniversaire de la Déclaration universelle des droits de l'homme pour faire connaître et mettre en relief le concept des droits de l'homme selon la vision islamique », associé au refus d'accepter l'universalité des droits de l'homme « comme prétexte pour s'immiscer dans les affaires intérieures des États et porter atteinte à leur souveraineté nationale 20 ».

3-Un exemple de tension entre deux référentiels : le Maroc

La confessionnalisation de la vie politique et de la pratique juridique, dans le sens d'une subordination des libertés aux religious values, se développa de l'Indonésie à l'Afrique subsaharienne en passant par Brunei, la Malaisie le Pakistan, l'Afghanistan, l'Iran et l'ensemble du monde arabe, y compris sous occupation étrangère, comme en Irak [START_REF] Hakim | L'Irak : de la Constitution intérimaire à la Constitution permanente[END_REF] . Le rôle des autorités religieuses se renforça selon un trend de moyenne durée, en lien ou indépendamment des changements géopolitiques, accompagné d'une publicisation des désaccords sur la manière d'aller vers une société islamique idéale [START_REF] Dominique | Islam sunnite. Élites, doctrines, débats (XIX e -XX e siècles). La crise dans la pensée sunnite de la fin du XX e et du début du XXI e siècle[END_REF] . Au Maroc, monté sur le trône en 1999, Mohammed VI (n. 1963) régna en faisant des concessions partielles au courant intégral et au courant libéral. La Moudawana [« Code » relatif à la famille] de 2004, qui conféra davantage de droits aux femmes, ne remit pas en question l'interdit du mariage d'une musulmane avec un non-musulman. Emportant derrière lui l'adhésion de membres de plusieurs partis, Abdelilah Benkirane, chef du Parti de la Justice et du Développement, s'opposa à la reconnaissance de la liberté de conscience en affirmant que celle-ci aurait « des conséquences 6 néfastes sur l'identité islamique du pays » : « Que signifie la liberté de conscience ? Qu'on permette à certains laïcs de rompre publiquement le jeûne pendant le mois de Ramadan ? Que la liberté sexuelle et l'homosexualité soient banalisées et publiques 23 ? » La question n'était pas théorique. Le MALI (Mouvement Alternatif pour les Libertés Individuelles) avait organisé un repas public lors du mois de Ramadan afin de réclamer la dépénalisation des interdits religieux au nom de la liberté de conscience et la police avait arrêté les dé-jeûneurs dont l'acte était passible d'une amende et d'un à six mois de prison 24 . Les 'ulamā ainsi que la majeure partie de la classe politique avaient dénoncé le « vice », la « débauche », la « provocation » aux conséquences incontrôlables sous couvert de défense ou de promotion des libertés individuelles. Mais les procédures engagées n'eurent pas de suite : du fait qu'aucun « pilier de l'islam » ne relevait du Code pénal marocain, le motif de condamnation ne pouvait être que la sécurité et la paix civiles [START_REF] Sghir | L'épisode MALI : réflexions sur un cas de désobéissance civile au Maroc[END_REF] , un argument que put utiliser la défense.

Une nouvelle Constitution entra en vigueur le 1 e juillet 2011, après avoir été approuvée par référendum avec 98 % des suffrages exprimés. Dans son préambule, les rédacteurs établirent que le royaume « réaffirm[ait] son attachement aux droits de l'homme tels qu'ils [étaie]nt universellement reconnus » pour s'engager à « bannir et combattre toute discrimination à l'encontre de quiconque, en raison […] des croyances [ou] de la culture », en s'engageant à « harmoniser en conséquence les dispositions permanentes de sa législation nationale » dans « le respect de son identité nationale immuable ». Dans l'article 3, ils lièrent le principe selon lequel « l'islam [étai]t la religion de l'État » et la garantie « à tous [du] libre exercice des cultes ». Cette articulation, à l'instar de nombreuses Constitution d'États se référant à l'islam, maintenait implicitement l'interdiction de l'apostasie pour les musulmans. Le Maroc était en particulier concerné par le cas de « Frère Rachid », fils d'un imâm mais dont le nom de famille n'est pas connu, converti au christianisme évangélique en 1990. Animateur de la chaîne satellitaire chrétienne Al Hayat TV basée à Chypre, interdite d'émission dans plusieurs États arabes, il dirigea à partir de 2005 des programmes hebdomadaires de débats avec des invités musulmans [START_REF]L'un de ses ouvrages a été traduit en français par Maurice Saliba : Frère RACHID, Daech et l'islam. L'analyse d'un ex-musulman[END_REF] . Après 2014, les députés marocains renforcèrent l'article 219 du Code pénal prévoyant « des peines d'emprisonnement d'un à cinq ans » pour toute personne coupable « d'atteinte, d'offense ou d'insultes envers Dieu, ses prophètes et ses messagers » et des amendes ou peines de prison pour toute expression considérée comme une critique publique de l'islam, sous une forme orale ou écrite, imprimée ou électronique 27 . Le Haut-Conseil des 'ulamā' du Maroc s'empara également de cette question, mais en adoptant deux positions contradictoires. Dans le recueil de fatāwā publié en 2012, figurait un avis juridique justifiant la peine de mort pour l'apostat, conformément à la position traditionnelle [START_REF] Amin | Introduction à l'Islam et les droits de l'homme[END_REF] :

Pour ce qui est de la liberté de doctrine et de religion, le droit révélé de l'Islam envisage cela avec un autre regard. Il engage le musulman à conserver sa conviction doctrinale et son appartenance religieuse, à renforcer la religion de l'Islam et le droit révélé de son Dieu souverain. Il considère son essence de musulman comme ce qui relève de l'authenticité par laquelle il est affilié à la religion des musulmans ou d'un père musulman, impliquant une obligation convictionnelle et sociale à l'égard de la Umma. Le droit révélé de l'Islam ne lui permet pas, de ce fait, de quitter sa religion et sa conviction doctrinale communautaire. Il ne l'accepte en aucun cas. Il considère que cette sortie est une apostasie envers l'islam et une mécréance à son égard. Il ordonne des préceptes légaux spécifiques en lien avec ceci. Sa mission prescrit le retour à sa religion et le fait de s'y fixer fermement, et si sa démarche saine est contrecarrée, il subira un dommage dans ce monde et dans l'éternité, et la peine islamique devra être appliquée à son encontre. […] Et le Prophète (PSL) a dit : « Ceux qui changent leur religion, tuez-les. » Il a également dit : « Ne faites pas couler le sang du musulman, sinon pour l'une de ces trois raisons : l'adultère ; le fait de prendre la vie d'un autre ; l'abandon de sa religion, les sorties de la communauté. » [START_REF]Organisme scientifique chargé d'émettre des fatwas[END_REF]

7

Sous la houlette d'Aḥmad Tawfiq, le ministère des « Biens de mainmorte et des Affaires islamiques » pesa pour infléchir cette position. Le ministre repoussa publiquement l'interprétation initiale des savants [START_REF] Aḥmad | Taghayyur al-dīn aw al-madhab min ḥurriyya al-insān mā lam yathir fitna aw yandarij ḍamin aginda siyāsiya[END_REF] , il envisagea une application souple des mesures relatives à l'article 219 du Code pénal et il renforça son contrôle sur les prédicateurs et groupes religieux intransigeants. Vis-à-vis de ses partenaires étrangers, notamment la France et les États-Unis, la monarchie chérifienne s'attacha à mettre en avant le principe de « liberté religieuse » au sens de liberté du culte et de « citoyenneté » avec le plan national marocain 2010/2012 pour l'Alliance des civilisations (2010-2012), puis la Déclaration de Marrakech 31 (2016). Dans les mois qui suivirent, une partie des membres du Haut-Conseil des 'ulamā' publièrent un traité dans lequel ils interprétèrent la sanction dans un sens inverse de celui qu'ils avaient proposé cinq ans plus tôt, témoignant du désarroi des rijāl al-dīn [« hommes de religion »] devant un corpus de textes, de normes et de pratiques sacralisés dont ils étaient les héritiers :

La question de l'apostasie et de l'apostat a agité l'islam des premiers temps, et n'a cessé de l'agiter. La compréhension la mieux attestée, celle dont la plupart conviennent, celle qui est conforme à l'esprit de la législation, de ses textes et de la biographie active du Prophète (PSL), c'est que le but de l'exécution de l'apostat, traître à la communauté, qui divulgue ses secrets, et qui s'appuie sur ses adversaires. Ce sens équivaut à celui de haute trahison dans les lois internationales. Et tel est le sens du dict [de Muḥammad] : « Celui qui change de religion, tuez-le. » Encadré par cet autre dict : « L'abandon de sa religion est synonyme de division de la communauté. » Sortir de la communauté des musulmans ne signifiait rien d'autre, à cette époque, que de rejoindre la communauté des associateurs, leurs adversaires et ennemis dans le contexte des guerres intestines. Dans ce cas-là, l'apostasie était politique et non intellectuelle. Le noble Coran a parlé de l'apostasie intellectuelle dans de nombreux versets, et il n'y a pas associé de peine religieuse. Il n'y a pas d'autres éléments, comme l'indique la parole du Très-Haut : « Ceux qui parmi vous abjureront leur religion et mourront infidèles, vaines seront pour eux leurs actions dans la vie immédiate et la vie future. Voilà les gens du feu, ils y demeureront éternellement. » [Al-Baqara : 215] Il y a, de même, des témoignages dans la biographie prophétique. Parmi ceux-ci, l'une des clauses du Traité de Hudaybiyya indique : Celui qui soumettra/deviendra musulman, puis se rebellera en rejoignant Quraysh, celui-là les musulmans ne le réclameront pas ; quand un des associateurs se rebellera pour rejoindre les musulmans, il sera renvoyé. Un Arabe s'étant converti à l'islam et ayant par la suite a demandé de renier sa profession de foi, le Prophète (PSL) ne lui a rien fait, il a quitté Médine et il ne lui est rien arrivé de mal. En ce sens, le Prophète (PSL) a dit : « Médine expulse sa vilénie, elle est patiente avec ce qu'elle a de bon, comme Al-Kayr. » Il y a ainsi eu d'autres situations relatives au reniement (de la profession de foi) à l'époque du prophète, et la peine [de mort] n'a pas été appliquée. 32 * De manière analogue à ce qui s'est passé au sein du christianisme, mais avec un décalage chronologique, le courant intégral de l'islam a opposé un régime d'autorité attribué à Dieu à un régime d'autorité fixé par des hommes en réaction aux fondements de la modernité politique. De ce fait, la liberté en général et la liberté de conscience en particulier furent subordonnées à un bloc considéré comme intangible. Avec d'autres harmoniques, les courants intégraux du judaïsme, du 8 bouddhisme, ou de l'hindouisme, déclinèrent leurs propres conceptions : un Israélien de nationalité juive peut être athée, mais il perd son identité juive en adoptant une autre religion ; une Birmane bouddhiste doit demander l'autorisation de l'administration pour se marier avec un non bouddhiste ; des hindous procèdent à des cérémonies de ré-hindouisation pour des Indiens musulmans ou chrétiens dont les ancêtres sont considérés comme ayant été dépouillés de leur identité profonde.

Au cours de ce demi-siècle, les législations antilibérales se sont nourries de la revendication de reconnaissance de différences culturelles et de sensibilités particulières portées par les cultural studies et les post-colonial studies. En contexte majoritairement musulman, la dissipation de la frontière entre dissidence religieuse et sédition politique, au coeur du droit européen séculier qui avait servi de cadre de référence du milieu du XX e siècle au milieu du XIX e siècle même si une partie du corpus religieux avait été organisé de manière plus systématique sous l'impulsion des autorités coloniales, autorisa le renforcement des législations contre le « blasphème » ou « l'insulte » visant l'islam présenté comme un boc, la disqualification de toute opposition libérale, l'interdiction de recherches sur le corpus de la tradition musulmane, une censure accrue dans le champ de la création artistique, des limitations à la liberté religieuse (reconnaissance limitée à deux ou trois confessions ; interdiction de toute forme de mission sauf aux groupes musulmans etc.), du rejet du droit de liberté de conscience impliquant la lutte contre toutes les formes d'agnosticisme et d'athéisme. Durant cette période, les représentants des institutions religieuses musulmanes ont affirmé que la problématique de la sortie de l'islam était un non-sujet, que le fait de parler de la liberté individuelle incluant la possibilité d'adopter publiquement une autre religion ou de se situer en dehors de toute religion 33 était impensable pour une personne non soumise à des pressions extérieures, sinon pour faire le jeu des « ennemis » de l'islam, d'où la caution que certains apportèrent publiquement à la condamnation à mort du Soudanais Maḥmūd Muḥammad Tāhā (1985), ou aux assassinats de l'Égyptien Faraj Fūda 34 (1992), de l'Algérien Tahar Djaout (1993), du Turc Ugur Mumcu (1993).

Deux facteurs ont remis en question cette position, dont un signe a été l'adoption de l'article 6 de la Constitution tunisienne de 2014 garantissant à la fois la « liberté de conscience » et la protection du « sacré 35 » : d'une part l'universalisation de la présence musulmane dans presque tous les pays du monde, qui rendit plus difficile l'affirmation selon laquelle que la problématique du droit à changer de religion se posait uniquement pour les non-musulmans ; d'autre part la crise ouverte par les mouvements intégraux intransigeants, Daesh en tête, dont les responsables mirent en application nombre de règles enseignées dans les institutions musulmanes classiques, incluant la mort pour les apostats, et que leurs responsables refusèrent d'excommunier alors qu'ils n'avaient pas hésité à le faire dans le cas de musulmans qui proposaient une relecture des textes de la tradition musulmane [START_REF] Beaudouin | L'affaire Abu Zayd, universitaire poursuivi pour apostasie[END_REF] et une abrogation de règles religieuses. Cette crise, mise à jour par des intellectuels de tendance libérale [START_REF] Ahmad | Les droits de l'homme en islam[END_REF] , est au coeur de la réflexion contemporaine de savants dont certains maintiennent une position classique relative à la peine capitale prévue pour les apostats [START_REF] Jābir | -dīn. Ishkāliya al-ridda wa-l-murtaddīn min ṣadr al-islām ila al-yawm[END_REF] quand d'autres veulent s'en affranchir [START_REF] Wael | A la recherche d'un aggiornamento de l'islam. Des voies contemporaines[END_REF] .

Dominique Avon

Directeur d'études, EPHE, PSL GSRL (UMR 8582) Directeur adjoint de l'IISMM

Dominique Avon . 1 LA

 Avon1 La problématique de l'apostasie et ses déclinaisons dans les Etats à référence musulmane. Autour de l'article 18 de la Déclaration universelle des Droits de l'Homme. Valentine Zuber; Emmanuel Decaux; Alexandre Boza. Histoire et postérité de la Déclaration universelle des droits de l'homme. Nouvelles approches, Presses universitaires de Rennes, pp.167-178, 2022, L'univers des Normes, 9782753583078. hal-03676394

  ou trouva des déclinaisons sous les termes de hurriyya al-mu'ataqad (Tunisie, 1959 ; Irak, 1970 ; Algérie, 1996) et de hurriyya al-'aqīda (Jordanie, 1928 et 1952) subordonnées à « l'ordre public » et dans certains cas aux « coutumes établies ». Cette liberté de doctrine religieuse était parfois associée à celle de l'expression du culte, elle ne signifiait nullement une liberté de croire ce que d'aucun aurait voulu, ni une liberté de ne pas croire, y compris à Bahreïn, seul État arabe à avoir inclus ḥurriya al-ḍamīr [« liberté de conscience »] dans sa Constitution 8 .


Thomas Hellweg
email: thomas.hellweg@uni-bielefeld.de

Thomas Sottmann

Julian Oberdisse
email: oberdissejulian.oberdisse@umontpellier.fr

Mini Review: Recent advances in biosurfactant-based association colloidsself-assembly in water

Keywords: rhamnolipid, saponin, glycyrrhizin, aescin, self-assembly, micelles, scattering techniques

Recent studies of self-assembly in binary systems of bio-surfactants, either of microbial origin or saponins extracted from plants, are reviewed. Saponins in water reported in the first section include aescin, glycyrrhizin, and quillaja saponins, while rhamnolipids are discussed in the second section on microbial surfactants. Studies of surface activities are a natural starting point of the characterization of surfactants, but here we focus mainly on physico-chemical and structural properties of self-assembled bulk structures in solution, often characterized by scattering techniques. When quantitative modelling is performed, self-assembly parameters like aggregation numbers, head group areas, and resulting shapes can be followed as a function of physical-chemical parameters like concentration, composition, temperature, or pH. Morphologies include micelles and their structural evolution with addition of other bio-or synthetic surfactants, co-surfactants, proteins or phospholipids.

Introduction

Biosurfactants are structurally divers amphiphiles stemming from natural resources. The mode of production by plants or microorganisms is reflected by the classification into plant saponins and microbial biosurfactants, produced by bacteria or yeast. Within saponins, molecules are usually named after the plant used to produce them, although a chemical variety of biosurfactants may correspond to the same name. Microbial biosurfactants are mainly glycolipids including trehalolipids, sophorolipids, and in particular rhamnolipids, which serve us here as paradigm: produced by the bacterium Pseudomonas aeruginosa, they possess outstanding surface-activity. In many cases biosurfactants offer significant benefits compared to synthetic petrochemistry-based surfactants, especially in the context of sustainability: bio-surfactants are made using mild production conditions (bio-reactors or extraction from plants), they often have lower toxicity and enhanced biocompatibility, and saponins possess pharmacological activity, e.g., antiviral [Bailly & Vergoten (2020)] or antimicrobial, justifying the growing interest in their large-scale production. [START_REF] Kitamoto | Functions and potential applications of glycolipid biosurfactants from energy-saving materials to gene delivery carriers[END_REF]] Biosurfactant properties are linked to their molecular hydrophilic/hydrophobic structurewhich is often less clearly separated as compared to synthetic molecules -, resulting in self-assembly in solution with sometimes surprising properties. One may think of the spontaneous formation of so-called ISCOMs (immune-stimulating complexes containing Quillaja saponins used as adjuvants to vaccines) [START_REF] Morein | ISCOM, a novel structure for antigenic presentation of membrane proteins from enveloped viruses[END_REF], [START_REF] Sjolander | Iscoms: an adjuvant with multiple functions[END_REF], [START_REF] Pedersen | Structure of immune stimulating complex matrices and immune stimulating complexes in suspension determined by small-angle x-ray scattering[END_REF]], or of gelation induced by network formation of elongated micellar structures [START_REF] Saha | Fibrillar networks of glycyrrhizic acid for hybrid nanomaterials with catalytic features[END_REF]]. It is the purpose of this article to review important recent progress on aggregate formation in (mixed) biosurfactant systems. Mixtures of biosurfactants with lipids have been investigated due to their use in vesicle-based drug delivery (saponins) and also to test their haemolytic activity which is necessary for their application in consumer care products. Moreover, in such products synthetic surfactants are also present and their interaction with biosurfactants might be relevant.

Saponins occur in plants and are part of the defense against fungi and bacteria. Historically, the name was due to foaming and emulsifying properties of, e.g. Quillaja bark saponin used for washing. Nowadays, saponins are still mainly extracted from different plants (e.g. horse chestnuts, licorice, soapbark tree quillaja saponaria, digitonin from common foxglove, oleandrin, gypsogenin from saponaria oficinalis, etc.). Saponins are of growing interest due to their pharmacological activity. They exhibit typical surfactant properties, like a critical micellar concentration (CMC) [Geisler et al. (2019a), [START_REF] Dargel | Self-assembly of the bio-surfactant aescin in solution: A small-angle x-ray scattering and fluorescence study[END_REF]], or interfacial activity [Wojciechowski (2013), Góral & Wojciechowski (2020)]. All saponins have in common that the hydrophobic part is formed by a triterpenic or steroidic structure with attached sugar moieties, enabling this group of molecules to stabilize emulsions and to solubilize bulky hydrophobic molecules.

The second group of bio-surfactants is produced by microorganisms. The most important lowmolecular weight representatives of this group are rhamnolipids, sophorolipids and threhalolipids, but also surfactin [START_REF] Lewinska | Surfactin-stabilized poly(D,L-lactide) nanoparticles for potential skin application[END_REF]], and mannosylerythritol lipids [START_REF] Kim | Surface and physico-chemical properties of a glycolipid biosurfactant, mannosylerythritol lipid, from candida antarctica[END_REF]], which are of interest in the context of bioemulsifiers, or lipopetides and phospholipids. Their hydrophobic tail is usually composed by one or several, possibly branched fatty acid chains, while their hydrophilic head group can contain a phosphate group (phospholipids), a peptide loop (lipopeptides), or a sugar moiety (glycolipids), e.g. based on the monosaccharide ("ose") rhamnose, or disaccharides like sophorose, trehalose, or maltose. The latter may also be dirhamnose, as opposed to monorhamnose [START_REF]Solution self-assembly and adsorption at the air-water interface of the monorhamnose and dirhamnose rhamnolipids and their mixtures[END_REF]]. A summary of these compounds can be found in [Rodrigues (2015), [START_REF] Jahan | Biosurfactants, natural alternatives to synthetic surfactants: Physicochemical properties and applications[END_REF]].

Other types of biosurfactants, such as the well-studied model sugar surfactants (alkyl polyglucosides, abbreviated CiGj), which can be obtained by esterification of bio-sourced sugar head groups and fatty acids, or microbial polymeric biosurfactants (high-molecular weight) exist, but are outside the scope of this mini-review.

The shape ofpure or mixedbiosurfactant aggregates formed in water is controlled by the underlying chemistry: the spontaneous curvature of the hydrophilic-hydrophobic amphiphilic film reflects the interactions between each moiety. The bending energy to be paid for deviations from the spontaneous curvature defines the available shapes, as illustrated by some glycolipids which possess large hydrophilic sugar head groups, favoring high curvatures, and thus globular micelles. As the curvature is reduced, rod-and disk-like structures may be found. At higher concentrations, where competition for water molecules may induce a reduction of the head group, such aggregates may form liquid crystalline phases. In this short review we are mainly addressing the formation of micellar aggregates of saponins and microbial surfactants in water, respectively. Saponins are exemplarily discussed in section 2 for aescin, glycyrrhizin, and quillaja saponins, while we have focused on rhamno-and sophorolipids in the third section. Scattering techniques are ubiquitous to the field, and the interested reader is referred to ref. [Zemb & Lindner (1988)].

2 Binary systems of saponins in water: Aescin, Glycyrrhizin, and Quillaja saponins Saponins are plant-derived biosurfactants. In applications, they serve as emulsifier in food foams, or in pharmaceutical or cosmetic formulations. Prominent representatives of this group like aescin (sometimes also named escin), glycyrrhizin, and quillaja saponins (for chemical structures see Figure 1a-d), as well as their mixtures with synthetic surfactants are discussed below.

Aescin:

Aescin is one of the most studied saponins. It stems from the horse chestnut tree (aesculus hippocastanum) and is available commercially in a rather pure form. Its predominant component has the typical triterpenoid hydrophobic moiety with several polar groups attached one-sided, and a large hydrophilic head group of three saccharide groups carrying a single carboxyl group. The latter confers a possibly slightly ionic character to the molecule, at high pH.

In pure water, this saponin behaves like an amphiphile. The determination of the CMC at fixed physiological pH 7.4, between 10 and 50°C, has been performed recently, using the autofluorescence of aescin. [START_REF] Dargel | Self-assembly of the bio-surfactant aescin in solution: A small-angle x-ray scattering and fluorescence study[END_REF]] Moreover, modeling of SAXS intensities shows that with increasing temperature, and only slightly affected by concentration, aescin micelles evolve from cylindrical (typical length 10 nm, radius 2 nm) into shorter, ellipsoidal shapes.

Aescin has a strong biological activity and interacts with 1,2-dimyristoyl-sn-glycero-3-phosphocholine (DMPC) phospholipid membranes decomposing them to bicelles (or lipid nano-disks, with bilayer structure), by stabilizing edges [Geisler et al. (2019b)]. Similarly, when conventional surfactants are added to lipid bilayers, the formation of bicelles was found, in which the surfactant molecules form their highly curved edge. [START_REF] Dürr | When detergent meets bilayer: Birth and coming of age of lipid bicelles[END_REF]] Small-angle scattering and TEM with a combined analysis by indirect Fourier transformation [Fritz & Glatter (2006)] and simultaneous modelling of SAXS and SANS showed that the nanodisk diameter decreases from ca. 30 nm to 12 nm with increasing aescin content. Moreover, depending on the amount of aescin, the disks reassemble upon temperature increase from the gel to the fluid phase of the phospholipid. Later, the same group showed that aggregate morphology can evolve from nano-disks into larger ribbons and finally stacks of sheets [START_REF] Geisler | Aescin a natural soap for the formation of lipid nanodiscs with tunable size[END_REF]].

Very recently, Tucker et al. have studied the influence of oxyethylene chain length of model nonionic surfactants (n-dodecyl polyglycol ether, C12E3 to C12E8) on the interactions with aescin by SANS [Tucker et al. (2022b)]. The limited compatibility between the oxyethylene and sugar headgroup controls the self-assembly, which encompasses elongated aescin micelles and intermediate planar (vesicular or locally lamellar) morphologies. It is striking that the transition to the latter does not depend much on the curvature of the added nonionic surfactant. In this context, we note that the spontaneous formation of very small micro (or "nano")-vesicles has been evidenced with synthetic surfactants by scattering before [START_REF] Oberdisse | Vesicles and onions from charged surfactant bilayers: A neutron scatterimg study[END_REF], [START_REF] Oberdisse | Size of microvesicles from charged surfactant bilayers: Neutron scattering data compared to an electrostatic model[END_REF], [START_REF] Gradzielski | Droplet microemulsions at the emulsification boundary: The influence of the surfactant structure on the elastic constants of the amphiphilic film[END_REF], Gradzielski (2003), [START_REF] Grillo | Spontaneous formation of nanovesicles in mixtures of nonionic and dialkyl chain cationic surfactants studied by surface tension and SANS[END_REF], [START_REF] Bressel | Mesodynamics: watching vesicle formation in situ by small-angle neutron scattering[END_REF]]. Although such strong curvatures were believed to be impossible for bilayers, they have now shown to exist also in biosurfactant systems.

The same group in the UK has also investigated the properties of mixtures of glycyrrhizic acid, aescin, and tea saponin [Tucker et al. (2021b)]. This is an interesting series due to the increase in saccharide groups from two to four. As shown in Figure 1e, tea saponins form globular structures due to the largest headgroup, and this is also the preferred morphology in any mixture including tea saponins. Blends without tea saponin have been found to keep the elongated structure as seen by the low-q slope, with a subtle interplay between glycyrrhizin and aescin curvatures. It is noteworthy that in all these studies small-angle scattering with detailed quantitative modelling (namely core-shell) is needed to characterize each population of aggregates, and their coexistence. In the last study, e.g., the absence of the structure factor gives access to the form factor, permitting a trustworthy determination of average aggregation numbers of about 80 for tea saponins. This is similar to that observed in most globular micelles formed by conventional surfactants, whereas elongated structures reach 300. Increasing the head group size leads to smaller spherical micelles, thus following the well-known packing criteria of Israelachivili and Ninham [START_REF] Israelachvili | Theory of self-assembly of hydrocarbon and amphiphiles into micelles and nilayers[END_REF]]. However, in detail, the packing requirements are more sophisticated due to the much more complex structure of saponins and biosurfactants [Tucker et al. (2021b)].

Glycyrrhizin:

Glycyrrhizin (or glycyrrhizic acid, known for its sweet taste) is extracted from licorice roots (glycyrrhiza glabra). This saponin is based on a triterpenoid tail, and the hydrophilic part is a disaccharide carrying carboxyl groups. As opposed to simpler molecules like dodecyl maltoside, which forms globular micelles in agreement with its conical packing, the large hydrophobic group favors a lower spontaneous curvature. It is now established that glycyrrhizin forms elongated structures as seen (e)

from the q -1 -power law behavior of the SAXS data (and also directly in TEM or AFM) [START_REF] Saha | Fibrillar networks of glycyrrhizic acid for hybrid nanomaterials with catalytic features[END_REF], [START_REF] Matsuoka | Aggregate formation of glycyrrhizic acid[END_REF]], which presumably connect to form gels in water after a heatingcooling cycle. Matsuoka et al. have followed the CMC as a function of pH by fluorescence and light scattering. Tucker et al have studied the aggregate morphology by SANS [Tucker et al. (2021a)]. In pure D2O, detailed modelling provides the lateral dimensions (typically 3-4 nm core, plus a 2 nm thick hydrated shell) of elongated (length ca. 27 nm) aggregates, with aggregation numbers of 150. Different salts then induce moderate micellar growth, presumably due to reduction in head group interaction.

Note that there has been a debate about the existence of a CMC, and on the size of glycyrrhizin micelles; different values have been reported under different experimental conditions, in particular pH. Due to the presence of carboxyl groups on some saponins, it is important to take pH modifications into account, or use buffers. The carboxyl groups (especially the one at the C20 position) are protonated up to a pH value of 6. Below this value glycyrrhizin is amphiphilic with CMC [START_REF] Matsuoka | Aggregate formation of glycyrrhizic acid[END_REF]] and self-assembly [START_REF] Dargel | Stable DOPG/glycyrrhizin vesicles with a wide range of mixing ratios: Structure and stability as seen by scattering experiments and cryo-TEM[END_REF]].

Quillaja saponins:

This group of saponins can be extracted from Quillaja Saponaria Molina, the soap bark tree. The hydrophobic part is again a steroid or triterpenoid. The sugar head group illustrates the great chemical variability of saponins. Its saccharides may be glucose, galactose, xylose, rhamnose, arabinose, and glucuronic acid, substituted at up to three positions in the glycone (mono-, bis, and tri-desmosides, respectively). More than sixty different saponins have been identified in Quillaja Saponaria by mass spectroscopy [Nord & Kenne (1999)]. The surface activity of Quillaja saponins is suspected to be involved in their cytotoxic and haemolytic properties, and it has been investigated by Wojciechowski et al. by surface tension and neutron reflectometry [Wojciechowski et al., (2014a)]. In a second article, dynamic light scattering showed that aggregation properties depend on both the origin of the molecules and on time [Kezwon & Wojciechowski (2014)]. Initially small globular micelles (5 to 7 nm) evolve into objects of hundreds of nanometers. The same surface techniques have been applied to characterize the penetration of phospholipids []. Very recently, a comparative study of different saponins has also been conducted, including their effect on model lipid monolayers [START_REF] Wojciechowski | Surface-active extracts from plants rich in saponins -effect on lipid mono-and bilayers[END_REF]].

The incorporation of different molecules into Quillaja micelles has attracted quite some interest, including mixtures with conventional surfactants [Tucker et al. (2022a)]. Tippel et al. have studied the uptake of lutein (a carotenoid), resulting in micellar growth [START_REF] Tippel | Interfacial properties of quillaja saponins and its use for micellisation of lutein esters[END_REF]]. In a structural investigation including SANS, Peixotoa et al. have investigated mixtures of mate saponin, and in particular benchmarked them against Quillaja saponins in terms of uptake of two model drugs, carbamazepine and flurbiprofen [START_REF] Peixoto | Wormlike micellar aggregates of saponins from ilex paraguariensis a. st, hil. (mate): A characterisation by cryo-tem, rheology, light scattering and smallangle neutron scattering[END_REF]]. Kezwon and Wojciechowski have studied interactions of Quillaja saponin with food-related proteins (hen egg lysozyme, bovine β-lactoglobulin and β-casein) by surface rheology [Kezwon & Wojciechowski (2014)]. The authors explain the differences observed for saponins of different origins by different acidities, modifying electrostatic interactions with proteins. The biological activity of saponins may be due to their interaction with cholesterol embedded in phospholipid membranes. Adding cholesterol to Quillaja saponin has been shown using SAXS and SANS to trigger a transition from globular to spherohelical micelles, followed by a reentrant phase transition [START_REF] Liu | Reentrant structural phase transition in amphiphilic self-assembly[END_REF]].

Binary systems of microbial surfactants in water: rhamnolipids

Microbial biosurfactants possess intrinsically the same advantages as saponins. Their most important macroscopic physico-chemical manifestation of amphiphilicity is the strong surface activity leading to foaming. E.g., very low concentrations of surfactin (a cyclic lipopeptide produced, among others, by Bacillus Subtilis) or rhamnolipids lower the surface tension of the water/air interface by more than a factor of two [Rodrigues (2015)]. Rhamnolipids favor the formation of bacterial biofilms, they possess a CMC, and form micelles above it. All (bio-)surfactants have the capacity to penetrate and possibly disrupt membranes or phospholipid systems. Although this may be vital for any pharmacological activity, we focus on the bulk behavior through the formation of biosurfactant aggregates in water.

In a continuous effort to understand the phase behavior of blends of anionic surfactants as used in detergency applications with biosurfactants, the Oxford group has published a series of articles starting about a decade ago, in collaboration with I. Grillo (ILL), an expert of determination of aggregate morphology. Chen et al. have studied the adsorption and bulk properties of mono-and dirhamnolipids and their blends [START_REF]Solution self-assembly and adsorption at the air-water interface of the monorhamnose and dirhamnose rhamnolipids and their mixtures[END_REF]], of their mixtures with the anionic surfactant sodium dodecyl 6benzene sulfonate (LAS) [Chen et al. (2010a)], and of different types of sophorolipids (lactonic or acidic, varying hydrophobicity) [START_REF] Penfold | Solution selfassembly of the sophorolipid biosurfactant and its mixture with anionic surfactant sodium dodecyl benzene sulfonate[END_REF]]. Using neutron reflectometry and small-angle scattering with ca. 90% deuterated biosurfactant provided a detailed view of aggregate morphology.

While the phase diagrams of these systems are usually complex, the underlying tendencies can be rationalized by simple rules: sugar head groups are bulky and mostly nonionic, lowering electrostatic charge density, spontaneous curvature, and introducing steric repulsion, thus preventing the complex formation. In a follow-up, the tolerance of surfactant mixtures including rhamnolipids and LAS to precipitation induced by calcium has been investigated [START_REF] Chen | Influence of calcium ions on rhamnolipid and rhamnolipid/anionic surfactant adsorption and self-assembly[END_REF]]. Whereas synthetic anionic surfactants employed in detergent formulations are highly sensitive to hard water, with possibly disastrous effects on their function, the addition of rhamnolipids, which are mostly nonionic, somewhat increase the tolerance towards multivalent ions. Depending on the surfactant system, ions of high valency promote micellar growth and sometimes morphological transition to bilayer phasesdemonstrating the influence of electrostatics on spontaneous curvature. Incorporating nonionic surfactants, and in particular biosurfactants, increases minimal ion concentration for precipitation. In this study of morphologies before precipitation, the influence of the calcium ions is characterized by the change in aggregation number and surface micellar charge. Pure rhamnolipids are found to show practically superimposed scattering curves with and without Ca 2+ (2 mM), indicating that CaCl2 has little impact on the self-assembly. In contrast, the anionic surfactant and its mixtures with rhamnolipids show a complex response to Ca 2+ addition with a tendency to form planar phases. More recently, the same group has again performed small-angle scattering on blends of rhamnolipids with the nonionic model surfactant C12E8 (n-dodecyl octaethylene glycol ether), LAS, and yet another ionic one, sodium dioxyethylene monododecyl sulfate [START_REF] Liley | Self-assembly in dilute mixtures of non-ionic and anionic surfactants and rhamnolipd biosurfactants[END_REF]]. The influence of the rhamnolipids is to favor the formation of bilayer (vesicular) phases at high rhamnolipid and LAS content. Coexistence of the two morphologies is observed as superimposed contributions in SAXS, with increased low-q scattering including first-and second-order Bragg peaks characteristic of lamellar phases, presumably multilayer vesicles or onions. In other phase regions, small interacting micelles with internal composition equal to the nominal one are formed.

In very recent work, Palos Pacheco et al. [START_REF] Pacheco | Interfacial and solution aggregation behavior of a series of bioinspired rhamnolipid congeners rha-c14-cix/i (ix/i = 6, 8, 10, 12, 14)[END_REF]] have tuned the self-assembly of natureinspired (mono-)rhamnolipids via the shape of the hydrophobic moiety. These compounds rely on a remarkable effort in organic synthesis, circumventing thus the usual lack of pure compounds. The effect of asymmetry between the two lipid tails has been highlighted by surface tension measurements, dynamic light scattering, and fluorescence quenching. The combination of a long (C14) tail with a second shorter one (C6 to C14) gives access to a range of molecular packings in-between conical or cylindrical shapes, and thus more globular or more planar aggregates. Surface tension shows a strong dependence on chain asymmetry. DLS results are difficult to interpret due to superposition of different populations; a q-resolved scattering technique (SAXS/SANS) might have given further insight into local structures. The location of the pyrene fluorescence probe, finally, provides molecular understanding of the observed changes: the more asymmetric the tails, the less polar the core and the higher the free volume, allowing accommodation of the probe molecule. The same group has also used numerical approaches to understand the phase behavior of rhamnolipids better [START_REF] Eismin | Evolution of aggregate structure in solutions of anionic monorhamnolipids: Experimental and computational results[END_REF]].

The impact of mono-and dirhamnolipids on giant unilamellar phospholipid vesicles has been studied by the group of Winter [START_REF] Herzog | Interaction of rhamnolipids with model biomembranes of varying complexity[END_REF], [START_REF] Herzog | Impact of the number of rhamnose moieties of rhamnolipids on the structure, lateral organization and morphology of model biomembranes[END_REF]]. The formation of daughter vesicles upon addition of either RhaRhaC10C10, RhaC10C10 (corresponding to the di-and monorhamnolipids as illustrated for RhaRhaC8C8 and RhaC8C8 in Figure 1c-d), and the sugar-free precursor C10C10 has been imaged as shown in Figure 2, and is interpreted in terms of the different spontaneous curvatures. The group of J.S. Pedersen has studied the interaction of biosurfactants with proteins in water, via the formation of mixed self-assembled aggregates. The authors underline that changes in enzymatic activity caused by biosurfactants may occur, depending on the supramolecular structure of the latter.

Binding to proteins may be favored or hindered by electrostatics, and may be cooperative or individual, thereby affecting the interactions. A light scattering and SAXS-study of rhamnolipid aggregates has been performed, followed by a comparison of synthetic sodium dodecyl sulfate (SDS) to rhamnolipid aggregates incorporating α-lactalbumin and myoglobin [START_REF] Mortensen | Myoglobin and α-lactalbumin form smaller complexes with the biosurfactant rhamnolipid than with SDS[END_REF]]. Pure rhamnolipids form small prolate micelles containing some eleven molecules. The failure of modelling the scattering intensity by simple addition of individual contributions, and a detailed analysis of the scattering data by indirect Fourier transform shows that the mixed SDS/rhamnolipid aggregates harbor only a single protein, with little change of the overall shape and size of the micelle for lactalbumin, whereas myoglobin induces pairwise micellar association. This contrasts with SDS, which in pure solution has a larger core. Upon addition of α-lactalbumin, the micellar shape changes from oblate into prolate, with up to three proteins.

Summary and Outlook

We have reviewed recent progress in the determination of biosurfactant self-assembly in water. The precise measurement of physico-chemical properties of biosurfactants in water is still in its infancy, in spite of the growing importance of biosurfactants for a sustainable economy. This is presumably due to the large chemical varietymaking the understanding of mixtures even more relevant. Clearly, the most quantitative techniques are small-angle and dynamic light scattering, because they enable precise measurements of biosurfactant aggregate morphologies.

The surfactant properties of biosurfactants and conventional surfactants are comparable. For example, the cmc of rhamnolipids (RhaRhaC10C10, RhaC10C10) is close to the one of the standard surfactant LAS, of about 10 -1 mmol -1 . Similarly, the minimum surface tension value is comparable (30 mNm -1 ) [Chen et al. (2010a)], increasing as expected with the number of rhamnose units due to the increasing bulkiness of the biosurfactants [Chen et al. (2010a)]. A major difference of especially saponins with conventional surfactant is the stronger pH-dependence of the surfactant properties, sometimes up to absence of micellization.

We anticipate biosurfactants to be of growing importance in the progressive replacement and improvement of synthetic surfactant mixtures by sustainable and biodegradable molecules in many applications, from pharmacology to detergency. Besides being used as "simple" surfactant, saponins also offer a large potential in pharmacy, and especially the antiviral activity of glycyrrhizin remains to be fully exploited e.g. in treatment of SARS-Cov2.

Figure 1 :

 1 Figure 1: Chemical formulas of (a) Aescin, (b) Glycyrrhizin, (c) di-Rhamnolipid and (d) mono-Rhamnolipide. e) SANS intensities for tea, aescin (shifted vertically x8), and glycyrrhizic acid saponin (shifted x16), at 5 mM with 0.1 M NaCl. The solid lines are model fits, the corresponding geometries are sketched in the same color, and parameters are reported in the original article. Figure reprinted from ref. [Tucker et al. (2021b)] with permission from Elsevier.

Figure 2 :

 2 Figure 2: Confocal fluorescence microscopy of giant unilamellar vesicles showing budding and fission of domains after addition of RhaC10C10. Reproduced from reference [Herzog et al. (2021)] with permission from the Royal Society of Chemistry.

Acknowledgments

We acknowledge support for the publication costs by the Open Access Publication Fund of Bielefeld University and the Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG).

Funding

There is no particular funding associated with this publication.

Conflict of Interest

The authors declare that the research was conducted in the absence of any commercial or financial relationships that could be construed as a potential conflict of interest. Author Contributions JO, TS, and TH have planned and written the article together.