Laure Malherbe

Maxime Beauchamp

Aude Bourin

Stéphane Sauvage

LE LABORATOIRE CENTRAL DE SURVEILLANCE DE LA QUALITE DE L'AIR

Le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air est constitué des laboratoires de l'IMT Lille Douai, de l'INERIS et du LNE. Il mène depuis 1991 des études et des recherches à la demande du Ministère chargé de l'environnement, et en concertation avec les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA). Ces travaux en matière de pollution atmosphérique ont été financés par la Direction Générale de l'Énergie et du Climat (bureau de la qualité de l'air) du Ministère chargé de l'Environnement. Ils sont réalisés avec le souci constant d'améliorer le dispositif de surveillance de la qualité de l'air en France en apportant un appui scientifique et technique au ministère et aux AASQA. L'objectif principal du LCSQA est de participer à l'amélioration de la qualité des mesures effectuées dans l'air ambiant, depuis le prélèvement des échantillons jusqu'au traitement des données issues des mesures. Cette action est menée dans le cadre des réglementations nationales et européennes mais aussi dans un cadre plus prospectif destiné à fournir aux AASQA de nouveaux outils permettant d'anticiper les évolutions futures.

RESUME

Les outils de surveillance de la qualité de l'air que constituent les réseaux de mesure et la modélisation bénéficient aujourd'hui d'une maturité suffisante pour être mobilisés au service de l'évaluation des politiques de réduction d'émissions de polluants. En France, en fonction des polluants, les mesures sont disponibles depuis le début des années 1990. Le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (LCSQA), laboratoire national de référence, est en charge de la collecte des données d'observation produites en région par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA), de leur intégration dans la base de données nationale de qualité de l'air, GEOd'air, et de l'exploitation de celle-ci, en appui au Ministère en charge de l'Environnement, pour l'élaboration de bilans nationaux et le rapportage réglementaire en application des Directives européennes sur la qualité de l'air. Le LCSQA analyse également ces données pour élaborer des diagnostics sur l'évolution passée et future de la qualité de l'air en France, à l'aide de méthodes d'analyse statistique et géostatistique, et de modélisation. En s'inspirant de travaux méthodologiques innovants menés dans un contexte européen, pour l'Agence Européenne de l'Environnement (EEA) ou pour la convention onusienne sur le Transport de la Pollution Atmosphérique à Longue Distance (CLRTAP), une analyse objective des tendances de qualité de l'air a été réalisée à l'aide des données disponibles. L'originalité de cette étude réside dans les méthodes utilisées et dans les critères de représentativité et d'assurance qualité imposés sur les données de façon à disposer de la meilleure estimation des tendances. Les résultats issus de cette étude permettent de confirmer l'amélioration progressive de la qualité de l'air en France comme une conséquence des stratégies et plans d'action destinés à la réduction des émissions issues des différents secteurs d'activité, et qui sont mis en oeuvre depuis plusieurs années. Ce signal positif concerne la plupart des polluants réglementés présents dans l'air ambiant sous forme gazeuse et particulaire et dans les retombées atmosphériques. Ainsi, sur la période 2000-2010, ciblée dans le cadre de cette étude car mieux documentée, les concentrations de dioxyde d'azote (NO2) dans l'air ambiant ont baissé de 17,3%, et celles de particules PM10 (pour les particules de diamètre inférieur à 10 microns) de 15,1% alors que les pics d'ozone (O3) ont été réduits de 3,8%. Les tendances à la baisse des niveaux de particules et des pics d'ozone se confirment, voire s'accentuent pour les années les plus récentes. Les métaux lourds dans les PM10 ont aussi baissé substantiellement, mais les tendances sont moins claires pour les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dans les PM10, dont le benzo[a]pyrène. En revanche, les composés soufrés dans les retombées atmosphériques ont baissé très largement, et cette baisse a été accompagnée d'un rétablissement du pH des retombées atmosphériques, mettant fin aux records d'acidité des années 1990. Il convient toutefois de noter que certaines de ces tendances restent influencées par la variabilité des conditions météorologiques d'une année à l'autre, ce qui peut conduire à nuancer certaines conclusions. De plus, des inquiétudes demeurent encore pour les tendances de composés azotés (nitrate et ammonium) dans les particules et dans les retombées atmosphériques qui stagnent depuis les années 2000.

Le déploiement de modèles de qualité de l'air sur une longue période temporelle a permis d'évaluer leur capacité à reproduire ces évolutions afin de renforcer la confiance dans ce type d'outils. Les modèles numériques peuvent par ailleurs être utilisés pour des études de sensibilité, qui nous ont conduit à conclure quant au rôle primordial des stratégies de réduction d'émissions de polluants dont l'impact est supérieur aux autres facteurs tels que la variabilité météorologique ou le transport intercontinental de polluants.

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 9

REMERCIEMENTS ET COLLABORATIONS

La méthodologie d'analyse des tendances a été élaborée en collaboration avec l'équipe spéciale des mesures et de la modélisation (TFMM*) du Programme EMEP*, le programme de suivi de la Convention sur la pollution atmosphérique transfrontière à longue distance (CLRTAP*). La modélisation a été coordonnée à travers l'exercice EURODELTA-TRENDS aussi organisé dans le cadre de la TFMM. La méthodologie d'attribution des tendances a été développée et mise en oeuvre sur la base des travaux susmentionnés, dans le cadre du consortium européen ETC/ACM*. Les données de mesure sont issues :

-de la base nationale de la qualité de l'air GEOd'air (anciennement BDQA), qui rassemble les données transmises par les AASQA*, -de la base européenne de données sur la composition chimique et les propriétés physiques de l'atmosphère EBAS, dans laquelle sont transmises les données de l'observatoire MERA*, composante française du dispositif européen EMEP* ; -de l'Office National des Forêts, qui gère le sous-réseau CATAENAT*(intégré dans le réseau français RENECOFOR*, composante française du réseau international ICP Forests*). Les auteurs remercient Manuel Nicolas, de l'Office National des Forêts, pour sa collaboration dans l'analyse des données de retombées atmosphériques.

* : voir glossaire

INTRODUCTION

La mise en place de stratégies de gestion de la qualité de l'air, la densification des réseaux de surveillance et l'amélioration des outils d'analyse statistique et de modélisation depuis une vingtaine d'années offrent de nouvelles perspectives en matière d'évaluation des tendances temporelles de la qualité de l'air, tant du point de vue méthodologique que de l'interprétation de ces résultats.

En tant que laboratoire national de référence, le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (LCSQA) est en charge de la collecte des données d'observation produites en région par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA), de leur intégration dans la base de données nationale de qualité de l'air, GEOd'air, et de l'exploitation de celle-ci, en appui au Ministère en charge de l'Environnement, pour l'élaboration de bilans nationaux et le rapportage réglementaire en application des Directives européennes sur la qualité de l'air. Ces données sont également exploitées pour élaborer des diagnostics sur l'évolution passée et future de la qualité de l'air en France, à l'aide de méthodes d'analyse statistique et géostatistique, et de modélisation.

En s'inspirant de travaux méthodologiques innovants menés dans un contexte européen, pour l'Agence Européenne de l'Environnement (EEA) ou pour la convention onusienne sur le Transport de la Pollution Atmosphérique à Longue Distance (CLRTAP), une analyse objective des tendances de qualité de l'air est réalisée à l'aide des données disponibles. Cette étude repose sur une approche méthodologique nouvelle, contrainte par de stricts critères de représentativité et d'assurance qualité imposés sur les données de façon à disposer de la meilleure estimation des tendances. Cette analyse porte sur un large ensemble de polluants gazeux et particulaires. Elle concerne les concentrations dans l'air ambiant ainsi que les retombées atmosphériques. Une description des données de mesure et de modélisation utilisées est fournie au chapitre 2.

Le chapitre 3 développe la méthode mise en oeuvre. Plusieurs aspects sont abordés : la sélection des stations de mesure, le filtrage des données singulières, l'utilisation conjointe de la mesure et de la modélisation, l'agrégation de l'information par domaine géographique d'intérêt, l'évaluation de la tendance. Notons que les données de mesure issues de méthodes automatiques bénéficient d'une couverture spatiale, et souvent temporelle, plus importante que les données résultant de prélèvements manuels. Les données de modélisation ne sont pas non plus disponibles, ni ne présentent le même degré de fiabilité pour toutes les espèces chimiques. Ainsi la méthodologie doit-elle s'adapter aux données exploitées, ce qui explique des différences de traitement entre polluants. Les résultats obtenus pour chacun font l'objet du chapitre 4.

L'un des principaux intérêts d'une étude de tendance est d'évaluer l'efficacité en matière de qualité de l'air des politiques de réduction des émissions. Cette évaluation nécessite de prendre en compte la variabilité des autres facteurs d'influence que sont la météorologie et la pollution de fond aux limites du domaine. Le chapitre 5 présente ainsi les grands principes et l'application d'une méthode destinée à quantifier l'influence relative des émissions, de la météorologie et des concentrations de fond sur les tendances.

BASES DE DONNEES

Données de mesure

Mesures automatiques

Les variables de pollution sélectionnées pour cette étude sont les concentrations dans l'air ambiant de NO2, O3 et PM10 mesurées sur les sites de fond (implantation rurale, périurbaine ou urbaine). Du fait de leur caractère local, les mesures effectuées sur les sites de proximité ne peuvent être utilisées conjointement avec la modélisation de grande échelle (données du modèle CHIMERE, cf. §2.2) mais une information sur la pollution de proximité routière apparaît dans les analyses réalisées par station de mesure pour le NO2 et les PM10.

Ne sont pas considérées les mesures des polluants suivants :

-les particules PM2.5, dont la surveillance ne s'est intensifiée qu'à partir de 2009, en réponse aux nouvelles dispositions sur ce polluant (Directive 2008/50/CE) ;

-le SO2 et le CO, dont les concentrations ont sensiblement diminué au cours des années et dont la surveillance par la mesure a été notablement réduite ;

-le benzène, dont la surveillance par la mesure automatique s'est restreinte au profit de la mesure manuelle.

Pour toutes ces mesures, on pourra se référer aux analyses réalisées dans les bilans annuels nationaux de la qualité de l'air 1 .

Les données des stations de mesures automatiques ont été extraites de la base nationale de la qualité de l'air BDQA (Base de Données de la Qualité de l'Air), devenue GEOd'air depuis 2014. Cette base est alimentée en données quart-horaires par les postes centraux des AASQA. Ces données sont ensuite agrégées sous forme de moyennes horaires avant d'être utilisées comme données primaires dans les chaînes de calculs statistiques et de modélisation.

Les moyennes horaires traitées dans cette étude résultent de l'agrégation des données quart-horaires validées par les AASQA. Elles sont disponibles à partir de l'année 2000. Pour les années antérieures, des données sont présentes dans la base européenne AIRBASE mais elles sont trop peu nombreuses pour permettre une analyse fiable. Le nombre de stations de mesure varie dans le temps et selon le polluant. La situation du réseau de mesure en 2014 pour les polluants considérés est présentée en Figure 1.

Mesures manuelles

Les jeux de données issus des mesures manuelles mis en oeuvre dans cette étude sont composés :

-des concentrations en métaux lourds dans les PM10 ; -des concentrations en hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dans les PM10 ; -des concentrations en ions inorganiques et le pH dans les retombées atmosphériques ;

des concentrations en ions inorganiques gazeux et particulaires dans les particules (sans coupure de taille, Total Suspended Particles) ;

des concentrations en composés organiques volatils (COV) hydrocarbonés et carbonylés.

Les séries temporelles commencent dans les années 1990 pour les plus anciennes mesures manuelles. Le nombre d'années de cet historique est cependant variable selon les polluants considérés. Les environnements d'implantation des stations de mesures manuelles sont multiples. Elles peuvent être implantées dans des zones urbaines, périurbaines ou rurales et être sous influence du trafic, de sources industrielles ou de fond.

Les données de stations de mesures manuelles ont été fournies par la base nationale de données de qualité de l'air GEOd'air, la base européenne de données sur la composition chimique et les propriétés physiques de l'atmosphère EBAS2 et par l'Office National des Forêts dans le cas des retombées atmosphériques hors couvert forestier. Dans cette étude, les données n'ont pas subi de post-validation. Les moyennes annuelles résultent de l'agrégation des données brutes, journalières pour la majorité des polluants.

Données de modélisation

Une série de modélisations pour la période 1990-2010 a été réalisée avec le modèle de chimie-transport CHIMERE.

Ce travail a été conduit dans le cadre de l'exercice Eurodelta-Trends coordonné par l'INERIS sous l'impulsion de la Task Force on Measurement and Modelling de la CLRTAP. Une description détaillée est disponible dans l'article (Colette et al., 2017a). L'inscription de ces modélisations dans ce cadre international permet de s'assurer de la qualité de l'approche choisie par rapport aux meilleures pratiques actuelles, mais aussi de situer la modélisation Chimere dans un ensemble de modèles de chimie-transport reconnus internationalement (Emep,Cmaq,Match,Minni,Polair3D,. La configuration des modèles est assez contrainte en ce qui concerne les données de forçage :

-Emissions de polluants développées dans le cadre du projet ECLIPSE utilisant des émissions variables ou constantes à leur niveau de 2010, ainsi qu'un certain nombre de simulations de sensibilité utilisant les valeurs de 1990, 2000, et 2010 pour les émissions, les conditions aux limites et la météorologie pour établir le rôle de chaque facteur. Ces simulations ont été validées sur le plan technique et livrées sur la base de données du projet qui est en accès public4 . De premiers éléments de validation sont fournis dans (Colette et al., 2017b) et des études plus ciblées sont en cours de publication.

METHODOLOGIE

Variables de concentration étudiées

Le pas de temps considéré pour l'analyse des tendances est l'année. Un pas de temps plus fin n'a pas été jugé nécessaire compte tenu de l'objectif, qui est de caractériser les grandes évolutions de la qualité de l'air sur une longue période (> 10 années). Les statistiques étudiées pour chaque polluant ou famille de polluants sont précisées ciaprès (Tableau 1).

NO2

Moyenne annuelle

O3

Moyenne annuelle SOMO35 5 AOT40 pour la végétation 5

Statistiques relatives au maximum journalier de la moyenne glissante sur 8 heures, noté MDA8 :

nombre de dépassements du seuil de 50 ppb (100 µg.m -3 ) -nombre de dépassements du seuil de 60 ppb (120 µg.m -3 ) -4e valeur la plus élevée sur l'année maximum sur l'année

PM10

Moyenne annuelle

Nombre de dépassements du seuil de 50 µg.m -3 en moyenne journalière

Métaux lourds dans les PM10

Moyenne annuelle

HAP dans les PM10 Moyenne annuelle

Ions inorganiques et pH dans les retombées atmosphériques

Moyenne annuelle

Ions inorganiques dans les particules en suspension

Moyenne annuelle

COV

Sélection des stations

Filtrage des données singulières

Si les séries de mesure utilisées sont constituées de données validées, cela n'exclut pas l'occurrence de valeurs singulières, liées à des effets locaux. En moyenne sur une année ou saison et sur un territoire, l'effet de ces anomalies est probablement réduit. Dans un objectif méthodologique, et dans l'éventualité où les données seraient exploitées à des échelles plus fines, une méthode d'identification de ces valeurs est mise au point. Fondée sur une approche géostatistique, elle consiste à utiliser les informations disponibles dans le voisinage de chaque station, ce qui nécessite une densité de mesures relativement importante. Son application se limite donc actuellement aux mesures automatiques.

A un temps t fixé, l'observation faite à la station de mesure 𝑆 0 située en 𝑥 0 est considérée comme singulière si l'écart entre l'observation et sa valeur estimée par krigeage ordinaire6 à l'aide des observations voisines est plus grand qu'un seuil donné.

Le seuil est défini en utilisant l'incertitude de mesure fournie par l'écart-type (de l'erreur) de krigeage 𝜎 K (𝑥 0 ) qui ne dépend pas des observations mais de l'échantillonnage spatial des stations de mesure et de la variabilité du phénomène. On introduit l'hypothèse suivante sur l'erreur de krigeage :

𝑍 * (𝑥 0 , 𝑡) -𝑍(𝑥 0 , 𝑡) = 𝜎 𝐾 (𝑥 0 , 𝑡) • 𝑇 (1)
où T est la loi normale standardisée. Ensuite, à un seuil donné 𝑞 1-𝛼 2 (quantile de la loi normale), l'observation 𝑍(𝑥 0 , 𝑡) est considérée comme singulière au risque α de se tromper, si :

|𝑍 * (𝑥 0 , 𝑡) -𝑍(𝑥 0 , 𝑡)| > 𝜎 𝐾 (𝑥 0 , 𝑡) • 𝑞 1-𝛼 2 (2)
Une valeur conventionnelle de 5% est attribuée à α (𝑞 0.9975 = 2.5).

Les données identifiées comme singulières sont invalidées pour la suite de l'étude.

Filtre de complétude temporelle

Un double filtre est défini afin de ne retenir que les sites de mesure offrant une couverture adéquate de la période d'étude, sans pour autant réduire trop strictement le nombre de stations.

i. Pour chacune des années, le pourcentage de données valides doit être d'au moins 75% quelle que soit la résolution temporelle considérée, sinon l'ensemble de l'année est écarté. Notons que ce seuil est plus bas que l'objectif de qualité de la Directive (85% ii. Parmi les stations retenues en (i), seules les stations couvrant 75% des années pour la période considérée sont sélectionnées. Ce chiffre a été établi comme étant le plus robuste dans le cadre des analyses effectuées lors du projet CityZen [START_REF] Colette | Air quality trends in Europe over the past decade: a first multi-model assessment[END_REF]. Un seuil plus bas risque de biaiser le résultat en sélectionnant des stations dont la couverture est particulièrement courte. Et un seuil plus haut n'est pas souhaitable non plus à cause de la réduction du nombre de stations choisies.

L'inconvénient potentiel de cette approche est que les premières années de cette période seront potentiellement couvertes par moins de stations, ce qui pourrait introduire des biais.

Remarques :

-Ce double filtre est comparable à celui qui est actuellement utilisé dans le bilan national de la qualité de l'air mais les seuils, ici définis d'après des travaux européens, diffèrent. Si l'exigence sur le pourcentage annuel de données valides est moindre (75% dans cette étude ; 85% dans le bilan national, par cohérence avec les données de rapportage), elle est supérieure en ce qui concerne la couverture minimale de la période d'étude (75% dans cette étude ; un tiers des années dans le bilan national). Une comparaison entre les deux filtres a été réalisée à titre de contrôle pour les PM10 ; les tendances mises en évidence avec les deux sélections de stations sont similaires.

Correction des séries temporelles de PM

Jusqu'au 1er janvier 2007, la surveillance opérationnelle des PM10 et des PM2.5 était réalisée en France par des systèmes de mesure automatique de type TEOM (PM10, PM2.5) ou jauge Bêta (PM10). Or, comparés à la méthode de référence EN 12341 (gravimétrie), ces systèmes sous-estiment les concentrations de PM10. Il s'agit d'un artefact connu, lié à la perte de composés semi-volatils.

Depuis le 1er janvier 2007, conformément à la législation européenne, la surveillance opérationnelle des PM10 et des PM2.5 est réalisée de manière à assurer l'équivalence avec la méthode de référence. Ainsi l'année 2007 marque-t-elle une rupture dans l'historique, qui se caractérise par un saut positif dans les séries (Figure 2). Afin de ne pas être faussée par cette rupture, l'analyse de tendance nécessite une correction préalable des données antérieures à l'année 2007.

Agrégation spatiale

La méthode de sélection des stations développée en 3.2 a permis de construire un panel de stations dont l'historique est suffisamment long et les données suffisamment robustes pour évaluer les tendances de manière fiable.

Ces tendances peuvent être évaluées par site de mesure ou, lorsque le nombre de stations le permet (cas des mesures automatiques), par domaine d'intérêt (France, région, zone administrative de surveillance…). Cette seconde option nécessite de disposer de concentrations moyennes représentatives des zones considérées. 3). On constate l'importance du biais qui peut être introduit en se limitant à la moyenne arithmétique sur la Figure 4, où cette moyenne dépasse l'intervalle construit par krigeage pour les premières années de la période.

Lorsqu'il existe des lacunes dans les mesures ou que des stations ont été supprimées après application des critères de complétude, les séries krigées ont également l'avantage d'être complètes (voir Figure 5), ce qui facilite l'étude de la tendance (test de Mann-Kendall, calcul de la pente de Sen).

Remarque : l'application du krigeage aux données de mesures manuelles étudiées n'est pas adaptée en raison du nombre restreint de stations de mesure. Il peut néanmoins être envisagé de regrouper les stations par profils chimiques [START_REF] Plaisance | Spatial variability and source identification of rural precipitation chemistry in France[END_REF]. En particulier, lorsque le nombre de sites est suffisant (par exemple pour les retombées atmosphériques 40 stations étaient opérationnelles en 2015), la classification hiérarchique ascendante sert à déterminer, à partir de données de spéciation, des comportements similaires entre plusieurs stations de mesures [START_REF] Pascaud | Déterminants des évolutions spatio-temporelles des retombées atmosphériques acidifiantes et eutrophisantes en France et élaboration d'un modèle de projection[END_REF] et à étudier les évolutions temporelles par classe de stations.

Calcul de tendances

Les tendances sont caractérisées par deux tests statistiques : Mann-Kendall pour la significativité et Sen-Theil pour le calcul de la pente. Ces méthodes sont nonparamétriques, et fondées sur l'étude de la distribution des évolutions par paires.

Elles s'appliquent aussi bien aux séries de données mesurées aux stations, pour une analyse de tendance par site d'observation, ou aux séries de données agrégées spatialement, pour une analyse de tendance par domaine géographique (pays, région, zone administrative de surveillance).

Test de Mann-Kendall

La statistique de Mann-Kendall S est définie par :

          1 1 1 sgn n k n k j k j x x S avec sgn(xj -xk) =1 si (xj -xk) >0 =0 si (xj -xk) =0, =-1 si (xj -xk) <0 xj
est par exemple la concentration pour une année j (sur une station ou en moyenne sur une zone) ; n est le nombre d'années disponibles. S correspond donc au nombre de différences positives, moins le nombre de différences négatives. Si S est fortement positif, les tendances seront positives, et inversement. Si l'échantillon contient plus de 10 valeurs (n >10), la distribution de S peut être approchée par une loi normale moyennant la transformation suivante (où  2 est la variance de S) : Z =(S-1)/ si S >0 =0 si S =0, =(S+1)/  si S <0 Le test de Mann-Kendall renvoie la valeur de la statistique réduite Z ainsi que la p-value correspondante. La tendance est considérée comme significative si cette p-value est inférieure à un seuil de risque donné (risque de conclure à tort à l'existence d'une tendance). Ce seuil est communément fixé à 5%. Il est aussi d'usage de qualifier la significativité de la tendance selon différents seuils de risque, classiquement 1%, 5% et 10% : plus faible est la p-value, plus on peut conclure avec assurance à l'existence d'une tendance. On pourra ainsi distinguer les situations suivantes : *** p-value <= 0.001, pour une tendance très fortement significative ; ** 0.001 < p-value <= 0.01, pour une tendance fortement significative ; * 0.01 < p-value <= 0.05, pour une tendance modérément significative ; + 0.05 < p-value <= 0.1, pour une tendance faiblement significative ; ns p-value > 0.1, pour une tendance non significative.

Pente de Sen

En faisant l'hypothèse d'une tendance linéaire, la concentration peut se décomposer comme suit :

t t t Q B C     
Ct est la concentration estimée pour l'année t, B, l'ordonnée à l'origine, Q, la pente et εt, le résidu de moyenne nulle. Dans le test de Sen, la pente est estimée de manière nonparamétrique. Pour une série temporelle de n mesures, un ensemble de pentes Qjk est estimé pour chacune des n(n-1)/2 paires de données :

k j x x Q k j jk   
La pente de Sen est alors la médiane des N=n(n-1)/2 pentes estimées. Elle s'exprime en unité de concentration par an ou, après transformation [START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF], en pourcentage par an, ou en pourcentage sur la période. Elle peut être assortie d'un intervalle de confiance (en général à 95%) déduit de la distribution de ces N pentes.

Dans le contexte de la qualité de l'air, l'utilisation de ces tests offre des avantages notables par rapport aux régressions linéaires par moindres carrés, en particulier :

-La sensibilité aux valeurs aberrantes est moindre ; -L'auto-corrélation temporelle n'a pas d'incidence, ce qui est essentiel pour des études réalisées à haute fréquence temporelle, un peu moins dans le contexte de tendances interannuelles. La Figure 9 permet de comparer le comportement des pentes de Sen calculées avec les deux approches de manière plus exhaustive sur l'ensemble des Zones Administratives de Surveillance (ZAS) et non plus sur trois régions particulièrement bien couvertes par le dispositif de mesure. Les pentes calculées par la méthode 1 font apparaître une plus grande variabilité, en particulier des tendances décroissantes plus marquées qu'avec la méthode 2, mais aussi des tendances positives qui n'apparaissent jamais avec la deuxième approche. Cela s'explique par la faible densité et/ou l'échantillonnage préférentiel du réseau de mesure dans certaines régions, qui peuvent conduire à des conclusions erronées sur les tendances.

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 29 La Figure 10 présente, sous forme de diagrammes en bâtons, les pentes de Sen calculées par région française. Le diagramme du haut montre les tendances absolues (en µg/m 3 /an), celui du bas, les tendances relatives sur la période (en %). Ces tendances, assorties de leur intervalle de confiance, ont été calculées à partir des concentrations agrégées par krigeage (méthode 2) sur chacune des régions françaises.

Ces diagrammes indiquent une tendance à la baisse pour l'ensemble des régions. Pour la Bretagne, la Haute-Normandie et la région PACA, la borne supérieure de l'intervalle de confiance est toutefois légèrement positive : pour ces trois régions, la tendance est non ou faiblement significative (p-value associée à la statistique de Mann-Kendall comprise entre 8% pour la Bretagne et 12%). Le Tableau 16 en Annexe 2 fournit des résultats similaires par ZAS. En moyenne sur la France métropolitaine, en agrégeant les concentrations selon la méthode 2, la baisse observée entre 2000 et 2010 est de 0,37 µg/m 3 /an en moyenne, soit de 4,1 µg.m -3 sur la période (Tableau 3). Cette valeur, qui représente une diminution de 17,3%, est cohérente avec l'évolution globale sur l'Europe qui est estimée à -17% entre 2002 et 2012 [START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF]. A noter que la baisse rapportée par les réseaux de mesure européens sur la période 1990-2012 atteint -41% (Colette et al., ETC/ACM, 2015). La baisse des pics d'ozone présentée en Section 4.1.3.1 est un élément encourageant, même si ceux-ci demeurent élevés. Sur la période 2000-2010, la valeur du quatrième pic annuel le plus élevé révèle une baisse de 3,8% et le nombre de dépassements de l'objectif de long terme de l'Union Européenne (60 ppb ou 120 µg.m -3 ), une diminution de 6,2%. A l'inverse les moyennes annuelles d'ozone augmentent sur le territoire national en moyenne de 5,5%. Les indicateurs d'exposition tels que le SOMO35, défini pour la protection de la santé humaine (OMS, 2013), ou l'AOT40, défini pour la protection des écosystèmes et de la végétation (Directive 2008/50/CE), sont influencés à la fois par l'évolution des pics et de l'ozone de fond. Cette double influence, conjuguée à celle de l'importante variabilité interannuelle (cf. les intervalles de confiance à 95% des pentes de Sen qui incluent des valeurs positives et négatives), conduit à des signaux contradictoires (augmentation de 9,4% de SOMO35 et baisse de 14,3% de l'AOT40).

1 ppb d'O3 = 2 µg.m -3 d'O3
La fraction de sites de mesure pour lesquels la tendance est à la hausse ou à la baisse est représentée sur la Figure 18. On retrouve le fait qu'à l'exception de la moyenne annuelle (et dans une certaine mesure aussi du SOMO35), des baisses sont constatées pour tous les indicateurs sur presque 80% des sites de mesure. Ces baisses sont toutefois nonsignificatives, et des tendances négatives significatives sont limitées à moins de 20% des sites. Il faut donc être prudent sur les conclusions tirées de l'analyse de tendance d'ozone sur une période aussi courte que 10 ans.

• mean_year : moyenne annuelle Pour les autres métaux lourds réglementés, les tendances réalisées sur des périodes plus récentes (couvrant 1999-2015), montrent que les niveaux de nickel et de cadmium ont significativement diminué pour 6 stations sur 8 (Figure 29), dont la moyenne est de 5,9±2,2 %/an et de 5,4±2,6 %/an respectivement (Tableau 23, Annexe 4). En revanche, les niveaux d'arsenic n'ont diminué que pour 3 stations sur 8 avec une moyenne de 6,6±2,0 %/an (Tableau 23, Annexe 4). 30). Au début de la période considérée, le principal facteur contrôlant les évolutions temporelles des niveaux de métaux lourds à l'échelle de l'Europe était les sources d'émissions anthropiques. La diminution des teneurs en métaux lourds est un effet combiné des baisses dans les émissions primaires et leurs types (diffuses ou ponctuelles). À la fin de la période, les effets de la variabilité météorologique et les sources secondaires deviennent aussi importants que l'effet des réductions des émissions anthropiques [START_REF] Shatalov | Heavy Metals and Persistent Organic Pollutants: Model Assessment of Pollution and Research Activities[END_REF]. Selon les modélisations dans le domaine EMEP, la remise en suspension de particules dans les zones urbanisées contenant du plomb et du cadmium est le secteur principal contribuant aux sources secondaires d'émissions de plomb et de cadmium [START_REF] Ilyin | Heavy metals: Analysis of longterm trends, country-specific research and progress in mercury regional and global modelling[END_REF]. Malgré des efforts notables pour atténuer la pollution atmosphérique par les métaux lourds, la santé humaine et les écosystèmes continuent d'être menacés dans de nombreux pays. L'exposition chronique à des niveaux faibles de métaux lourds reste un problème de santé publique [START_REF] Leclercq | Particulate metal bioaccessibility in physiological fluids and cell culture media: Toxicological perspectives[END_REF]. Une diminution globale des concentrations de métaux lourds dans les mousses (bryophytes), bio-indicateurs de la qualité de l'air, a été démontrée en Europe, ce qui suggère une amélioration de la qualité de l'air [START_REF] Harmens | Heavy metal and nitrogen concentrations in mosses are declining across Europe whilst some "hotspots" remain in 2010[END_REF]. En revanche, [START_REF] Lequy | Spatial analysis of trace elements in a moss bio-monitoring data over France by accounting for source, protocol and environmental parameters[END_REF] ont montré que l'exposition des écosystèmes à la pollution aux métaux lourds n'a pas diminué de manière linéaire avec le temps. La zone à risque et l'ampleur du dépassement des charges critiques11 , indicateur de santé des écosystèmes, a évolué pour le plomb d'un niveau très élevé en 1990 à un niveau relativement bas dans l'ensemble de l'Europe (Figure 31). Les dépassements de charge critique pour le plomb depuis 1990 ont diminué de 67% à environ 20% de la zone de l'écosystème du domaine EMEP avec un dépassement d'environ 2 g ha -1 an -1 en 2010 contre un dépassement d'environ 30 g ha -1 an -1 en 1990. De même, les zones à risque pour les dépôts atmosphériques de Cd dépassant la charge critique étaient très étendues en 1990 sur le domaine européen, mais en 2010, elles sont concentrées principalement dans l'est de l'Europe. La tendance sur le pourcentage des zones à risque pour les retombées atmosphériques de Cd est passée d'environ 4% en 1990 à près de zéro en 2010. La tendance des magnitudes de dépassement de charge critique en cadmium converge également à zéro en 2010. Toutes les tendances significatives sont à la baisse (Figure 34). Les évolutions non significatives sont principalement à la baisse mais il faut noter que 50% des stations enregistrent des augmentations non significatives pour les niveaux de B[a]P. de la chute des valeurs moyennes de pH à 5,2 en 2012 après une période de 4 années où la valeur moyenne des pH annuels était montée à 5,5 pour 2009. Ces dernières évolutions seront à consolider aves les valeurs des années à venir. Malgré ces différences, il a été estimé des augmentations significatives de 0,53 %/an et 0,34 %/an pour MERA et CATAENAT respectivement sur la période 1993-2015, reflétant une diminution de l'acidité directe des retombées atmosphériques en France, principalement liée à la baisse importante des émissions de polluants soufrés [START_REF] Coddeville | Évolution des émissions, de la qualité de l'air et des dépôts atmosphériques dans les espaces ruraux (forestiers)[END_REF][START_REF] Pascaud | Contrasted spatial and long-term trends in precipitation chemistry and deposition fluxes at rural stations in France[END_REF] [START_REF] Pascaud | 20 ans de mesures des retombées atmosphériques en France (projet SESAME)[END_REF]. Ces divergences montrent que la recherche doit se poursuivre pour mieux comprendre et simuler les mécanismes de transport et de transformation des polluants dans l'atmosphère et aider à l'évaluation et la validation des modèles. Dans ce contexte, la surveillance continue des retombées atmosphériques reste une approche nécessaire pour évaluer les impacts réels des émissions polluantes sur l'environnement et asseoir la stratégie de contrôle de ces émissions.

Concentrations en ions inorganiques dans les particules en suspension

Les évolutions temporelles des concentrations de soufre et d'azotes réduit ou oxydé sous formes gazeuse ou particulaire sur les stations de l'observatoire MERA sont présentées À l'échelle européenne, les composés soufrés et azotés gazeux et particulaires ont globalement diminué sur le domaine EMEP entre 1990-2012 [START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF]. La baisse a été plus importante sur les 10 premières années pour les concentrations en SO2 gazeux (80% sur la période 1990-2001 et 48% sur la période 2002-2012). En revanche, la baisse est moins marquée sur la première période pour les concentrations en SO4 2-particulaire mesurées sur les stations EMEP (52% et 39% respectivement pour 1990EMEP (52% et 39% respectivement pour -2001EMEP (52% et 39% respectivement pour et 2002EMEP (52% et 39% respectivement pour -2012)). Cette décroissance plus intense pour la phase gaz dans les années 90 a été mise en évidence et analysée en modélisation [START_REF] Fowler | Nonlinearities in source receptor relationships for sulfur and nitrogen compounds[END_REF][START_REF] Fowler | Long term trends in sulphur and nitrogen deposition in Europe and the cause of non-linearities[END_REF]Banzhaf et al., 2015). Les résultats indiquent que la baisse d'acidité dans les nuages (induite par la baisse des émissions de SO2) a favorisé la formation de sulfate, agissant comme un effet rétroactif positif améliorant ainsi la conversion de SO2 En comparaison aux autres pays européens, les concentrations moyennes annuelles en HCnM mesurées sur des stations EMEP présentent également des tendances décroissantes significatives sur la période 2002-2012, à hauteur de 40%, soit une tendance relative annuelle proche de 3,6%/an [START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF]. Il faut noter néanmoins que l'absence de décroissances fortes en éthane et en propane a également été identifiée dans les mesures réalisées au Royaume-Uni [START_REF] Derwent | Origins and trends in ethane and propane in the United Kingdom from 1993 to 2012[END_REF]. Plusieurs hypothèses ont été formulées par ces auteurs, la non exhaustivité des inventaires d'émissions, notamment concernant les volumes de gaz naturels émis par des fuites sur les réseaux, et une augmentation des niveaux de fond en éthane liée au transport longue-distance, potentiellement intercontinental au regard de la longue durée de vie de cette espèce peu réactive.

Des observations sont également réalisées pour les composés organiques volatils biogéniques (COVB) ou les composés organiques volatils oxygénés (COVO) mais les bases de données ne sont pas encore suffisamment fournies pour analyser les tendances. Les COVO sont les plus abondants des COV à l'échelle globale et jouent un rôle déterminant s'agissant de la chimie atmosphérique. Les COVB sont des espèces très réactives ayant également un rôle clé et dont l'évolution des émissions est directement associée aux évolutions climatiques. Il apparaît par conséquent important de fournir des données d'observation pérennes des COV compte tenu de leurs rôles en tant que précurseurs de polluants secondaires comme l'ozone ou l'aérosol organique secondaire.

ATTRIBUTION DES TENDANCES DE QUALITE DE L'AIR

Introduction

Une des principales motivations pour étudier l'évolution à long terme de la qualité de l'air est de quantifier l'efficacité des mesures de réduction des émissions de polluants en termes d'atténuation des concentrations atmosphériques observées. Pour ce faire, il est nécessaire de prendre aussi en compte la variabilité météorologique, ainsi que l'évolution à long terme des concentrations de fond hémisphérique.

Plusieurs méthodes ont été proposées dans la littérature pour identifier l'influence de la météorologie, avec un intérêt particulier pour les tendances d'ozone (voir par exemple la revue méthodologique de [START_REF] Solberg | Discounting the impact of meteorology to the ozone concentration trends ETC/ACM[END_REF]. L'une de ces méthodes consiste à avoir recours à la modélisation pour effectuer des études de sensibilité. C'est ce qui a été proposé dans le cadre de la récente étude Eurodelta-Trends, coordonnée par l'INERIS dans le cadre de la Task Force on Measurement and Modelling du programme EMEP de la Convention de Genève sur la pollution transfrontière (CLRTAP). Huit des principales équipes européennes de modélisation chimie-transport ont participé à cette étude consacrée à l'évolution de la qualité de l'air sur la période 1990-2010, incluant aussi des analyses de sensibilité aux changements d'émissions, ou de conditions aux limites. Il faut noter qu'il s'agit ici de simulation de relativement grande échelle couvrant l'ensemble de l'Europe à une résolution de l'ordre de 25km, donc à mettre en perspective avec l'évolution des niveaux de fond de pollution atmosphérique, et non à l'évolution qui peut être constatée en proximité.

Ce chapitre présente les principaux résultats de cette étude au niveau européen, ainsi qu'une analyse spécifique pour le cas français. La méthodologie d'attribution est présentée dans la partie 5.2 avec quelques illustrations relatives à la décomposition pour les années 1990, 2000 et 2010 présentées dans la partie 5.3, une discussion spécifiquement consacrée aux incertitudes est conduite dans la partie 5.4, alors que les résultats de l'attribution des tendances de qualité de l'air sont discutés dans la partie 5.5.

Méthodologie

Analyse d'attribution dans l'exercice de modélisation Eurodeltatrends

L'exercice de modélisation « Eurodelta-Trends » (EDT) a été spécifiquement conçu pour permettre une quantification de la contribution respective (i) des réductions d'émissions de précurseurs de polluants, (ii) de la variabilité météorologique, (iii) des changements de composition atmosphérique globaux sur les tendances de qualité de l'air en Europe. C'est ce que l'on appelle une étude « d'attribution » dans le jargon des sciences atmosphériques.

La période d'étude couvre de 1990 à 2010. Le début en 1990 correspond à l'année de référence du protocole de Göteborg. La fin en 2010 a été choisie par rapport à la disponibilité des données de forçage pour la modélisation (émission, conditions aux limites et météorologie). Le domaine de modélisation couvre l'ensemble de l'Europe, à une résolution approximative de 25 km.

Tous les modèles participants ont utilisé strictement les même émissions et conditions aux limites. Des données météorologiques communes ont été proposées et utilisées par une majorité de modèles, avec quelques exceptions. Les émissions ont été fournies par IIASA et calculées avec le modèle GAINS [START_REF] References Amann | Future emissions of air pollutants in Europe -Current legislation baseline and the scope for further reductions[END_REF] dans le cadre du projet européen ECLIPSE [START_REF] Klimont | Global anthropogenic emissions of particulate matter[END_REF]Klimont et al., 2016a). Les conditions aux limites sont reconstruites à partir d'observations en suivant la méthodologie utilisée dans le cadre d'EMEP [START_REF] Simpson | The EMEP MSC-W chemical transport model -technical description[END_REF]. La météorologie était issue d'une version optimisée des simulations EURO-CORDEX effectuées par l'IPSL [START_REF] Stegehuis | An observation-constrained multi-physics WRF ensemble for simulating European mega heat waves[END_REF].

Huit équipes de modélisation ont participé à l'expérience en livrant au minimum un ensemble de simulations : l'INERIS (France, en collaboration avec CIEMAT, Espagne) avec le modèle CHIMERE [START_REF] Menut | CHIMERE 2013: a model for regional atmospheric composition modelling[END_REF], le BSC (Espagne) avec le modèle CMAQ [START_REF] Byun | Review of the governing equations, computational algorithms, and other components of the Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) Modeling System[END_REF], Met Norway/MSC-W avec le modèle EMEP [START_REF] Simpson | The EMEP MSC-W chemical transport model -technical description[END_REF], le TNO (Pays Bas) avec le modèle LOTOS-EUROS [START_REF] Sauter | LOTOS-EUROS v1.8 Reference Guide[END_REF][START_REF] Schaap | The LOTOS-EUROS model: description, validation and latest developments[END_REF], SMHI (suède) avec le modèle MATCH [START_REF] Robertson | An Eulerian Limited-Area Atmospheric Transport Model[END_REF], ENEA (Italie) avec le modèle MINNI [START_REF] Mircea | Impact of grid resolution on aerosol predictions: a case study over Italy[END_REF], le CEREA (France) avec le modèle POLAIR [START_REF] Mallet | Technical Note: The air quality modeling system Polyphemus[END_REF], et IASS (Allemagne) avec le modèle WRF-Chem [START_REF] Mar | Ozone air quality simulations with WRF-Chem (v3.5.1) over Europe: Model evaluation and chemical mechanism comparison[END_REF][START_REF] Grell | Fully coupled "online" chemistry within the WRF model[END_REF].

Afin d'optimiser l'effort de calcul consacré au projet, le plan de modélisation Eurodelta-Trends est divisé en trois priorités, ciblant différentes questions scientifiques. La première (tier 1) concerne la simulation des trois années de référence 1990/2000/2010 ainsi qu'une étude de sensibilité aux changements d'émissions. La deuxième (tier 2) concerne la sensibilité aux conditions aux limites. Et la troisième (tier 3) est consacrée à la variabilité météorologique.

Si l'on prend l'exemple de la différence entre les années 1990 et 2010, il est possible de procéder à la décomposition à trois facteurs illustrée en Figure 39 Si l'on veut procéder à la décomposition à trois facteurs, 2 3 combinaisons sont requises en principe, mais seules 4 combinaisons étaient incluses dans le plan d'expérience (M90B90E90, M10B90E90, M10B10E90, M10B10E10 : indiquées en noir sur la Figure 39). Un seul modèle a été utilisé pour l'ensemble des combinaisons afin d'évaluer l'impact de cette approximation. Il faut noter que le choix de l'année 2010 pour évaluer la sensibilité à la météorologie ou aux conditions aux limites est arbitraire, ainsi que le choix de l'année 1990 pour la sensibilité aux émissions. D'autres combinaisons pour explorer l'espace des paramètres auraient donné des résultats différents et cette hypothèse est testée dans la Section 5.4.3 où sont présentées des simulations additionnelles avec le modèle CHIMERE incluant toutes les combinaisons possibles.

Une limitation de cette décomposition réside dans sa sensibilité à l'année choisie pour les différentes expériences (soit 1990 soit 2010). Ce facteur est principalement préoccupant en ce qui concerne l'année météorologique (qui représente une variabilité interannuelle supérieure aux deux autres facteurs). Pour ce facteur, le changement sur les 20 ans considérés pourrait en effet être fort différent si la différence entre 2011 et 1991 avait été étudiée au lieu de la différence entre 2010 et 1990.

Effectuer une décomposition complète pour la période considérée demanderait cependant 21 3 simulations annuelles, ce qui est trop demandeur en ressources de calcul. Il est possible cependant de proposer une alternative en se reposant sur les deux simulations de tendance complètes effectuées dans le cadre d'Eurodelta-Trends (tier 3) avec des émissions variables ou constantes sur la période 1990-2010. La décomposition peut alors s'écrire, en notant τ la pente annuelle (plutôt que Δ la différence entre deux années en 5.1) :

τ(1990-2010) = τ(météorologie) + τ(conditions aux limites) + τ(émissions) + résidu (5.2)

Où la tendance sur l'ensemble de la période (τ (1990 -2010)) est calculée avec les simulations du tier 3 (MyyByyEyy avec yy variant de manière continue entre 1990 et 2010).

Grâce à leur variabilité interannuelle limitée, τ(conditions aux limites) et τ(émissions) peuvent être approximativement évaluées à partir de la différence entre les années 1990 et 2010, i.e. (M10B10E10 -M10B10E90) et (M10B10E90 -M10B90E90) divisés par le nombre d'années les séparant.

Pour quantifier la tendance attribuée au facteur météorologique, on utilise les simulations du tier 3 qui prennent en compte l'effet des changements météorologique et des conditions aux limites, mais des émissions constantes. Il devient alors possible de soustraire l'effet des conditions aux limites pour isoler la variabilité météorologique.

Pour résumer, nous avons une décomposition qui repose sur l'évaluation de l'impact des émissions et des conditions aux limites à partir des études de sensibilité sur une unique année, mais aussi sur des simulations continues pour l'impact de la météorologie :

- o Calculée à partir de la simulation continue (tier 3) avec météorologie, conditions aux limites variables mais émissions constantes (Myy,Byy,E10, yy=1990..2010), à laquelle on soustrait l'impact du changement des conditions aux limites calculées au second point. -Résidus calculés à partir de la différence entre le changement total et la somme des facteurs individuels.

Décomposition pour les années 1990/2000/2010

Des informations importantes sur la robustesse de l'approche proposée peuvent être obtenues à partir de l'analyse de la décomposition pour les années 1990, 2000, et 2010, avant de s'intéresser aux tendances proprement dites, ce qui sera fait en Section 5.5. Pour chaque période, les cartes indiquent la contribution respective : -de tous les facteurs (les différences totales 2010 -2000 et 2000-1990) -des émissions (Emis.) -des conditions aux limites (Bound. Cond.) -de la météorologie (Meteo) -des résidus, ou termes d'interaction calculés à partir de la différence entre le changement total et la somme de tous les facteurs.

Ozone

Pour chaque facteur, même s'il ne s'agit pas ici de tendance interannuelle mais de différence entre deux années, cette différence est exprimée en µg.m -3 /an. En divisant la différence par le nombre d'années les séparant (11) il sera possible de les comparer avec les tendances présentées plus loin.

Le principal élément à remarquer Figure 40

Aérosols

Les analyses de décomposition pour les PM10 sont présentées sur les Figure 42 et Figure 43 (pour 2000Figure 43 (pour -1990Figure 43 (pour et 2010Figure 43 (pour -2000, respectivement), respectivement). On constate que les réductions d'émissions anthropiques européennes ont conduit à une baisse à travers l'ensemble de l'Europe au cours des années 1990, à l'exception de la péninsule ibérique où cette baisse est moins importante. Sur la période 2000-2010, les émissions ont conduit à une baisse moins importante, en particulier sur l'Europe de l'Est, même si des réductions appréciables sont constatées sur le Portugal, la France, l'Italie, l'Angleterre, le Benelux, l'Allemagne et la République Tchèque. En ce qui concerne la France, les réductions sont plus importantes pour la décennie 2000-2010, sur la première période, les fortes réductions concernaient principalement les régions frontalières du Nord-Est, et Rhône-Alpes.

L'impact des conditions aux limites est très limité pour l'ensemble du domaine, sauf sur sa partie la plus méridionale à cause de l'import de poussières désertiques. L'impact de la météorologie reste important, mais ne sera discuté que dans la partie consacrée aux tendances (5.5). Les résidus sont assez faibles, ce qui conforte la robustesse de l'approche utilisée.

Incertitudes de la décomposition

On s'intéresse ici à deux facteurs principaux d'incertitude : celle qui est attribuée aux modèles participant à l'expérience Eurodelta-Trends (qu'il s'agisse de la capacité des modèles à représenter la tendance de qualité de l'air ou de l'incertitude entre les différents modèles), et d'autre part celle qui est induite par l'approche de décomposition à trois facteurs.

Performances des modèles

Les modèles utilisés pour simuler l'évolution de la qualité de l'air en Europe sur la période 1990-2010 sont susceptibles de présenter une déviation par rapport aux tendances réellement observées. Un important travail de validation à l'échelle européenne est en cours afin d'évaluer ces modélisations et devrait conduire à la publication d'articles scientifiques. Les premiers éléments sont discutés dans un rapport du Centre Thématique de l'Agence Européenne (Colette et al., 2017b). On restreint ici l'ensemble de modèle aux cinq équipes ayant fourni les simulations continues sur la période 1990-2010 (Chimere, Emep, Lotos-Euros, Match, et Minni).

En ce qui concerne les PM10, même si tous les modèles présentent l'habituel biais négatif, ce biais est constant dans le temps, de telle sorte que la tendance est très bien capturée. Sur la période 2000-2010, la tendance moyenne sur l'ensemble des stations européennes de l'e-reporting database de l'agence Européenne est -1.94%/an, alors que dans l'ensemble de modèles on trouve -1.87%/an. Ce bon accord est aussi visible pour les stations françaises représentées sur la Figure 44 où l'on montre la série temporelle normalisée par la valeur obtenue en 2002 (dans les observations ou dans les modèles) car il s'agit de la première année où suffisamment d'observations sont disponibles. Malgré une certaine dispersion des modèles, on note que l'ensemble indiqué en gris est en bon accord avec les observations.

Pour l'ozone, la situation est moins claire. Sur l'ensemble de l'Europe, on constate dans l'ensemble une amélioration des performances de tous les modèles sur la période 1990-2010, mais c'est au prix d'un biais sur l'évaluation de la tendance avec en général sur l'Europe une surestimation de la baisse des pics d'ozone par rapport aux observations. On constate ainsi sur la Figure 44 que les modèles surestiment légèrement la baisse (même pour le modèle d'ensemble) par rapport aux observations.

Incertitude de l'ensemble de modèles

Les cartographies présentées dans les parties 5.3.1 et 5.3.2 sont des moyennes d'ensemble des huit modèles de chimie-transport participants aux simulations prioritaires de l'étude Eurodelta-Trends. Il s'agit ici de tirer parti de la force résidant dans l'utilisation d'un ensemble de modèles, qui consiste à offrir une quantification de l'écart entre les modèles, et donc de l'incertitude afférente.

Afin d'illustrer la variabilité au sein de l'ensemble de modèles, on s'intéresse à leurs écarts pour l'estimation de chaque facteur en moyenne sur la France représenté sous la forme de boîtes à moustaches en Figure 45. De la même manière que pour les discussions des parties 5.3.1 et 5.3.2, ces résultats sont sensibles à l'année considérée et doivent donc être appréhendés avec précaution en ce qui concerne l'impact de la variabilité météorologique.

Il apparaît que le signal attribué au changement des émissions anthropiques européennes est robuste à travers l'ensemble de modèles aussi bien pour les pics d'ozone que pour les moyennes annuelles de PM10 car la distance interquartile est située exclusivement dans les valeurs négatives. Les conditions aux limites sont en fait plus incertaines, mais très faibles dans les deux cas.

Incertitude de l'approche de décomposition

Afin de minimiser le coût en temps de calcul, il a été choisi de simplifier l'analyse de décomposition en trois facteurs en n'effectuant que 4 simulations de sensibilité au lieu des 8 combinaisons requises. Ainsi dans la décomposition présentée dans l'équation (5.1) on évalue l'impact du changement de météorologie entre 1990 et 2010 en utilisant arbitrairement des conditions aux limites et des émissions de 1990, alors que le résultat aurait pu être différent si 2010 avait été choisi. L'impact de cette approximation est quantifié ici à partir de simulations additionnelles avec le modèle CHIMERE qui a été utilisé pour explorer l'ensemble des 8 simulations requises.

Les cartes de l'importance relative de chaque facteur évaluée à partir des 8 simulations de sensibilité sont présentées en Figure 46 et Figure 47 pour l'ozone et les PM10, respectivement. Si l'on s'intéresse à l'impact du changement d'émissions anthropiques européennes, nous avons pour le modèle CHIMERE, 4 couples de simulation à disposition :

• M10B10E10 -M10B10E90 • M10B90E10 -M10B90E90 • M90B90E10 -M90B90E90 • M90B10E10 -M90B10E90
On peut alors estimer l'influence des émissions à partir de la moyenne entre ces quatre combinaisons, mais on peut aussi calculer l'écart type entre ces combinaisons afin d'évaluer l'approximation faite lorsque l'on réduit le nombre de simulation de 8 à 4 pour la décomposition. Les Figure 46 et Figure 47 présentent à la fois la moyenne des différences et l'écart type.

Ces cartes démontrent que l'influence de l'année considérée pour la décomposition demeure limitée par rapport au signal qu'on cherche à évaluer. Pour les conditions aux limites, cet impact est négligeable. L'écart type devient plus important pour les émissions et la météorologie, mais toujours un facteur 10 en dessous de l'impact absolu de chacun de ces facteurs. Ce résultat démontre la robustesse de l'analyse de décomposition, même si toutes les combinaisons requises pour explorer l'espace des paramètres ne sont pas prises en compte.

Décomposition de la tendance entre 1990 et 2010

Afin de quantifier l'impact relatif des émissions, de la météorologie et des conditions aux limites sur la tendance de qualité de l'air et non plus sur la différence entre deux années ponctuelles, on applique la méthode de décomposition, en faisant aussi intervenir des simulations continues pour l'ensemble de la période.

On restreint ici l'ensemble de modèle aux cinq équipes ayant fourni les simulations continues sur la période 1990-2010 (Chimere, Emep, Lotos-Euros, Match, et Minni).

Les résultats sont présentés pour neuf grandes régions européennes avec un focus sur la France. Ces neuf régions sont inspirées du projet climatique PRUDENCE [START_REF] Christensen | A summary of the PRUDENCE model projections of changes in European climate by the end of this century[END_REF] La tendance sur les pics d'ozone (le 4 e pic le plus élevé pour chaque année) est à la décroissance pour toutes les régions, aussi bien pendant les années 1990 que 2000. Cette évolution est cohérente avec les 10% de baisse constatés pour chaque période sur le réseau EMEP [START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF] Comme on l'a vu dans la partie consacrée aux incertitudes, les résidus sont limités mais ils peuvent toutefois par endroit atteindre un ordre de grandeur similaire à certains facteurs. Il convient donc de rester prudent, même si les résultats sont robustes en ce qui concerne l'importance des émissions, et le rôle de la variabilité météorologique plus important qu'attendu, et plus important que celui du transport intercontinental à travers les conditions aux limites.

CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES

L'étude des tendances sur une longue période temporelle constitue un outil important pour comprendre les effets des politiques de protection de l'environnement et de la santé humaine. La mise en place de réseaux de surveillance de long terme dans le cadre des directives européennes et des protocoles liés à la convention sur la pollution atmosphérique transfrontalière à longue distance a permis depuis les années 1990 d'accompagner le développement des stratégies de réduction des émissions polluantes.

Figure 1 :

 1 Figure 1 : Répartition spatiale des stations de mesure pour les polluants NO2, O3 et PM10 en 2014

Tableau 1 :

 1 Statistiques de concentration prises en compte dans cette étude en accord avec les valeurs limites ou cibles et les objectifs de long terme des Directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE) ainsi que les recommandations de l'OMS (2006, 2013).

  Indicateur de la pollution estivale due à l'ozone, défini pour la protection de la végétation et des écosystèmes (en anglais, Accumulated Ozone over Threshold of 40 ppb). Somme des différences entre les concentrations horaires d'ozone supérieures à 80 µg.m -3 et le seuil de 80 µg.m -3 (soit 40 parties par milliard) durant une période donnée (valeurs sur 1 heure mesurées quotidiennement entre 8 heures et 20 heures CET) SOMO35 : indicateur de la pollution due à l'ozone, défini pour la protection de la santé humaine (en anglais : Sum of Means over 35 ppb). Somme des maximums journaliers des moyennes glissantes sur 8 heures qui dépassent 70 µg.m -3 (soit 40 parties par milliard)

Figure 2 :

 2 Figure 2 : Evolution moyenne par typologie des concentrations moyennes annuelles de PM10 en France. Source : bilan annuel de la qualité de l'air 2012 (MEEM) Note : Depuis 2014, le choix a été fait, pour le bilan annuel de la qualité de l'air, de présenter l'évolution des concentrations de particules à partir de l'année 2007 pour les PM10 et 2009 pour les PM2.5 (la mesure des PM2.5 s'étant étendue avec l'application de la Directive 2008/50/CE).

Figure 3 :

 3 Figure 3 : Série temporelle de la concentration moyenne annuelle de fond de PM10 calculée sur la France métropolitaine à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 4 :

 4 Figure 4 : Série temporelle de la concentration moyenne annuelle de fond de PM10 calculée sur la région Ile-de-France à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 5 :

 5 Figure 5 : Série temporelle de la concentration moyenne annuelle de fond de PM10 calculée sur la zone agglomération de Bordeaux à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 7

 7 Figure7qui compare les niveaux de concentration observés en 2000 (en ordonnées) pour différentes typologies de stations avec les tendances sur la période 2000-2015 qui leur sont associées (en abscisse), tendances exprimées annuellement en valeur absolue (µg/m 3 ) ou relative (%). Les réductions en valeur absolue les plus importantes sont observées aux stations trafic et urbaines de fond, c'est-à-dire dans les zones où les niveaux sont les plus élevés. Cependant, ponctuellement, certaines stations trafic n'enregistrent pas de tendance à la baisse ou celle-ci reste très faible. Exprimée en baisse relative, en prenant pour référence la valeur estimée au début de la période, les baisses de concentration les plus importantes (jusqu'à 4% par an) concernent majoritairement des stations de fond, situées aussi bien en milieu urbain que dans des zones rurales non directement influencées par les sources. Ce résultat montre les bénéfices combinés des politiques de réduction des émissions ciblant les sources locales dans les villes et des politiques de plus grande échelle orientées sur des secteurs d'activité.

Figure 6 : 2010 Figure 7 :

 620107 Figure 6 : Carte analysée de NO2 en moyenne annuelle pour 2000 et 2010 et cartographie des pentes de Sen calculées en chaque maille pour la période 2000-2010. Les contours à l'intérieur de la France délimitent les régions et les ZAS.

Figure 8 :

 8 Figure 8 : Séries temporelles de la concentration moyenne annuelle de NO2 de fond calculée sur la France métropolitaine (en haut à gauche) et sur trois régions illustratives de différentes situations à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 9 :

 9 Figure 9 : Nuage de points des pentes de Sen calculées par ZAS à partir des observations aux stations (en abscisse) et des cartographies krigées (en ordonnée) pour la concentration moyenne annuelle de NO2 de fond

Figure 10 :

 10 Figure 10 : Tendance absolue (en µg/m 3 /an, en haut) et relative (en %, en bas) de la concentration moyenne annuelle de NO2 de fond agrégée par région sur la période 2000-2010 et intervalle de confiance à 95% associé

Tableau 3 :

 3 Tendance absolue et relative de la concentration moyenne annuelle de NO2 de fond agrégée sur la France au moyen d

  présente les cartes analysées des pics estivaux d'ozone (évalués en utilisant l'indicateur 4MDA8) ainsi que la carte des pentes de Sen qui montre l'évolution de ces pics sur la période 2000-2010. Cette carte des tendances montre une certaine hétérogénéité dans la distribution géographique des tendances et illustre toute la complexité de la question de la pollution à l'ozone. Les pics baissent sur la majeure partie du territoire, avec quelques exceptions et des augmentations modérées localement sur une partie du Grand Est, d'Auvergne Rhône Alpes, de Provence-Alpes-Côte d'Azur, de la Nouvelle Aquitaine et de l'Occitanie. Outre cette hétérogénéité géographique, les tendances calculées par station révèlent une variabilité liée au type d'environnement (rural ou urbain). On peut le constater sur la Figure12qui représente la distribution des pentes de Sen estimées par site de mesure pour la période 2000-2015 en fonction de la typologie. La proportion de pentes négatives, i.e. de tendances à la baisse, est supérieure pour les stations rurales, en accord avec des résultats obtenus sur l'Europe(Colette et al., ETC/ACM, 2015).

Figure 11 :

 11 Figure 11 : Carte analysée de l'indicateur 4MDA8 pour 2000 et 2010 et cartographie des pentes de Sen calculées en chaque maille pour la période 2000-2010. Les contours à l'intérieur de la France métropolitaine délimitent les régions et les ZAS.

Figure 12 :

 12 Figure 12 : Distribution des pentes de Sen calculées par station sur la période 2000-2015 pour l'indicateur 4MDA8.

Figure 13 :

 13 Figure 13 : Séries temporelles de l'indicateur 4MDA8 calculé en moyenne sur la France métropolitaine (en haut à gauche) et sur trois régions illustratives de différentes situations à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 14 :Figure 15 :

 1415 Figure 14 : Nuage de points des pentes de Sen calculées par ZAS à partir des observations aux stations (en abscisse) et des cartographies krigées (en ordonnée) pour l'indicateur 4MDA8

Figure 16 :

 16 Figure 16 : Evolution temporelle des niveaux d'ozone en France depuis 2000. En noir, les concentrations moyennes annuelles, en rouge les pics (évalués à partir de l'évolution du 4MDA8)

Figure 17 :

 17 Figure 17 : Comparaison de la moyenne annuelle des concentrations d'ozone en 2000 en différents points de mesure avec les tendances sur la période 2000-2015 associées à chaque station, en valeur absolue (µg/m 3 /an, fig. de gauche) et en relatif (%/an, fig. de droite). Différentes typologies sont distinguées : rouge : urbaine de fond, bleu : péri-urbaine de fond, vert : rurale de fond.

Figure 18 :

 18 Figure 18 : Pourcentage de stations françaises pour lesquelles la tendance est à la hausse de manière significative (rouge sombre), à la hausse de manière non significative (rouge), à la baisse de manière non significative (bleu), et à la baisse de manière significative (bleu sombre) sur la période 2000-2010 pour chaque indicateur relatif à l'ozone

Figure 19 :Figure 20 :

 1920 Figure 19 : Carte analysée de PM10 en moyenne annuelle pour 2000 et 2010 et cartographie des pentes de Sen calculées en chaque maille pour la période 2000-2010. Les contours à l'intérieur de la France délimitent les régions et les ZAS.

Figure 21 :

 21 Figure 21 : Séries temporelles de la concentration moyenne annuelle de PM10 de fond calculée sur la France métropolitaine (en haut à gauche) et sur trois régions illustratives de différentes situations à partir d'un krigeage en dérive externe (rouge) et par moyenne arithmétique des observations (noir) sur la période 2000-2010. La plage rouge est délimitée par les 5 e et 95 e centiles des valeurs krigées.

Figure 22 :

 22 Figure 22 : Nuage de points des pentes de Sen calculées par ZAS à partir des observations aux stations (en abscisse) et des cartographies krigées (en ordonnée) pour la concentration moyenne annuelle de PM10 de fond

Figure 23 :Figure 24 :

 2324 Figure 23 : Tendance absolue (en µg/m 3 /an, en haut) et relative (en %, en bas) de la concentration moyenne annuelle de PM10 de fond agrégée par région sur la période 2000-2010 et intervalle de confiance à 95% associé

L

  'indicateur étudié est le pourcentage de stations d'une typologie donnée pour lesquelles plus de n0 dépassements du seuil de 50 µg.m -3 en moyenne journalière ont été observés. Différentes valeurs de n0, comprises entre 25 et 45, sont considérées (35 étant le nombre maximal de dépassements autorisés par la Directive 2008/50/CE). Comme la moyenne annuelle (Figure25), cet indicateur montre une tendance à la baisse, quel que soit le type de site (Figure26). Cette évolution est peu influencée par l'évolution du parc de stations, ce dernier étant approximativement constant sur la période (Tableau 8). Depuis 2007, le nombre de stations en dépassement au regard du seuil réglementaire (35 jours) a ainsi baissé de près de 90% sur les stations urbaines et 75% sur les stations trafic (Tableau 7). En sévérisant ce critère (25 jours), les résultats restent très positifs avec 66% de baisse sur les stations trafic.

Figure 25 :

 25 Figure 25 : Série temporelle de la concentration moyenne annuelle de PM10 calculée sur la France par moyenne arithmétique des observations sur la période 2007-2015. En bleu, moyenne sur les stations urbaines et périurbaines de fond, en rouge, moyenne sur les stations de proximité routière.

Figure 26 :

 26 Figure 26 : Série temporelle du pourcentage annuel de stations urbaines et périurbaines de fond (en bleu) et de stations de proximité routière (en rouge) qui ont enregistré plus de n0 dépassements du seuil de 50 µg.m -3 En haut à gauche : n0=25 ; en haut à droite n0=35 ; en bas : n0=45.

Figure 27 :

 27 Figure 27 : Localisation géographique des stations de l'observatoire MERA (ronds blancs) et du sousréseau CATAENAT (ronds noirs) utilisées dans cette étude (Coddeville et al., 2017).

Figure 29 :

 29 Figure 29: Pourcentage de stations françaises pour lesquelles la tendance est à la hausse de manière significative (rouge sombre), à la hausse de manière non significative (rouge), à la baisse de manière non significative (bleu), et à la baisse de manière significative (bleu sombre) sur les périodes couvrant les années 1999 et 2015 pour les concentrations moyennes annuelles de plomb, d'arsenic, de nickel et de cadmium dans les PM10

Figure 30 :

 30 Figure 30: Tendance relative annuelle (%/an) des concentrations moyennes annuelles observées et modélisées de plomb et de cadmium dans les PM10 (Colette et al., 2016)

Figure 31 :

 31 Figure 31: Evolutions temporelles entre 1990 et 2010 du pourcentage de zones à risques où les charges critiques pour le plomb et le cadmium sont dépassées (haut) et évolutions temporelles entre 1990 et 2010 de la magnitude des dépassements de charges critiques (Average Accumulated Exceedance) en plomb et en cadmium (bas), (de Wit et al., 2015)

Figure 32 :

 32 Figure 32: Evolutions temporelles des concentrations moyennes annuelles de HAP (B[a]P, B[a]A, B[b]F, B[k]F, DB[ah]A, IP et B[ghi]P) dans les PM10 sur les stations retenues. Les mesures réalisées sur la station Venissieux-Village ont été reportées sur l'axe secondaire.

Figure 33 :

 33 Figure 33: Tendances relatives annuelles (%/an) moyennes et écart-types sur les stations de mesure retenues dont les tendances sont significatives dans les concentrations moyennes annuelles de B[a]P, B[a]A, B[b]F, B[k]F, DB[ah]A, IP, B[ghi]P dans les PM10

Figure 34 :

 34 Figure 34: Pourcentage de stations françaises pour lesquelles la tendance est à la hausse de manière significative (rouge sombre), à la hausse de manière non significative (rouge), à la baisse de manière non significative (bleu), et à la baisse de manière significative (bleu sombre) sur la période 2002-2012 pour concentrations moyennes annuelles de B[a]P, B[a]A, B[b]F, B[k]F, DB[ah]A, IP, B[ghi]P dans les PM10

Figure 35 :

 35 Figure 35: Tendances sur la série temporelle des moyennes annuelles modélisées de BaP dans les PM10 sur le domaine EMEP (Colette et al., (2016))

Figure 36 :

 36 Figure 36: Evolutions temporelles des moyennes annuelles d'ions inorganiques majeurs et du pH dans les retombées atmosphériques humides et totales sur le territoire français métropolitain.

Figure 37 .

 37 La mesure des particules a été faite sans distinction de taille et les artéfacts de mesure permettent d'exprimer seulement la concentration de la somme en N-NH3 gazeux et en N-NH4 + particulaire et la somme en N-HNO3 gazeux et N-NO3 -particulaire. Le calcul de tendance n'a pas été appliqué aux données car l'historique de moins de 10 années n'est pas assez étendu pour détecter et estimer des tendances monotones robustes. Visuellement à partir de la Figure 37, une baisse commune aux trois stations est marquée sur la période 2005-2013 dans les concentrations de soufre gazeux et particulaire. La baisse est plus marquée dans les concentrations de gaz précurseur S-SO2 que dans les concentrations particulaires de S-SO4 2-. Par exemple sur la station Revin, la concentration en S-SO2 en 2013 est près de 80% plus faible que celle de 2006, alors que pour la concentration en S-SO4 2-, elle est en 2013 près de 50% plus faible que celle de 2006. Le constat est différent concernant les composés azotés. À l'exception de la réduction identifiable pour la station de La Tardière dans la somme des concentrations en N-NH3 gazeux et en N-NH4 + particulaire, aucune réduction n'est visible pour les composés ammoniaqués. De plus, la variabilité interannuelle est importante comme le suggère le pic de la somme des concentrations des N-HNO3 gazeux et N-NO3 -particulaire de l'année 2009.

Figure 37 :

 37 Figure 37: Concentrations moyennes annuelles de soufre gazeux (S-SO2), de sulfates particulaires (S-SO4 2-), des composés ammoniaqués (somme de N-NH3 et N-NH4 + particulaires) et des composés nitrés (somme de N-HNO3 et de N-NO3 -particulaire)

Figure 38 :

 38 Figure 38: Tendances relatives annuelles (%/an) des concentrations moyennes annuelles de HCnM sur les stations de fond en zone rurale (observatoire MERA : Peyrusse-Vieille, Tardière, Donon) et sur les stations de fond en zone urbaine (Paris, station les Halles jusqu'en 2010 puis siège à partir de décembre 2010 ; Strasbourg, station Schiltigheim) (Waked et al., 2016)

  (dans le cadre de d'EDT, cette décomposition est possible aussi pour la différence entre 1990 et 2000 ou entre 2000 et 2010). Les simulations sont notées par exemple M10B00E90, quand l'année météorologique utilisée est 2010, l'année des conditions aux limites 2000 et les émissions de précurseurs 1990, les deux derniers chiffres indiquant à chaque fois l'année concernée.

Figure 39 :

 39 Figure 39: Décomposition à trois facteurs effectuée pour l'étude d'attribution des facteurs influençant les changements de pollution atmosphérique entre 1990 et 2010 en utilisant les analyses de sensibilité de l'expérience numérique Eurodelta-Trends. La météorologie (M), les conditions aux limites (B), et les émissions (E), sont représentées sur les axes x, y, et z, respectivement. Les simulations effectuées sont indiquées en noir, et celles qui n'ont pas été couvertes par l'expérience sont en rouge.

  Tendance totale entre 1990 et 2010 : o Calculée à partir de la simulation continue (tier 3) avec météorologie, conditions aux limites et émissions variables (Myy,Byy,Eyy, yy=1990..2010) -Tendance due aux conditions aux limites : o Différence entre M10B90E90 et M10B10E10, divisée par le nombre d'années (21) pour être comparable à la tendance -Tendance due aux émissions : o Différence entre M10B10E90 et M10B10E10, divisée par le nombre d'années (21) pour être comparable à la tendance -Tendance due à la météorologie :

  La décomposition des facteurs contribuant aux changements d'ozone modélisés entre les années 1990 et 2000 et entre les années 2000 et 2010 est présentée en Figure 40 et Figure 41. On s'intéresse aux pics d'ozone en utilisant comme indicateur la quatrième valeur la plus élevée du maximum journalier (calculé à partir d'une moyenne glissante sur 8h).

  et Figure41concerne l'impact des changements d'émissions anthropiques européennes (en haut à droite) sur les pics d'ozone. Sur l'ensemble du continent, les stratégies de réductions ont effectivement permis de réduire les pics d'ozone, à l'exception de la péninsule ibérique dans les années 1990 et aussi dans une moindre mesure pour le nord du Royaume Uni dans les années 2000. Pour la France, la réduction observée est relativement homogène et constante sur les deux périodes considérées, avec une réduction plus marquée dans les années 1990 sur la région parisienne.L'impact sur les pics d'ozone des changements à l'échelle du globe (évalué à partir de la simulation de sensibilité aux conditions aux limites) est très faible, et souvent du même ordre que les résidus. On peut en conclure qu'il n'est pas possible d'évaluer quantitativement ce facteur, même si l'on peut affirmer que son rôle est secondaire. L'impact du choix de l'année météorologique est substantiel mais la décomposition proposée est sensible à l'année météorologique choisie. Les différences constatées entre les années 2000 et 2010, pourraient être très différentes entre les années 2001 et 2011. Ce facteur ne sera donc pas discuté ici mais dans la partie consacrée à la décomposition des tendances (Section 5.5).

Figure 40 :Figure 41 :

 4041 Figure 40: Cartographies calculées à partir des 8 modèles de l'ensemble Eurodelta-Trends de la contribution respective des principaux facteurs à la différence entre 2000 et 1990 des pics d'ozone (4 e valeur la plus élevée du maximum journalier des moyennes sur 8 heures). Total : tous facteurs confondus, Emis : émission anthropiques européennes, Meteo : météorologie, Resid : résidus et termes d'interaction.

Figure 42 :

 42 Figure 42: Cartographies calculées à partir des 8 modèles de l'ensemble Eurodelta-Trends de la contribution respective des principaux facteurs à la différence entre 2000 et 1990 des moyennes annuelles de PM10. Total : tous facteurs confondus, Emis : émission anthropiques européennes, Meteo : météorologie, Resid : résidus et termes d'interaction.

Figure 43 :

 43 Figure 43: Identique à la Figure 42 pour la différence entre 2010 et 2000.

Figure 44 :

 44 Figure 44 : Evolution interannuelle des pics d'ozone (en haut : en µg/m3, 4 e maximum le plus élevé pour chaque année pour les stations rurales et suburbaines) et des moyennes annuelles de PM10 (en bas : normalisé par la valeur en 2002, en %, pour toutes les stations) pour les stations de mesure en France ainsi que pour chaque modèle participant à l'exercice Eurodelta-Trends ainsi que pour la moyenne des modèles.

Figure 45 :

 45 Figure 45: Incertitude évaluée à partir de l'ensemble de huit modèles de chimie-transport participant à l'expérience Eurodelta-Trends pour les différents facteurs d'intérêt entre 1990 et 2010 en moyenne pour la France et pour les pics d'ozone (gauche) ainsi que les moyennes annuelles de PM10 (droite).

Figure 46 :

 46 Figure 46: Décomposition de la tendance pour les pics d'ozone, en (µg/m 3 /an), à gauche: différence moyenne attribuée à l'ensemble des facteurs (Total), aux émissions (Emis), aux conditions aux limites (Bound. Cond.), à la météorologie (Meteo) et aux résidus (Resid) en utilisant 8 combinaisons pour la décomposition à trois facteurs. A droite l'écart type entre les 4 combinaisons requises pour chacun des facteurs.

Figure 47 :

 47 Figure 47: Identique à la Figure 46 pour la moyenne annuelle de PM10.

  et légèrement adaptées pour la qualité de l'air. Elles sont présentées sur la Figure 48, on retrouve l'Angleterre (EN), une région de flux entrant (inflow, IN) constituée par l'Irlande et l'Ecosse, la péninsule ibérique (IP : Espagne et Portugal), la partie occidentale de la France (FR), l'Europe Centrale (ME pour Mid-Europe), la Scandinavie (SC), l'Italie du Nord (NI), la Méditerranée (MD), et l'Europe de l'Est (East Europe : EA).

Figure 48 :

 48 Figure 48 : Cartographie des neuf régions Européennes utilisées pour l'analyse de décomposition.

Figure 49 :

 49 Figure 49: Attribution des tendances des pics d'ozone (4 e maximum journalier annuel) aux principaux facteurs (Meteo : météorologie, Emissions : émissions anthropiques européennes, Bound. Cond. : conditions aux limites, i.e. transport intercontinental, Resid : résidus.) pour les années 1990 (haut) et 2000 (bas). Les losanges rouges indiquent la tendance nette, tous facteurs confondus.

Figure 51 :

 51 Figure 51 : Distribution par année, sous forme de boîte à moustaches, des ratios PM10/PM10 non volatiles sur les sites de référence. Le nombre de sites pris en compte est indiqué sous chaque boîte. La moyenne est représentée en rouge. La valeur de 1,3, matérialisée pour information par un trait pointillé, est une valeur moyenne couramment mentionnée pour ce ratio.

Figure 52 :

 52 Figure 52 : Distribution toutes années confondues, sous forme de boîte à moustaches et d'histogramme, des ratios PM10/PM10 non volatiles sur les sites de référence. La moyenne est représentée en rouge.

  Fin 2015, l'ensemble des simulations requises a été réalisé. Il s'agit de deux simulations sur 21 ans

3 par IIASA ; -Conditions aux limites contraintes par les observations comme pour le modèle Emep, ou bien modélisées avec le modèle global Cam-Chem dans le cadre de CCMI (Climate Chemistry Modelling Initiative), fournies par le LATMOS (C. Granier) ; -Réanalyse météorologique contrainte par le CEPMMT (ERA-Interim) et raffiné sur l'Europe avec une configuration proche de celle d'EuroCordex, fournie par le LSCE (R. Vautard) ; -Domaine de simulation identique couvrant l'ensemble de l'Europe à 25km de résolution.

  7

  ). Couramment utilisé au niveau européen(EEA, 2016 ; Colette et al., ETC/ACM, 2015 ; Colette et al., 2017b), il est jugé approprié pour des études sur la qualité de l'air (de Leeuw, ETC/ACM, 2012), permettant de conserver un nombre plus important de séries de données sans inclure pour autant des moyennes non représentatives de l'année. Ce seuil s'applique aussi pour les diagnostics saisonniers, par exemple 75% de l'été d'une année donnée devra être couvert par des données valides pour une analyse des tendances estivales.

  Classiquement, cette agrégation spatiale se fait par moyenne arithmétique des moyennes calculées aux stations. Le principal défaut de cette approche est de ne pas tenir compte de la représentativité des stations ni de la structure spatiale du réseau de mesure.Pour pallier ce problème, il est proposé d'estimer préalablement les concentrations de fond par krigeage sur l'ensemble de la France. Afin de représenter plus finement la variabilité spatiale des concentrations et leur caractère non stationnaire, les simulations obtenues par CHIMERE (cf. §2.2) sont utilisées comme dérive externe dans le krigeage. Un maillage de krigeage régulier de 5 km de résolution est défini sur la France. A partir des valeurs estimées sur ces mailles, des concentrations moyennes par domaine d'intérêt sont calculées.

	construire une série temporelle « spatialisée » plus représentative des concentrations de
	fond moyennes, et d'assortir cette série d'un intervalle représentant la dispersion des
	valeurs krigées dans la zone d'intérêt. Cet intervalle est ici défini par les 5 e et 95 e centiles
	de ces valeurs (Figure

Le Tableau 2 montre une comparaison des concentrations moyennes annuelles 2010 de PM10 estimées sur la France, les régions administratives et les zones administratives de surveillance (ZAS) à partir d'un krigeage avec dérive externe et d'une moyenne arithmétique des moyennes annuelles aux stations. D'après les comparaisons réalisées, le calcul par moyenne arithmétique est susceptible de faire apparaître, du fait de la répartition des stations de mesure, une variabilité artificielle des concentrations d'une zone à une autre. Ce phénomène est amplifié si l'on remonte dans le temps, à cause du plus faible nombre de stations de mesure. D'autre part le krigeage permet d'estimer une concentration en toute partie du territoire alors que la moyenne arithmétique n'est pas nécessairement calculable (absence de station ou données non conformes aux critères de complétude pour l'année considérée). D'un point de vue méthodologique, les moyennes calculées par krigeage permettent de

4 RESULTATS : EVOLUTION TEMPORELLE DES CONCENTRATIONS 4.1 Mesures automatiques

	L'analyse des tendances a été conduite sur les séries temporelles des concentrations
	agrégées spatialement à partir des données d'observation et de modélisation, ainsi qu'il
	est décrit au paragraphe 3.4. Des analyses destinées à affiner les conclusions en fonction
	des types d'environnement (rural, urbain, périurbain) et d'influence (fond, trafic) ont été
	réalisées en complément sur les séries de données observées.
	4.1.1 Stations sélectionnées
	La période d'étude est constituée des années couvertes à la fois par la mesure et la
	modélisation, soit 2000 à 2010. S'agissant des analyses complémentaires réalisées sur les
	stations, la période d'étude a été étendue à toutes les années pour lesquelles des données
	étaient disponibles, soit 2000 à 2015.
	En vue d'une extension de la modélisation à des années ultérieures, la sélection des
	stations a été ainsi réalisée sur la période 2000 à 2015.
	Dans les faits, le filtrage géostatistique a eu peu d'influence sur la sélection de stations mais
	il a son utilité pour ne pas inclure de valeurs aberrantes dans les calculs. En revanche, les
	critères de complétude suppriment chaque année un nombre relativement important de
	stations, quel que soit le polluant considéré. Ce phénomène est plus particulièrement
	marqué au début des années 2000.
	Le nombre de stations sélectionnées, après filtrage des données singulières et application
	des critères de complétude sur la période 2000-2014, est nettement plus restreint que le
	nombre de stations actuellement en activité dans le réseau (on comparera les chiffres du
	Tableau 2 aux cartes de la Figure 1) mais il reste suffisant pour l'élaboration de
	cartographies ; de plus, les stations conservées se répartissent sur l'ensemble des régions
	françaises.

Tableau 2 : Nombre de stations retenues pour les polluants mesurés de manière automatique NO2 O3 PM10

	199	177	89
	4.1.2 Dioxyde d'azote (NO2)
	La Figure 6 présente les cartes analysées de la concentration moyenne annuelle de fond de
	NO2 construites à partir des données d'observation du réseau de mesure français et des
	sorties du modèle de chimie-transport CHIMERE, ainsi que la cartographie des pentes de
	Sen sur la période 2000-2010. La réduction des concentrations est relativement homogène
	sur la France, tout en étant plus importante sur les grandes agglomérations où les
	concentrations sont les plus élevées. Les régions de l'Est du pays et l'Île-de-France sont
	celles où les progrès sont les plus marqués.

Ce point est mis en évidence par la

  L'étude des tendances a été réalisée pour les différents indicateurs de la pollution d'ozone mentionnés dans le Tableau 1. Les résultats sont détaillés pour un indicateur caractéristique des pics estivaux d'ozone, le 4MDA8, quatrième valeur la plus élevée du maximum journalier des moyennes glissantes sur huit heures ( §4.1.3.1), puis sont mis en regard des tendances obtenues pour la moyenne annuelle ( §4.1.3.2). Les tendances calculées pour l'ensemble des variables sont synthétisées dans le Tableau 4 ( §4.1.3.3). De manière générale, ainsi qu'il ressort de ces résultats, le caractère non-linéaire de l'ozone complexifie l'interprétation des tendances. En particulier, si les concentrations les plus élevées de ce polluant tendent plutôt à diminuer par suite d'une réduction des émissions de précurseurs d'ozone, dans les zones où les concentrations sont plus faibles, une évolution opposée est observée. Ces zones sont généralement les centres urbains où les concentrations d'oxydes d'azote sont plus élevées du fait essentiellement du trafic routier. Les oxydes d'azote sont des précurseurs de l'ozone, mais lorsqu'ils sont présents en forte

	4.1.3 Ozone (O3)

quantité, et dans certaines conditions, ils détruisent également l'ozone (c'est le phénomène de titration), ce qui explique que les niveaux d'ozone en milieu urbain sont souvent inférieurs aux niveaux observés en milieu rural. La diminution des concentrations d'oxydes d'azote dans les centres urbains sous l'effet des politiques de réduction des émissions peut avoir ainsi pour résultat d'inhiber ce phénomène et conduire localement à une augmentation des concentrations d'ozone.

Tableau 4 : Tendance absolue et relative des différents indicateurs d'ozone agrégés sur la France au moyen d'un krigeage Indicateur Période Pente de Sen (en unité de l'indicateur/an) Tendance relative (%) p-value du test de Mann-Kendall et significativité de la tendance

	Moyenne annuelle	2000-2010	0,28	5,5	0,21 (ns)
	(ppb)
	SOMO35 (ppb.days)	2000-2010	143	9,4	0,44 (ns)
	AOT40 (ppb.hours)	2000-2010	-178	-14,3	0,88 (ns)
	Nb_jours MDA8 >	2000-2010	-0,22	-4,4	0,64 (ns)
	50ppb (days)
	Nb_jours MDA8 >	2000-2010	-0,12	-6,2	0,76 (ns)
	60ppb (days)
	4 e valeur la plus	2000-2010	-0,54	-3,8	0,76 (ns)
	élevée de MDA8 (ppb)
	Maximum annuel de	2000-2010	-0,75	-4,7	0,76 (ns)
	MDA8 (ppb)

Nombre de stations disposant de données valides et utilisées dans les calculs Année 2007 2008 2009 2010 2011 2012 2013 2014 2015

	Tableau 8 : Stations	166	177	177	177	177	177	177	175	172
	urbaines et
	périurbaines
	de fond
	Stations de	32	35	37	37	37	37	37	35	35
	proximité
	routière
	4.2 Mesures manuelles
	4.2.1 Stations sélectionnées
										Tendanc	p-value du test
										e	de Mann-Kendall
										relative	et significativité
										(%)	de la tendance
	Moyenne annuelle	Urbaine de fond	2007-2015			-0.82	-24,9	0.005 (***)
	(µg.m -3 )		Trafic		2007-2015			-0,96	-23,6	0.005 (***)
	Pourcentage (%) de					25		-4,05	-94,9	0.029 (**)
	stations présentant plus de n0	Urbaine de fond	2007-2015	35		-1,08	-88,1	0.036 (**)
	dépassements						45		-0,28	-79,5	0.171 (ns)
							25		-4,88	-66,1	0.021 (**)
			Trafic		2007-2015	35		-4,32	-75,1	0.036 (**)
							45		-2,78	-79,6	0.011 (**)

Pour l'étude des évolutions temporelles des données de mesures manuelles, les stations retenues par le filtre de complétude temporelle sont plus ou moins nombreuses et de typologies très variées en fonction des polluants réglementés à l'étude :

-métaux lourds dans les PM10 (Tableau 9) : Pb, As, Cd et Ni. Au total parmi les 13 stations retenues sur des périodes comprises entre 1990 et 2015, les environnements d'implantation sont multiples. Pour les zones d'implantation urbaine et périurbaine, cette sélection de stations comprend : 3 stations sous influence trafic (T), 5 stations sous influence industrielle (I), 1 station de fond urbaine (U) et 2 stations de fond péri-urbaines (P). Par ailleurs, 2 stations de l'observatoire MERA sont caractérisées par une influence de fond avec une implantation rurale (R).

Tableau 9

: Stations retenues pour les concentrations en métaux lourds dans les PM10 Stations AASQA Code Géod'Air Typologie Av. Champs Elysées (AvCE)

  Les stations sont toutes implantées dans des environnements urbains et périurbains mais leurs influences sont multiples, 4 stations sont caractéristiques du fond urbain, 1 station est sous l'influence du trafic et 1 station est sous l'influence industrielle ;

	Tableau
		AIRPARIF	FR04031	T
	Place Victor Basch (PVB)	AIRPARIF	FR04012	T
	Saint Denis (SDN)	ATMO OCCITANIE	FR08004	T
	Chapitre (CHP)	ATMO OCCITANIE	FR12040	I
	Eisenhower (EIS)	ATMO OCCITANIE	FR12039	I
	Ferry (FER)	ATMO OCCITANIE	FR12013	I
	Faure (FAU)	ATMO OCCITANIE	FR12012	I
	Boulodrome (BOU)	ATMO OCCITANIE	FR12038	I
	Paris 1er Les Halles (PAR)	AIRPARIF	FR04055	U
	Saint Esteve (SEST)	ATMO OCCITANIE	FR08712	P
	Lunel Viel (LUN)	ATMO OCCITANIE	FR08020	P
	Peyrusse-Vieille (PEY)	ATMO OCCITANIE	FR12020	R
	Revin (REV)	ATMO GRAND EST	FR14008	R
	-HAP dans les PM10 (Tableau 10) : B[a]P, B[a]A, B[b]F, B[k]F, DB[ah]A, IP et B[ghi]P 9 .

Au total 6 stations ont été retenues sur des périodes comprises entre 2002 et 2012.

10: Stations retenues pour les concentrations en HAP dans les PM10

	Stations	AASQA	Code GEOd'air	Typologie
	Vénissieux-Village (VEN)	ATMO AUVERGNE -RHÔNE-ALPES	FR20060	I
	Lille-Pasteur (LIL)	ATMO HAUTS-DE-FRANCE	FR11019	T
	Gennevilliers (GEN)	AIRPARIF	FR04002	U
	Marcq-en-Baroeul (MAR)	ATMO HAUTS-DE-FRANCE	FR11016	U
	Neuilly-sur-Seine (NEU)	AIRPARIF	FR04017	U
	Paris 1er Les Halles (PAR)	AIRPARIF	FR04055	U
	-concentrations en ions inorganiques et pH dans les retombées atmosphériques :
	une moyenne intégrant 13 stations rurales de l'observatoire MERA (entre 8 et 12
	stations en simultané) et une autre moyenne de 27 stations rurales hors-couvert
	forestier du sous-réseau CATAENAT ont été utilisées pour déterminer des
	tendances en pH et concentrations moyennes annuelles en soufre (sulfates) et en
	azote (nitrates, ammonium) dans les retombées atmosphériques humides (MERA)
	et totales

10 (CATAENAT) sur la période 1993-2015. Ces stations (Tableau 20 et Tableau 21, Annexe 3) sous influence de fond sont implantées dans des zones éloignées le plus possible des sources prédominantes et sont représentatives des différents flux météorologiques pouvant affecter le territoire métropolitain. Leur répartition géographique est homogène (Figure 27). Les travaux publiés par Coddeville et al., 2017 ont été réactualisés dans le cadre de cette étude ;

Tableau 11: Stations retenues pour les concentrations en ions inorganiques gazeux et particulaires dans les particules

  stations ont été utilisées pour l'étude de tendances des concentrations en COV sur des périodes comprises entre 1997 et 2013. 3 stations de l'observatoire MERA sont caractérisées par une influence de fond alors que les autres stations sont implantées en zone urbaine sous influence de fond. La consolidation des jeux de données est détaillée dans l'étudede Waked et al., 2014 et ces résultats ont été publiés dans[START_REF] Waked | Multi-year levels and trends of non-methane hydrocarbon concentrations observed in ambient air in France[END_REF]

	Tableau
	Stations	AASQA	Code GEOd'air	Typologies
	Revin	ATMO GRAND EST	FR14008	R
	Peyrusse-Vieille	ATMO OCCITANIE	FR12020	R
	La Tardière	AIR PAYS DE LA LOIRE	FR23124	R
	-concentrations de COV hydrocarbonés et carbonylés (Tableau 12) : au total 6

12: Stations retenues pour les concentrations de COV hydrocarbonés et carbonylés

  Les évolutions temporelles des concentrations moyennes annuelles de plomb sur douze stations de mesure en France sont représentées Figure28. Au début des années 90, les concentrations moyennes annuelles de plomb dans les PM10 étaient comprises dans une gamme allant de 0,1 à 1 µg/m 3 en fonction des stations de mesure retenues dans cette étude. Les stations de mesure couvrant la période 1990-2002 sont essentiellement sous influences trafic et industrielle. Depuis 2008, les niveaux annuels sont inférieurs à l'objectif de qualité de 0,25 µg/m 3 . Il faut noter que pour certaines typologies de stations de mesures (hors typologie industrielle), les concentrations moyennes annuelles sont inférieures à 0,01 µg/m 3 . L'évaluation réglementaire de métaux lourds dans l'air ambiant dont l'arsenic, le cadmium et le nickel a débuté plus tardivement et leurs séries temporelles sont donc étudiées sur la période 1999-2012. Les évolutions temporelles des concentrations moyennes annuelles de ces métaux lourds dans les PM10 sur huit stations en France sont présentées Figure28. Selon les typologies des stations, les niveaux d'arsenic rencontrés dans les PM10 sont variables, par exemple à Peyrusse-Vieille, une station rurale nationale, la moyenne annuelle est de 0,037 ng/m 3 en 2008 et à Eisenhower, une station sous influence industrielle, la moyenne annuelle est de 1,3 ng/m 3 en 2006. Bien qu'il existe des variabilités selon les influences des stations, les niveaux sont inférieurs à la valeur cible fixée par l'Union Européenne, qui est de 6 ng/m 3 en moyenne annuelle. Le constat est identique concernant les niveaux de nickel contenus dans les PM10. Ils sont inférieurs à la valeur cible de 20 ng/m 3 en moyenne annuelle sur les stations de mesures retenues. Concernant le cadmium dans les PM10, les niveaux sont très inférieurs à la valeur cible de 5 ng/m 3 en moyenne annuelle depuis 1999 quelle que soit la typologie de la station.

	Stations	AASQA	Code GEOd'air	Typologies
	Paris 1 er les Halles +	AIRPARIF	FR04055 / -	U
	siège Airparif
	Strasbourg Ouest	ATMO GRAND EST	FR16001	U
	Lyon	ATMO AURA	FR20062	U
	Peyrusse-Vieille	ATMO OCCITANIE	FR12020	R
	La Tardière	AIR PAYS DE LA LOIRE	FR23124	R
	Donon (Vosges	ATMO GRAND EST	FR16302	R
	Moyennes 2)
	4.2.2 Concentrations en métaux lourds dans les PM10

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 51 Figure

28: Evolutions temporelles des concentrations moyennes annuelles de plomb, d'arsenic, de nickel et de cadmium dans les PM10 sur les stations retenues

  Des tendances décroissantes significatives ont pu être détectées et estimées pour les concentrations moyennes annuelles en plomb dans les PM10 sur la période 1990-2015 (Tableau 13). En moyenne sur les stations de mesure, les concentrations moyennes annuelles de plomb dans les PM10 ont diminué significativement de 7,8±2,1 %/an. Ces décroissances sont significatives sur toutes les stations de mesures étudiées (n=12), quelles que soient leur période de mesure, leur implantation et leur influence (Figure29). La décroissance significative la plus élevée est enregistrée entre 2004 et 2012 sur la station de mesure Boulodrome (sous influence industrielle) avec 10,2 %/an. Sur la première période couvrant 1990-2005, les stations sous influence trafic et industrielle ont des décroissances fortement marquées.

	Tableau 13 :

Tendances absolues (ng/m3/an) et relatives (%/an) annuelles des concentrations moyennes annuelles de plomb dans les PM10 mesurés sur les stations retenues

	Stations	Période	Nombre d'année	Pente de Sen (ng/m3/an)	Tendance relative (%/an)	Significativité de la tendance
	AvCE	1991-	9	-0,004	-8,83	***
		1999
	PVB	1991-	12	-0,039	-7,83	***
		2005
	SDN	1990-	14	-0,028	-8,76	***
		2004
	BOU	2004-	9	-0,049	-10,15	***
		2012
	CHP	2004-	9	-0,942	-8,38	***
		2012
	EIS	2004-	9	-0,973	-8,78	***
		2012
	FAU	2003-	10	-0,020	-8,97	***
		2012
	FER	2003-	10	-0,010	-8,99	***
		2012
	PAR	2002-	8	-0,002	-7,22	**
		2009
	SEST	2005-	8	-0,400	-8,00	**
		2012
	PEY	2004-2015	12	0,000	-3,77	***
	REV	2008-2015	8	-0,410	-3,04	*

annuelles sur les périodes 1993-2015 et 2002-2015, pour les moyennes annuelles d'ions inorganiques majeurs et du pH dans les retombées atmosphériques de l'observatoire MERA et du sous-réseau CATAENAT.

	Comme pour les sulfates,
		. Par rapport à la période 1993-2015, l'amplitude d'augmentation des valeurs de pH
	entre 2002-2015 est plus importante, elle est estimée à 1,16 %/an sur MERA et à 0,23 %/an
	(mais non significative) sur CATAENAT.
	Pour les concentrations moyennes annuelles de soufre sous forme de sulfates, les valeurs
	moyennes présentent des gammes et des évolutions similaires. Au début de la période en
	1993, les valeurs moyennes étaient de 0,71 mg/l sur CATAENAT et de 0,58 mg/l sur MERA.
	Des baisses en sulfates de 3,12 %/an sur MERA et 2,74 %/an sur CATAENAT ont été
	estimées significatives sur la période 1993-2015. Sur la période 2002-2015, ces baisses sont
	toujours estimées significatives, de l'ordre de 2,90 %/an. Ces tendances correspondent
	avec celles sur les valeurs de pH et confirment l'efficacité des politiques de réduction des
	émissions de polluants soufrés.
			Période	Nombre d'année	Pente de Sen (en unité de l'indicateur/an)	Tendance relative (%/an)	Tendance relative (%)	Significativité de la tendance
		pH	1993-2015	23	0,03	0,53	12	**
		S-SO4 2-_mg/l	1993-2015	23	-0,02	-3,12	-72	***
		N-NO3 -_mg/l	1993-2015	23	0,00	-1,53	-35	***
		N-NH4 + _mg/l	1993-2015	23	-0,01	-1,95	-45	***
		Ca 2+ _mg/l	1993-2015	23	-0,01	-2,04	-47	***
	MERA	pH	2002-2015	14	0,05	1,16	16	***
		S-SO4 2-_mg/l	2002-2015	14	-0,02	-2,90	-41	***
		N-NO3 -_mg/l	2002-2015	14	-0,01	-2,06	-29	**
		N-NH4 + _mg/l	2002-2015	14	-0,01	-2,19	-31	**
		Ca 2+ _mg/l	2002-2015	14	-0,01	-2,07	-29	*
		pH	1993-2015	23	0,02	0,34	8	***
		S-SO4 2-_mg/l	1993-2015	23	-0,02	-2,74	-63	***
		N-NO3 -_mg/l	1993-2015	23	0,00	-1,21	-28	**
		N-NH4 + _mg/l	1993-2015	23	-0,01	-1,86	-43	***
		Ca 2+ _mg/l	1993-2015	23	0,00	-0,80	-19	+
	CATAENAT	pH	2002-2015	14	0,01	0,23	3
		S-SO4 2-_mg/l	2002-2015	14	-0,02	-2,91	-41	***
		N-NO3 -_mg/l	2002-2015	14	-0,01	-2,28	-32	***
		N-NH4 + _mg/l	2002-2015	14	-0,01	-2,12	-30	**
		Ca 2+ _mg/l	2002-2015	14	-0,01	-1,51	-21	*

Tableau 14: Tendances absolues (en unité de l'indicateur/an) et relatives (%/an)

les composés azotés sous forme de nitrates présentent

  des gammes et des évolutions de valeurs moyennes comparables. Avec une diminution significative de 1,53 %/an et de 1,21 %/an sur MERA et sur CATAENAT respectivement, les valeurs moyennes des concentrations de nitrates sont proches de 0,2 mg/l en 2012. Un pic a été atteint en 2005 à environ 0,3 mg/l de nitrate, une valeur aussi élevée qu'en 1996 ou qu'en 1993. L'amplitude de la baisse des niveaux de nitrate dans les retombées atmosphériques est deux fois plus faible que celle des sulfates sur la période 1993-2015 et Puisque les apports atmosphériques de calcium contribuent à la charge totale disponible pour le pouvoir tampon des sols et contrebalancent les apports d'espèces acidifiantes, par conséquent, dans certains écosystèmes et selon les pluviométries reçues, cette diminution combinée dans les concentrations des composés pouvant acidifier les sols (sulfates, nitrates et ammonium majoritairement) et du calcium pourrait entraîner une diminution du pouvoir tampon des sols et augmenter le nombre d'écosystèmes classés parmi les plus sensibles[START_REF] Pascaud | 20 ans de mesures des retombées atmosphériques en France (projet SESAME)[END_REF].A plus grande échelle spatiale, les tendances sur les concentrations dans les retombées atmosphériques en Europe[START_REF] Colette | Air pollution trends in the EMEP region between 1990 and 2012[END_REF] et dans le monde[START_REF] Vet | A global assessment of precipitation chemistry and deposition of sulfur, nitrogen, sea salt, base cations, organic acids, acidity and pH, and phosphorus[END_REF] ont également été étudiées sur une période à long-terme. Il en ressort que les concentrations sulfates et en azote réduit et oxydé dans les retombées atmosphériques ont significativement diminué en Europe et en Amérique du Nord en réponse aux abattements des émissions de SOX, de NOX et plus modérément de NH3. Pour certaines régions reculées de l'Amérique du Nord, l'Amérique du Sud, l'Asie l'Océanie, les régions polaires et de manière générale sur les océans, la collecte de retombées atmosphériques n'est pas suffisamment robuste pour avoir des couvertures spatiale et temporelle appropriées à l'estimation des tendances sur ces régions. Les règlementations en matière de diminution des émissions polluantes du dioxyde de soufre se sont pleinement répercutées dans les retombées atmosphériques de sulfates. Le constat est quelque peu différent pour les retombées atmosphériques d'azote, dont les tendances contrastent avec celles rapportées par les inventaires d'émissions. Ainsi la forte baisse estimée dans les émissions d'oxydes d'azote ne se reflète pas avec la même amplitude dans les retombées atmosphériques de nitrates. À l'inverse, les émissions d'ammoniac sont restées stables, alors qu'une baisse est détectée dans les retombées d'ammonium mesurées. Par ailleurs, les modélisations spatiales basées sur les inventaires

	contraste avec l'amplitude de la baisse des émissions d'oxydes d'azote, estimée en France
	à 55 % sur la période 1990-2014, soit 3,7 %/an (CITEPA, 2017). Sur la période 2002-2015,
	les amplitudes de baisse sur les concentrations en nitrates dans les retombées
	atmosphériques sont plus importantes et de l'ordre de 2,06 %/an et de 2,28 %/an pour
	MERA et CATAENAT. C'est par ailleurs sur cette même période 2002-2015 que se
	concentrent les plus fortes baisses dans les émissions de NOX, 45% soit 2,9%/an selon le
	CITEPA (CITEPA, 2017).
	Concernant les composés azotés sous forme d'ammonium, les valeurs moyennes les plus
	élevées sont enregistrées en début de période entre 1993 et 1996. Des baisses
	significatives ont été estimées à 1,95 %/an et à 1,86 %/an sur MERA et CATAENAT
	respectivement. Elles contrastent avec un niveau à peu près constant des émissions
	d'ammoniac depuis 1980 (705 kt) et à hauteur de 708 kt en 2014 (CITEPA, 2017). La
	diminution des concentrations en NH4

+ a été importante sur la période 1993-2001 et modérée sur la période 2002-2015 (Figure

36

). Cette divergence entre des changements dans les concentrations en NH4 + et l'absence d'évolution dans les émissions en NH3 peut être expliquée par des sources importantes issues de la pollution longue-distance mais également par la complexité de la physico-chimie atmosphérique ou l'évolution de la compétition entre les formes particulaires de l'ammonium, telles que celle du sulfate d'ammonium ou du nitrate d'ammonium. Pour les concentrations moyennes annuelles de calcium, les valeurs moyennes sur CATAENAT sont plus élevées, d'environ 0,40 mg/l, que celles sur MERA, ce qui signifie qu'une fraction non négligeable de calcium se dépose par voie sèche car les retombées totales mesurées sur CATAENAT prennent en compte cette fraction. Des baisses significatives ont été estimées dans les concentrations et elles sont presque trois fois plus intenses sur MERA que sur CATAENAT (Tableau 14). d'émissions ne reflètent pas les variations géographiques observées dans les retombées atmosphériques d'azote sous forme d'ammonium. Le manque de performance de ces estimations est principalement attribué à une surestimation des modèles dans la partie occidentale française

[START_REF] Hamaoui-Laguel | Improving ammonia emissions in air quality modelling for France[END_REF]

, où les dépôts importants d'azote sous forme d'ammonium attendus au regard de l'agriculture intensive locale présentent des écarts avec les dépôts mesurés sur les observatoires de surveillance depuis 20 ans

  . Pour HNO3 gazeux et NO3 - particulaire, la diminution est également plus marquée pour les années 90 (24% sur la période) que pour les années 2000(7,1% sur la période). Cependant, cette baisse n'est pas homogène sur le domaine EMEP car les concentrations de la somme des HNO3 gazeux et NO3 -particulaire n'ont diminué significativement que sur environ 50% des stations EMEP pour la période 1990-2001 et sur moins de 10% des stations EMEP sur la période 2002-2012. Certaines études indiquent que dans un premier temps la diminution du SO2 gazeux a favorisé la formation de sulfate, puis dans un second temps a contribué à réduire les concentrations de (NH4)2SO4 particulaire, laissant plus de NH3 gazeux disponible pour former du NH4NO3 particulaire, contribuant ainsi à ralentir la baisse des concentrations en NO3 -particulaire. Il faut noter également que près de 10% des stations EMEP sur la période 2002-2012 mesurent des concentrations de nitrates gazeux et particulaires à l'augmentation sur cette dernière période. Concernant le NH3 gazeux et le NH4 + particulaire, les concentrations ont significativement diminué de 40% sur la période 1990-2001 mais la réduction a été moins importante sur la deuxième période (14%). Au regard des faibles changements dans les émissions de NH3, et comme indiqué ci-dessus, il faut considérer que les baisses des émissions de SO2 gazeux ont contribué à un changement significatif dans les équilibres de formation d'ammonium particulaire.4.2.6 COVL'analyse des tendances de COV (Figure38) montre des décroissances significatives en HCnM plus élevées sur les trois stations de fond en zone rurale nationale par rapport à la station de fond en zone urbaine de Strasbourg. Sur ces quatre stations, les baisses significatives concernent notamment des traceurs d'émissions de transport caractéristiques de l'évaporation d'essence tels que l'isopentane, l'acétylene, l'isobutane et le butane. La tendance à la baisse varie de 4,5% à 5,5%/an pour l'isopentane (non significatif à Paris), de 2,5% à 5,2% pour l'acétylène (non significatif Donon et Paris), de 3,1% à 4,7% pour le butane (non significatif Peyrusse-Vieille et Paris) et approche 4% pour l'isobutane (uniquement significatif à Strasbourg). Des tendances décroissantes sont également observées pour les produits de combustion tels que le m/p xylène, le toluène, le benzène et l'éthylène (ou éthène). Les tendances en m/p xylène et toluène ne sont pas significatives sur les stations Peyrusse-Vieille et Strasbourg, en revanche les diminutions significatives atteignent 7,0% à la Tardière pour le m/p xylène et 6,0% au Donon pour le toluène. Les baisses en benzène et éthylène sont significatives mais plus intenses sur la station de Strasbourg (5,0% et 5,4% respectivement) que sur la station de Peyrusse-Vieille (1,1% non significatif et 3,5% respectivement). Pour les traceurs d'émissions liés à l'utilisation de gaz naturel tels que l'éthane et le propane, aucune station n'a enregistré d'évolutions significatives pour ces COV légers à longue durée de vie. L'absence de significativité des décroissances en HCnM sur les stations de fond urbain à Paris et Lyon est à mettre en relation avec une forte variabilité interannuelle et au manque de complétude temporelle, pouvant être dû à un grand nombre de données manquantes. En revanche,[START_REF] Waked | Multi-year levels and trends of non-methane hydrocarbon concentrations observed in ambient air in France[END_REF] ont démontré que des tendances significatives saisonnières affectent les concentrations de certains HCnM, traceurs des produits de combustions et des sources d'émissions véhiculaires sur la station de Paris.

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 67

  . On constate que la baisse sur la France est moins forte sur la période 2000-2010, ce qui est cohérent avec les 3.8% de réduction identifiés en Section 4.1.3.1 pour cette période. Le principal résultat à mettre en avant dans l'analyse d'attribution concerne l'importance des émissions anthropiques européennes sur les pics d'ozone qui dominent pour toutes les régions et les deux périodes considérées. L'impact le plus faible est trouvé en Espagne dans les années 1990. Les impacts de la variabilité météorologique et des conditions aux limites sont plus faibles mais toujours importants. Le facteur météorologique domine dans l'ensemble, ce qui peut constituer une surprise lorsqu'on considère l'importance des conditions aux limites qui est souvent mise en avant pour les tendances d'ozone[START_REF] Maas | Towards Cleaner Air -Scientific Assessment Report[END_REF]. L'impact de la météorologie sur les pics d'ozone peut être directement relié aux épisodes anticycloniques d'été qui favorisent la production et l'accumulation de l'ozone. Dans presque toutes les régions et périodes temporelles, ce facteur a contribué à baisser les pics, ce qui peut s'expliquer par exemple par le fait que la canicule de 2003 se soit produite dans la première partie de la seconde période(2000)(2001)(2002)(2003)(2004)(2005)(2006)(2007)(2008)(2009)(2010). Cette caractéristique mérite d'être soulignée car la variabilité météorologique est parfois mise en avant de manière spéculative pour expliquer les relativement faibles tendances d'ozone, alors que notre analyse démontre l'effet inverse : c'est-à-dire que la variabilité météorologique a plutôt contribué à faire baisser les pics. La situation en France est globalement cohérente avec le paysage dressé au niveau européen. Les émissions contribuent majoritairement à la basse constatée sur les pics d'été, avec aussi une contribution de la variabilité météorologique.

DES ANNEXES Annexe Titre Annexe Correction des données de PM10 antérieures à 2007 : étude du ratio PM10/PM10 non volatiles Annexe Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %/an) par ZAS pour les polluants mesurés par des méthodes automatiques Annexe Stations de mesures de l'observatoire MERA et du sous-réseau CATAENAT Annexe Tendances absolues et relatives sur les stations de mesures manuelles

  Plus de vingt ans après l'établissement de ces programmes d'action, des réductions dans les concentrations des polluants dans l'air et dans les retombées atmosphériques ont pu être mises en évidence statistiquement. Des tendances à la baisse substantielles en moyenne sur le territoire national métropolitain sont identifiées : 17,3% pour les oxydes d'azote et 15,1% pour les PM10 sur la période 2000-2010. L'évolution est moins favorable pour l'ozone. Même si les pics baissent de 3,8% en amplitude, les moyennes augmentent de 5,5% sur la période. La densité du réseau ne permet de quantifier des tendances représentatives de l'ensemble du territoire qu'après 2000, et l'utilisation d'une technique d'agrégation géostatistique reposant aussi sur des modèles fait que l'on s'est limité pour O3, NO2 et PM10 à la période 2000-2010. Or il faut souligner que du fait de la variabilité interannuelle, les tendances demeurent nonsignificatives pour l'ozone, en revanche la baisse est bien significative statistiquement pour le NO2 et les PM10. La surveillance sur les stations du dispositif de la qualité de l'air en France a permis de détecter des réductions significatives dans les concentrations en métaux lourds et en HAP dans les PM10 sur les périodes 1990-2015 (pour le plomb uniquement) et 1999-2012. D'importantes réductions dans les composés soufrés dans les particules et les retombées atmosphériques sont accompagnées de baisses moins importantes pour les composés azotés réduits et oxydés dans les retombées atmosphériques, voire inexistantes dans les particules. Mais c'est surtout pour les composés azotés dans les particules (nitrates et ammonium) et dans les retombées atmosphériques (surtout ammonium) qu'il demeure une préoccupation. Les tendances dans les concentrations en COV sont globalement cohérentes avec les réductions des émissions. En revanche, pour l'éthane et le propane, les tendances observées ne reflètent pas les baisses rapportées dans les inventaires d'émissions. Une étude de sensibilité des résultats de modélisation a conduit par ailleurs à évaluer l'importance relative des changements d'émissions, de la variabilité météorologique et de l'import de polluants aux frontières de l'Europe. L'efficacité des stratégies de réduction d'émissions de polluants est confirmée. La variabilité météorologique (et donc les évolutions climatiques) est également un facteur déterminant de l'évolution de long terme, mais l'impact de l'import intercontinental est moins important pour les pics d'ozone et les moyennes annuelles de particules fines.En conclusion, il est important de rappeler que l'évaluation de l'efficacité des mesures de gestion en matière de qualité de l'air constitue l'une des raisons de l'établissement d'une surveillance de long terme grâce à des réseaux opérationnels mis en oeuvre selon de strictes règles d'assurance qualité. La couverture spatiale et temporelle des réseaux français varie en fonction des polluants considérés. Pour les mesures automatiques (NO2, O3, PM10), la couverture spatiale devient satisfaisante après les années 2000, permettant de proposer des indicateurs représentatifs de l'ensemble du territoire. Des tendances à la baisse sont identifiées mais elles demeurent statistiquement non significatives pour l'ozone, du fait de la variabilité météorologique, appelant dès lors à une poursuite de la surveillance pour identifier des évolutions plus significatives. Des observations sur le long terme sont également nécessaires à l'étude des interactions entre la qualité de l'air et l'évolution climatique. Pour les mesures manuelles, les données sont souvent disponibles sur des périodes plus longues mais la couverture spatiale est moins exhaustive. Les résultats issus des simulations numériques ré-analysées couvrant la période 1990-2010, permettent d'affiner l'interprétation des tendances issues des observations. Nous avons pour objectif de continuer l'exercice en modélisant des années plus récentes, et surtout de conduire des simulations raffinées spatialement sur la France.

	8 GLOSSAIRE 8.2 Sigles 9 LISTE
	AASQA 8.1 Polluants Association Agréée de Surveillance de la Qualité de l'Air AOT40 Accumulated Ozone over Threshold of 40 ppb
	Abréviations CATAENAT	Libellés Charges acides totales d'origine atmosphérique sur les écosystèmes naturels
	As CEPMMT	Arsenic Centre européen pour les prévisions météorologiques à moyen terme
	B[a]P CLRTAP	Benzo[a]pyrène Convention on Long-range Transboundary Air Pollution
	B[a]A ECLIPSE	Benzo[a]anthracène Evaluating the CLimate and Air Quality ImPacts of Short-livEd Pollutants
	B[b]F EMEP	Co-operative programme for monitoring and evaluation of the long-range Benzo[b]fluoranthène transmission of air pollutants in Europe
	B[ghi]P ETC/ACM	Benzo[g,h,i]pérylène European Topic Centre on Air pollution and Climate change Mitigation
	Cd ICP Forests	Cadmium International Cooperative Programme on Assessment and Monitoring of Air
	COV	Composé organique volatil Pollution Effects on Forests
	COVO IIASA LATMOS	International Institute for Applied Systems Analysis Composé organique volatil oxygéné Laboratoire Atmosphères, Milieux, Observations Spatiales
	COVB LCSE	Composé organique volatil biogénique Laboratoire des sciences du climat et de l'environnement
	DB[ah]A MERA	Dibenzo[a,h]anthracène Observatoire national de Mesure et d'Evaluation en zone Rurale de la pollution
	IP	Indéno[1,2,3-cd]pyrène Atmosphérique à longue distance
	HAP MTES	Hydrocarbure aromatique polycyclique Ministère de la Transition Ecologique et Solidaire
	HCnM PM	HydroCarbure non Méthanique Particulate Matter
	Ni RENECOFOR SOMO35	Réseau National de suivi à long terme des ECOsystèmes FORestiers Nickel Sum of Ozone Means over 35 ppb
	Pb TFMM	Plomb Task Force on Measurement and Modelling
	PM10 ZAS	Particules en suspension (particulate matter) de diamètre médian inférieur à 10 µm Zone Administrative de Surveillance
			96
	DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air	95

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 97 ANNEXES

Annexe 1 Correction des données de PM10 antérieures à 2007 : étude du ratio PM10/PM10 non volatiles

	Les données disponibles pour cette analyse sont issues des stations de surveillance des
	PM10 mises en place à partir de 2007 pour assurer l'équivalence avec la méthode de
	référence (stations dites « de référence », cf. Bessagnet et al., 2008). Elles couvrent les
	années 2007 à 2012. Il s'agit :
	-des concentrations de PM10 mesurées par TEOM-FDMS ou jauge Beta-RST
	(méthodes équivalentes à la méthode de référence) ;
	-des concentrations de PM10 non volatiles mesurées sur les mêmes sites par TEOM
	50 ou jauge Beta.

Les stations sélectionnées sont celles pour lesquelles le pourcentage annuel de données valides est supérieur ou égal à 75%, aussi bien pour les PM10 que les PM10 non volatiles. Pour chacune d'elles le rapport entre les concentrations moyennes annuelles de PM10 et de PM10 non volatiles a été calculé. Les figures suivantes représentent, par année et toutes années confondues, la distribution de ce ratio.

Tableau 15 : Statistiques sur le ratio PM10/PM10 non volatiles calculé pour chaque année sur les sites de référence

		Annexe 2
	Tendances
	Année	Moyenne	Ecart-type Médiane	Effectif
	2007	1.31	0.15	1.31	38
	2008	1.34	0.17	1.33	41
	2009	1.39	0.17	1.39	35
	2010	1.41	0.17	1.4	37
	2011	1.37	0.13	1.37	31
	2012	1.32	0.18	1.37	31
	2007-2012	1.36	0.16	1.36	213

par ZAS pour les polluants mesurés par des méthodes automatiques Tableau 16 : Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %) de la moyenne annuelle de NO2 de fond agrégée par ZAS

	Zone Tableau 17 :	Polluant	Période	Nombre	Pente	Pente	Pente	Significativité
				d'années	(µg/m 3 /an)	(%/an)	(%/période)
	FR17N10	NO2	2000-2010		11	-0.49	-1.76	-19		**
	FR17N20	NO2	2000-2010		11	-0.42	-1.67	-18		**
	FR18N10	NO2	2000-2010		11	-0.31	-1.21	-13		ns
	FR18N20	NO2	2000-2010		11	-0.42	-1.64	-18		+
	Zone FR19A01 FR19N10	Polluant NO2 NO2	Période 2000-2010 2000-2010	Nombre d'années 11 11	Pente (µg/m 3 /an) -0.34 -0.25	Pente (%/an) -1.53 -1.27	Pente (%/période) -17 -14	ns Significativité ns
	FR01A01 FR19N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.64 -0.34	-1.88 -1.73	-21 -19	*	+
	FR01N20 FR20A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.52 -0.75	-2.04 -2.22	-22 -24	*	**
	FR02N30 FR20N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.34 -0.60	-1.06 -2.05	-12 -23	ns	**
	FR03A01 FR20N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.54 -0.67	-1.80 -2.50	-20 -27	*	*
	FR03A02 FR21N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.26 -0.10	-0.77 -0.43	-8.5 -4.7	ns	ns
	FR03A03 FR21N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.27 -0.31	-0.81 -1.44	-8.9 -16	ns	+
	FR03N10 FR23A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.30 -0.47	-1.08 -1.95	-12 -21	+	*
	FR03N20 FR23N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.52 -0.34	-1.95 -1.42	-21 -16	ns	+
	FR04A01 FR23N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.88 -0.37	-2.09 -1.69	-23 -19	**	*
	FR04N20 FR24A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.59 -0.53	-2.03 -1.60	-22 -18	*	ns
	FR05N30 FR25A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.31 -0.35	-1.11 -1.22	-12 -13	ns	ns
	FR06A01 FR25N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.45 -0.30	-1.45 -1.28	-16 -14	+	*
	FR07A01 FR25N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.13 -0.29	-0.52 -1.20	-5.7 -13	ns	ns
	FR07N10 FR26N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.33 -0.40	-1.42 -1.41	-16 -16	**	ns
	FR07N20 FR26N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.30 -0.37	-1.33 -1.52	-15 -17	**	**
	FR08A01 FR29A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.34 -0.37	-1.29 -1.32	-14 -15	+	*
	FR08N10 FR30A02	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.48 -0.41	-1.69 -1.49	-19 -16	*	**
	FR08N20 FR31A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.31 -0.54	-1.37 -2.07	-15 -23	**	**
	FR09N10 FR31N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.34 -0.29	-1.68 -1.43	-18 -16	*	*
	FR09N20 FR31N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.34 -0.33	-1.62 -1.60	-18 -18	*	**
	FR11A01 FR34A01	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.53 -0.36	-1.48 -1.44	-16 -16	*	+
	FR11N10 FR34A02	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.39 -0.40	-1.29 -1.68	-14 -18	ns	**
	FR11N20 FR34N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.40 -0.37	-1.47 -1.62	-16 -18	+	*
	FR12A01 FR34N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.58 -0.40	-2.05 -1.77	-23 -19	***	*
	FR12N10 FR35N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.23 -0.20	-1.05 -0.94	-12 -10	**	*
	FR12N20 FR35N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.29 -0.29	-1.41 -1.42	-15 -16	**	*
	FR14N10 FR41N10	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.30 -0.79	-1.25 -2.83	-14 -31	**	+
	FR14N20 FR41N20	NO2 NO2	2000-2010 2000-2010	11	11	-0.41 -0.71	-1.73 -2.61	-19 -29	*	*
	FR15A01	NO2	2000-2010	11		-0.72	-2.35	-26	**
	FR16A01	NO2	2000-2010	11		-0.65	-1.91	-21	**
	FR16A02	NO2	2000-2010	11		-0.60	-1.76	-19	**
	FR16N10	NO2	2000-2010	11		-0.69	-2.14	-24	*
	FR16N20	NO2	2000-2010	11		-0.57	-1.96	-22	*

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 101

Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %/an et %/période) de l'indicateur 4MDA8 (O3 de fond) agrégé par ZAS

	Zone Tableau 18 :	Polluant	Période	Nombre	Pente	Pente	Pente	Significativité
				d'années	(µg/m 3 /an)	(%/an)	(%/période)
	FR19A01	O3	2000-2010	11	-0.94	-0.64	-7.1	ns
	Zone FR19N10 FR01A01 FR19N20 FR01N20 FR20A01 FR02N30 FR20N10 FR03A01 FR20N20 FR03A02 FR21N10 FR03A03 FR21N20 FR03N10 FR23A01 FR03N20 FR23N10 FR04A01 FR23N20 FR04N20 FR24A01 FR05N30 FR25A01 FR06A01 FR25N10 FR07A01 FR25N20 FR07N10 FR26N10 FR07N20 FR26N20 FR08A01 FR29A01 FR08N10 FR30A02 FR08N20 FR31A01 FR09N10 FR31N10 FR09N20 FR31N20 FR11A01 FR34A01 FR11N10 FR34A02 FR11N20 FR34N10 FR12A01 FR34N20 FR12N10 FR35N10 FR12N20 FR35N20 FR14N10 FR41N10 FR14N20 FR41N20	Polluant O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3	Période 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010	Nombre d'années 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11	Pente (µg/m 3 /an) -1.02 -0.17 -0.90 -0.45 -0.43 -1.51 0.13 -0.04 -0.20 -1.07 -1.37 -0.91 -0.87 -1.35 -1.54 -0.32 -0.63 -0.76 -1.11 -0.57 -1.15 -0.85 -0.55 -0.86 -1.05 -0.24 -1.05 -0.20 -1.22 -0.58 -0.37 -1.22 -0.96 -0.68 -0.17 -0.74 -0.55 -0.94 -0.32 -0.60 -0.53 -0.82 -0.76 -1.39 -0.58 -0.69 -0.70 -0.86 -0.84 -0.79 0.16 -0.43 -0.26 -0.44 -0.88 -0.25 -0.59	Pente (%/an) -0.72 -0.10 -0.63 -0.28 -0.26 -0.85 0.09 -0.03 -0.12 -0.60 -0.98 -0.52 -0.62 -0.78 -1.06 -0.20 -0.43 -0.48 -0.75 -0.36 -0.64 -0.58 -0.38 -0.55 -0.67 -0.15 -0.69 -0.13 -0.74 -0.39 -0.23 -0.73 -0.59 -0.40 -0.11 -0.46 -0.37 -0.65 -0.21 -0.42 -0.36 -0.53 -0.48 -0.92 -0.37 -0.45 -0.46 -0.55 -0.53 -0.50 0.11 -0.28 -0.18 -0.29 -0.54 -0.16 -0.36	Pente -7.9 (%/période) -1.1 -6.9 -3.1 -2.8 -9.3 0.9 -0.3 -1.4 -6.6 -10.8 -5.8 -6.9 -8.6 -11.6 -2.1 -4.8 -5.3 -8.3 -3.9 -7.1 -6.4 -4.2 -6.1 -7.4 -1.7 -7.6 -1.4 -8.1 -4.2 -2.5 -8.0 -6.5 -4.4 -1.3 -5.1 -4.0 -7.2 -2.4 -4.6 -4.0 -5.8 -5.3 -10.2 -4.1 -5.0 -5.0 -6.1 -5.9 -5.5 1.2 -3.1 -2.0 -3.2 -5.9 -1.8 -4.0	Significativité + ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns
	FR15A01	O3	2000-2010	11	-1.32	-0.80	-8.8	ns
	FR16A01	O3	2000-2010	11	-0.26	-0.15	-1.7	ns
	FR16A02	O3	2000-2010	11	-0.70	-0.41	-4.5	ns
	FR16N10	O3	2000-2010	11	-1.18	-0.68	-7.5	ns
	FR16N20	O3	2000-2010	11	-1.01	-0.59	-6.5	ns
	FR17N10	O3	2000-2010	11	0.12	0.07	0.8	ns
	FR17N20	O3	2000-2010	11	-0.55	-0.35	-3.8	ns
	FR18N10	O3	2000-2010	11	-0.52	-0.35	-3.9	ns
	FR18N20	O3	2000-2010	11	-0.44	-0.29	-3.2	ns

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 103

Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %/an et %/période) de la moyenne annuelle d'O3 de fond agrégée par ZAS

	Zone	Polluant	Période	Nombre	Pente	Pente	Pente	Significativité
					d'années	(µg/m 3 /an)	(%/an)	(%/période)
	Zone FR19N10	Polluant O3	Période 2000-2010	Nombre 11	Pente 0.12	Pente 0.20	Pente 2.2	Significativité ns
	FR01A01 FR19N20 FR01N20 FR20A01 FR02N30 FR20N10 FR03A01 FR20N20 FR03A02 FR21N10 FR03A03 FR21N20 FR03N10 FR23A01 FR03N20 FR23N10 FR04A01 FR23N20 FR04N20 FR24A01 FR05N30 FR25A01 FR06A01 FR25N10 FR07A01 FR25N20 FR07N10 FR26N10 FR07N20 FR26N20 FR08A01 FR29A01 FR08N10 FR30A02 FR08N20 FR31A01 FR09N10 FR31N10 FR09N20 FR31N20 FR11A01 FR34A01 FR11N10 FR34A02 FR11N20 FR34N10 FR12A01 FR34N20 FR12N10 FR35N10 FR12N20 FR35N20 FR14N10 FR41N10 FR14N20 FR41N20	O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3	O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3 O3	2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010	d'années 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11	(µg/m 3 /an) 0.02 0.24 -0.05 0.34 0.15 -0.13 0.45 0.36 0.00 0.70 0.06 0.41 0.42 0.44 0.05 0.68 0.33 0.50 0.28 0.76 0.45 0.45 0.15 0.14 0.23 0.37 0.15 0.36 0.43 0.09 0.47 0.19 0.25 0.00 0.50 0.62 0.12 0.49 0.25 0.19 0.15 0.26 0.06 0.31 0.13 0.18 0.67 0.25 0.23 0.21 0.42 0.33 0.07 -0.20 0.04 0.22	(%/an) 0.04 0.43 -0.08 0.70 0.24 -0.24 0.76 0.60 -0.01 1.42 0.09 0.76 0.67 0.79 0.07 1.29 0.73 0.91 0.56 1.23 0.89 0.92 0.32 0.26 0.41 0.71 0.28 0.72 0.73 0.16 0.75 0.34 0.41 0.01 0.77 1.17 0.20 0.94 0.47 0.34 0.35 0.50 0.14 0.61 0.26 0.34 1.27 0.46 0.38 0.38 0.72 0.57 0.13 -0.28 0.07 0.30	(%/période) 0.4 4.7 -0.9 7.7 2.6 -2.6 8.4 6.6 -0.1 15.6 1.0 8.3 7.3 8.7 0.7 14.1 8.1 10.0 6.2 13.5 9.8 10.1 3.6 2.9 4.5 7.8 3.1 7.9 8.0 1.7 8.3 3.8 4.5 0.1 8.5 12.9 2.2 10.3 5.2 3.7 3.8 5.5 1.5 6.7 2.9 3.8 14.0 5.1 4.2 4.2 7.9 6.2 1.5 -3.0 0.8 3.3	ns ns ns * ns ns ns ns ns ns * ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns + ns ns ns ns	ns ns ns ns ns ns ns * + ns * ns * ns ns ns ns * ns ns ns ns ns ns ns ns ns ns
	FR15A01	O3		2000-2010	11	0.02	0.03	0.3	ns
	FR16A01	O3		2000-2010	11	-0.09	-0.17	-1.9	ns
	FR16A02	O3		2000-2010	11	0.12	0.26	2.8	ns
	FR16N10	O3		2000-2010	11	0.09	0.19	2.1	ns
	FR16N20	O3		2000-2010	11	-0.07	-0.13	-1.4	ns
	FR17N10	O3		2000-2010	11	-0.02	-0.04	-0.5	ns
	FR17N20	O3		2000-2010	11	0.14	0.25	2.7	ns
	FR18N10	O3		2000-2010	11	0.16	0.33	3.6	ns
	FR18N20	O3		2000-2010	11	0.25	0.51	5.6	*
	FR19A01	O3		2000-2010	11	0.29	0.56	6.1	ns

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 105

Tableau 19 : Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %) de la moyenne annuelle de PM10 de fond agrégée par ZAS

	Zone	Polluant	Période	Nombre	Pente	Pente	Pente	Significativité
	Zone FR19N10	Polluant PM10	Période 2000-2010	Nombre d'années 11 Annexe 4 Pente (µg/m 3 /an) 0.01	Pente (%/an) 0.06	Pente (%/période) Significativité 0.62 ns
	FR01A01 FR01N20 FR02N30 FR03A01 FR03A02 FR03A03 FR03N10 FR03N20 FR04A01 FR04N20 FR05N30 FR06A01 FR07A01 FR07N10 FR07N20 FR08A01 FR08N10 FR08N20 FR09N10 FR09N20 FR11A01 FR11N10 FR11N20 FR12A01 FR12N10 FR12N20 FR14N10 FR14N20 FR41N20 FR41N10 FR35N20 FR35N10 FR34N20 FR34N10 FR34A02 FR34A01 FR31N20 FR31N10 FR31A01 FR30A02 FR29A01 FR26N20 FR26N10 FR25N20 FR25N10 FR25A01 FR24A01 FR23N20 FR23N10 FR23A01 FR21N20 FR21N10 FR20N20 FR20N10 FR20A01 FR19N20 Tendances PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10 PM10	2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010 2000-2010	d'années 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11 11	(µg/m 3 /an) -0.02 -0.41 -0.39 -0.44 -0.84 -1.08 -0.31 -0.84 -0.31 -0.39 -0.33 0.04 -0.68 -0.49 -0.58 -0.97 -0.85 -0.76 -0.08 -0.28 0.31 0.28 0.11 -0.75 -0.89 -0.75 -0.11 -0.27 -1.03 -0.86 -0.52 -0.50 -0.34 -0.31 -0.18 -0.34 -0.47 -0.79 -0.31 -0.49 -0.23 -0.46 -0.30 -0.28 -0.30 -0.24 -0.43 -0.31 -0.46 -0.24 -0.42 -0.56 -0.65 -0.49 -0.32 -0.19	(%/an) -0.07 -1.42 -0.98 -1.23 -2.07 -2.63 -0.84 -2.31 -0.99 -1.32 -1.12 0.12 -2.41 -1.76 -2.01 -2.83 -2.39 -2.42 -0.29 -1.04 1.02 0.95 0.39 -2.33 -2.77 -2.43 -0.42 -0.95 -2.59 -2.23 -1.95 -1.90 -1.23 -1.16 -0.67 -1.19 -1.65 -2.54 -1.10 -1.64 -0.81 -1.61 -1.09 -0.99 -1.06 -0.81 -1.13 -1.14 -1.66 -0.89 -1.53 -1.98 -2.05 -1.53 -1.00 -0.74	(%/période) -0.81 -16 -11 -14 -23 -29 -9.3 -25 -11 -15 -12 1.4 -26 -19 -22 -31 -26 -27 -3.17 -11 11 10 4.3 -26 -30 -27 -4.57 -10 -28 -25 -21 -21 -14 -13 -7.3 -13 -18 -28 -12 -18 -8.9 -18 -12 -11 -12 -8.9 -12 -13 -18 -10 -17 -22 -23 -17 -11 -8.1	* ns ** ** ** ns ns ns ns ns ** * ** ** * * ns * * ns * ns * + ns ns + ns	ns ns ** ** + * ns ns * * ns + ns * ns + + ns ns * * * * * ** * + ns
	FR15A01	PM10	2000-2010	11	-0.46	-1.40	-15	***
	FR16A01	PM10	2000-2010	11	-0.36	-1.11	-12	ns
	FR16A02	PM10	2000-2010	11	-0.53	-1.63	-18	+
	FR16N10	PM10	2000-2010	11	-0.39	-1.21	-13	*
	FR16N20	PM10	2000-2010	11	-0.46	-1.47	-16	*
	FR17N10	PM10	2000-2010	11	-0.37	-1.20	-13	+
	FR17N20	PM10	2000-2010	11	-0.41	-1.36	-15	+
	FR18N10	PM10	2000-2010	11	0.19	0.69	7.6	ns
	FR18N20	PM10	2000-2010	11	-0.07	-0.25	-2.7	ns
	FR19A01	PM10	2000-2010	11	-0.37	-1.39	-15	*

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 107

absolues et relatives sur les stations de mesures manuelles Tableau 22 : Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %/an et en %/période) des HAP mesurés dans les PM10

	Tableau 23 :
	Station	Polluants	Période	Nombre	Pente	Pente (%/an)	Pente	Significativité
				d'années	(µg/m3/an)		(%/période)
	GEN	B[a]P	2002-2011	10	0.002	0.46	5	ns
	GEN	B[a]A	2002-2011	10	-0.018	-4.62	-46	+
	GEN	B[b]F	2002-2011	10	-0.02	-3.44	-34	ns
	GEN	B[j]F	2005-2010	6	-0.03	-5.73	-34	ns
	GEN	B[k]F	2002-2011	10	-0.007	-2.97	-30	ns
	GEN	DB[ah]A	2002-2011	10	-0.003	-5.62	-56	ns
	GEN	IP	2002-2011	10	-0.02	-4.23	-42	+
	GEN	B[ghi]P	2002-2010	9	-0.04	-5.92	-53	*
	LIL	B[a]P	2002-2009	8	-0.054	-8.91	-71	**
	LIL	B[b]F	2002-2009	8	-0.048	-5.65	-45	**
	LIL	B[a]A	2002-2009	8	-0.036	-6.9	-55	*
	LIL	DB[ah]A	2002-2009	8	-0.003	-3.56	-28	ns
	LIL	B[k]F	2002-2009	8	-0.023	-5.86	-47	*
	LIL	B[ghi]P	2002-2009	8	-0.071	-10.26	-82	**
	LIL	IP	2002-2009	8	-0.037	-7.45	-60	**
	MAR	B[a]P	2002-2012	11	-0.051	-7.55	-83	***
	MAR	B[b]F	2002-2012	11	-0.07	-6.84	-75	***
	MAR	B[a]A	2002-2012	11	-0.037	-6.05	-67	*
	MAR	DB[ah]A	2002-2012	11	-0.001	-1.49	-16	ns
	MAR	B[k]F	2002-2012	11	-0.03	-6.19	-68	***
	MAR	B[ghi]P	2002-2012	10	-0.056	-7.73	-77	**
	MAR	IP	2002-2012	11	-0.043	-7.3	-80	**
	NEU	B[a]P	2002-2011	9	0.002	0.79	7	ns
	NEU	B[a]A	2002-2011	9	-0.008	-3.34	-30	ns
	NEU	B[b]F	2002-2011	9	-0.008	-2.17	-20	ns
	NEU	B[k]F	2002-2011	9	-0.001	-0.95	-9	ns
	NEU	B[j]F	2005-2011	7	-0.015	-4.5	-32	ns
	NEU	DB[ah]A	2002-2011	9	-0.001	-2.74	-25	ns
	NEU	IP	2002-2011	9	-0.01	-3.22	-29	*
	NEU	B[ghi]P	2002-2010	8	-0.025	-4.83	-39	ns
	PAR	B[a]P	2002-2009	8	0.004	1.9	15	ns
	PAR	B[a]A	2002-2009	8	-0.012	-4.92	-39	*
	PAR	B[b]F	2002-2009	8	-0.01	-2.52	-20	ns
	PAR	B[j]F	2004-2009	5	0.004	1.95	10	ns
	PAR	B[k]F	2002-2009	8	-0.003	-1.96	-16	ns
	PAR	DB[ah]A	2002-2009	8	-0.002	-7.28	-58	*
	PAR	IP	2002-2009	8	-0.015	-4.56	-36	ns
	PAR	B[ghi]P	2002-2009	8	-0.024	-4.96	-40	ns
	VEN	B[b]F	2005-2011	7	0.383	5.64	39	ns
	VEN	B[k]F	2005-2011	7	0.063	3.42	24	ns
	VEN	IP	2005-2011	7	0.006	0.4	3	ns
	VEN	B[a]A	2005-2011	7	0.118	4.66	33	ns
	VEN	DB[ah]A	2005-2011	7	0.02	9.65	68	ns
	VEN	B[ghi]P	2005-2010	7	-0.003	-0.17	-1	ns
	VEN	B[a]P	2005-2011	7	-0.052	-2.93	-21	ns
	VEN	B[j]F	2005-2011	7	0.238	14.8	104	*

Tendances absolues (en µg/m 3 /an) et relatives (en %/an) des métaux lourds (Ni, As et Cd) mesurés dans les PM10

	Peyrusse	Isoprène	2002-2013			12	-0.017		-3.42		-41	+
	Strasbourg	Ethane	2002-2013			9	0.011		0.32		3	ns
	Strasbourg	Propane	2002-2013			9	-0.020		-0.85		-8	ns
	Strasbourg	Butane	2002-2013			10	-0.078		-3.25		-33	+
	Strasbourg	Isobutane	2002-2013			10	-0.075		-4.22		-42	**
	Strasbourg	Pentane	2002-2013			10	-0.020		-1.65		-16	ns
	Station Strasbourg Strasbourg CHP Strasbourg CHP Strasbourg CHP Strasbourg EIS Strasbourg EIS Strasbourg EIS Tardière LUN Tardière LUN Tardière LUN Tardière PAR Tardière PAR Tardière PAR Tardière PVB Tardière PVB Tardière PVB Tardière SEST Tardière SEST Tardière SEST Lyon Lyon	Polluant Isopentane Acétylène As Ethylène Cd Benzène Ni Toluène As M/P.xylène Cd Isoprène Ni Ethane As Propane Cd Butane Ni Isobutane As Pentane Cd Isopentane Ni Acétylène As Ethylène Cd Benzène Ni Toluène As M/P.xylène Cd Isoprène Ni Ethane Propane	Période 2002-2013 2002-2013 2004-2012 2002-2013 2004-2012 2002-2013 2004-2012 2002-2013 2004-2012 2002-2013 2004-2012 2002-2013 2004-2012 2003-2013 2000-2012 2003-2013 2000-2012 2003-2013 2000-2012 2003-2013 2002-2009 2003-2013 2002-2009 2003-2013 2002-2009 2003-2013 1999-2005 2003-2013 1999-2005 2003-2013 1999-2005 2003-2013 2005-2012 2003-2013 2005-2012 2003-2013 2005-2012 2007-2013 2007-2013	Nombre d'années	9 9 9 9 9 9 9 12 12 8 8 6 6 6 3 7 8 8	Pente (µg/m3/an) 10 9 -0.045 10 -0.016 8 -0.193 5 -0.096 3 -0.016 5 -0.18 11 -0.058 11 -0.004 11 -0.126 11 -0.028 8 -0.048 11 -0.2 11 0.042 11 -0.043 11 0.425 11 -0.028 11 0 11 -0.042 5 5	Pente (%/an) -0.120 -0.057 -6.52 -0.144 -7.37 -0.056 -8.75 -0.087 -9.07 -0.098 -6.72 -0.006 -8.33 -0.030 -5.79 -0.018 -1.67 -0.015 -5.9 -0.004 -4.21 0.018 -9.38 -0.014 -5.88 -0.017 16.54 -0.037 -4.2 -0.004 35.42 -0.017 -6.46 -0.013 0 -0.008 -2 -0.182 0.057	Pente (%/période) -4.76 -5.00 -59 -5.42 -66 -5.01 -79 -5.46 -82 -6.77 -60 -2.39 -75 -1.71 -52 -2.46 -20 -4.69 -71 -2.50 -34 11.11 -75 -5.47 -35 -3.29 99 -4.87 -25 -2.67 106 -6.49 -45 -7.04 0 -4.82 -16 -3.14 1.46	-48 Significativité -45 -54 + -40 *** -27 * -20 + -12 * -19 * -27 * -52 + -28 ** 89 ns -60 *** -36 ** -54 ns -29 * -71 ns -77 ** -53 ns -16 ns 7	* ** ** ** ns ns ns ns + ** ns ns ** ** ** + * * ns ns ns
	Lyon	Butane	2007-2013			5	-0.419		-5.88		-29	ns
	Lyon	Isobutane	2007-2013			5	-0.076		-3.93		-20	ns
	Lyon	Pentane	2007-2013			5	-0.123		-4.12		-21	ns
	Station Donon Lyon Lyon Lyon Donon Lyon Donon Lyon Donon Lyon Donon Lyon	Polluant Isopentane Acétylène Ethane Ethylène Propane Benzène Butane Toluène Isobutane M/P.xylène Pentane Isoprène	Période 2007-2013 2007-2013 1997-2007 2007-2013 1997-2007 2007-2013 1997-2007 2007-2013 1997-2007 2007-2013 1997-2007 2007-2013	Nombre d'années 11 11 11 11 11	Pente (µg/m3/an) 5 -0.225 4 0.080 -0.014 5 0.024 -0.004 5 -0.025 -0.012 5 0.189 -0.003 4 0.139 -0.004 5 -0.026	Pente (%/an) -0.77 -5.46 15.53 (%/période) Pente -8 0.77 -0.63 -7 -1.53 -3.10 -34 3.55 -1.30 -14 6.07 -2.78 -31 -8.60	-27 Significativité 62 4 ns -8 ns 18 + 24 ns + -43	ns ns ns ns ns ns ns
	Donon	Isopentane	1997-2007		11	-0.012	-4.55	-50	**
	Donon	Acétylène	1997-2007		11	-0.015	-2.57	-28	ns
	Donon	Ethylène	1997-2007		11	0.005	0.86	9	ns
	Donon	Benzène	1997-2007		11	-0.009	-4.27	-47	*
	Donon	Toluène	1997-2007		11	-0.013	-5.97	-66	***
	Donon	M/P.xylène	1997-2007		11	-0.003	-4.31	-47	*
	Donon	Isoprène	1997-2007		11	0.003	0.73	8	ns
	Paris	Ethane	2003-2013		3	0.068	1.49	4	ns
	Paris	Propane	2003-2013		3	0.090	3.57	11	ns
	Paris	Butane	2003-2013		3	-0.020	-0.47	-1	ns
	Paris	Isobutane	2003-2013		2	0.000	0.00	0	ns
	Paris	Pentane	2003-2013		3	0.078	12.34	37	ns
	Paris	Isopentane	2003-2013		3	-0.245	-5.25	-16	ns
	Paris	Acétylène	2003-2013		3	-0.055	-5.16	-15	ns
	Paris	Ethylène	2003-2013		3	-0.017	-0.87	-3	ns
	Paris	Benzène	2003-2013		3	-0.063	-4.56	-14	ns
	Paris	Toluène	2003-2013		3	-0.257	-4.55	-14	ns
	Paris	M/P.xylène	2003-2013		2	0.350	19.13	38	ns
	Paris	Isoprène	2003-2013		3	-0.002	-0.95	-3	ns
	Peyrusse	Ethane	2002-2013		12	-0.010	-0.63	-8	ns
	Peyrusse	Propane	2002-2013		11	0.005	0.85	9	ns
	Peyrusse	Butane	2002-2013		11	0.000	0.00	0	ns
	Peyrusse	Isobutane	2002-2013		11	0.005	4.55	50	ns
	Peyrusse	Pentane	2002-2013		11	0.000	0.00	0	ns
	Peyrusse	Isopentane	2002-2013		11	-0.007	-4.55	-50	*
	Peyrusse	Acétylène	2002-2013		11	-0.010	-2.50	-28	*
	Peyrusse	Ethylène	2002-2013		12	-0.017	-3.48	-42	*
	Peyrusse	Benzène	2002-2013		12	-0.001	-1.12	-13	ns
	Peyrusse	Toluène	2002-2013		11	-0.003	-2.70	-30	ns
	Peyrusse	M/P.xylène	2002-2013		11	0.000	0.00	0	ns

DRC-17-159658-07852A/ Analyse des tendances en matière de qualité de l'air 111

http://ebas.nilu.no/

http://eclipse.nilu.no/

https://wiki.met.no/aerocom/user-server

Le krigeage ordinaire est une combinaison linéaire des observations dans le voisinage de la station dans laquelle les poids sont déterminés par la résolution d'un système linéaire construit à partir d'une hypothèse de covariance stationnaire. Lorsque le phénomène étudié présente un caractère non stationnaire, il est possible d'en tenir compte dans le krigeage par l'introduction de variables auxiliaires en dérive externe.

90% moins 5% pour le temps consacré à la maintenance et à l'étalonnage régulier dans le cas de la mesure fixe. Ce pourcentage représente le taux de saisie minimal sur la période de mesure soit, dans le cas d'une mesure réalisée en continu sur l'année, le taux de couverture annuel minimal.

Sites de mesure des PM10 sur lesquels sont mesurées simultanément la concentration totale et la concentration de la fraction non volatile des PM10. La différence entre les deux mesures permet de quantifier la part semivolatile des particules. Cf.[START_REF] Banzhaf | Bilan de la première année de mesure des PM10 ajustées en France et évaluation des outils de modélisation[END_REF]

Les concentrations en B[j]F présentent une couverture temporelle faible. Les résultats des tendances sont consultables Tableau 22, Annexe 4.

Les retombées totales intègrent les retombées humides (précipitations telles que pluie, neige), les retombées occultes (brouillard, rosée etc.) et les retombées sèches (particules, gaz).

Estimation quantitative de l'exposition au dépôt d'un ou de plusieurs polluants, en dessous desquels des effets nocifs importants sur les éléments sensibles de l'environnement ne se produisent pas, selon les connaissances actuelles. Le dépassement d'une charge critique est défini comme un dépôt atmosphérique du polluant supérieur à la charge critique.

Figure 50: Identique à la Figure 49 pour les moyennes annuelles de PM10.

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