Lucie Thiébaut Lonjaret

Christine Bakhous

Timothé Boutelier

Sylvain Takerkart

Olivier Coulon

ISA -AN INVERSE SURFACE-BASED APPROACH FOR CORTICAL FMRI DATA PROJECTION

Keywords: fMRI, surface-based method, inverse problem, signal reconstruction

Surface-based approaches have proven particularly relevant and reliable to study cortical functional magnetic resonance imaging (fMRI) data. However projecting fMRI volumes onto the cortical surface remains a challenging problem. Very few methods have been proposed to solve it and most of them rely on a simple interpolation. We propose here an original surface-based method based on a model representing the relationship between cortical activity and fMRI images, and a resolution through an inverse problem. This approach shows interesting perspectives for fMRI data processing as it is highly robust to noise and offers a good accuracy in terms of activations localization.

INTRODUCTION

FMRI datasets are commonly analyzed in their acquisition space with volume-based methods. However, to hurdle the poor contrast to noise ratio (CNR) of fMRI data, these techniques usually apply a smoothing in the voxels space with very little consideration to the underlying brain anatomy, thus mixing informations that should not be (e.g. signals coming from opposite sides of a sulcus). Surface-based methods overcome this issue by studying the cortical signals in a domain approximating their original space : the cortical surface, hence keeping track of more relevant neighborhoods. Among those approaches, two classes of techniques can be distinguished. The conceptually simplest ones rely on interpolation methods, such as the trilinear interpolation [START_REF] Andrade | Detection of fmri activation using cortical surface mapping[END_REF], to transpose the 3D data onto the cortical surface. The more sophisticated processes embed anatomically informed models. Those models are then fitted to the fMRI 3D data [START_REF] Kiebel | Anatomically informed basis functions[END_REF] or used to interpolate the 3D data onto the cortical surface [START_REF] Warnking | fmri retinotopic mapping-step by step[END_REF][START_REF] Grova | Anatomically informed interpolation of fmri data on the cortical surface[END_REF][START_REF] Operto | Projection of fmri data onto the cortical surface using anatomically-informed convolution kernels[END_REF]. Because the acquisition system is responsible for transposing the cortical blood oxygen level dependent (BOLD) signal onto a cartesian voxel grid, we propose an Inverse Surface-based Approach (ISA) to reconstruct the cortical activity onto the cortical surface through solving the corresponding inverse problem. ISA requires several inputs : a cortical mesh of the white matter / grey matter interface registered to the functional volumes, and the functional volumes corrected for head motion and slice timing. In this paper, we detail the construction of the forward model, introduce the corresponding inverse problem and present the methods to solve it. Several experiments are then conducted on both simulated and real datasets, that demonstrate the robustness of ISA to noise and its accuracy in terms of localization.

METHODS

From cortical activity to fMRI volume : forward model

The first step towards recovering the original cortical signal from MR images consists in defining the forward model (i.e. modeling how the acquisition process led the original cortical signals to the 3D images). This model should include both brain physiology and MR physics considerations, such as the shape of the BOLD signal, the partial volume effect (PVE), and the geometrical and architectural features of the cortex. We therefore started from the model exposed by Operto et al. [START_REF] Operto | Projection of fmri data onto the cortical surface using anatomically-informed convolution kernels[END_REF]. This model suggests that signals I S on the cortical surface (represented by a mesh of N n nodes) at node m result from a weighted sum of the cortical activities a at neighboring nodes n (Eq. 1), thus modeling the local induced activities by geodesic (i.e. following the cortical surface) weights ω geo (see Fig. 1.b). It also supposes that the signals in the volume V (divided in N v voxels) result from a weighted sum of the local cortical signals on the surface (Eq. 1), thus modeling the PVE by weights ω norm which depends on the normal distance of a voxel v to the

I S (m) = Nn n=1 ω geo (m, n)a(n) V (v) = Nn m=1 ω norm (v, m)I S (m) (1)
However this model suffers from some drawbacks. First, the cortical mesh often has a variable density, which results in each node representing portions of the cortical surface of various size. As the cortical mesh is a discretized version of a continuous surface, the cortical activity a at a given node n stands actually for all the cortical activities γ(i) contained by the Voronoï cell C n associated to n. Because we have no prior on the distribution of those activities within C n , we consider γ mean (n) the average activity over C n and obtain Eq. 2.

a(n) = area(C n )γ mean (n) (2)
Combining those considerations with Eq. 1 leads to Eq. 3, thus taking into account the mesh variable density.

V (v) = Nn n=1 M (v, n)γ mean (n) M (v, n) = Nn m=1 ω norm (v, m)ω geo (m, n)area(C n )
(3) Second, we generalize Eq. 3 to time-series of volumes by simple concatenation (Eq. 4) to process simultaneously all the fMRI volumes of one session. Hence the forward model M links real cortical signals Γ and fMRI volumes V . Each column of V represents the fMRI volumetric data at time t. Each column of Γ similarly stands for the signals on the cortical mesh nodes γ mean at time t.

V = M Γ (4)

From volume to surface : inverse problem

We solve the corresponding inverse problem, which consists in inverting the forward model (Eq. 4), with the method of regularized least-squares. The number of mesh nodes often exceeding by far the number of relevant functional voxels, our problem is highly underdetermined and thus ill-posed and ill-conditioned. Therefore we optimize a cost function composed of three terms, including two terms of regularization. The first term f d (Eq. 5) reflects how close the fMRI volumes predicted V from the forward model are to the observed data V . The noise covariance matrix R, estimated with [START_REF] Immerkaer | Fast noise variance estimation[END_REF], balances this term.

f d ( Γ) = T r((V -M Γ) t R -1 (V -M Γ)) 2 (5)
To begin with, the cortical signal does diffuse locally [START_REF] Johnson | Cortical networks for visual reaching[END_REF]. This prior of smoothness can be modeled by a spatial regularization term f s (Eq. 6) relying on the geodesic distance between neighboring nodes. Here we introduce cliques notations. A clique c i is defined by a pair of cortical mesh nodes (n i,1 , n i,2 ) and a weight which depends on the geodesic distance d g between those two nodes and on a normalization term D norm . Such a normalization term, based on the number Ω(n) of neighboring nodes of each of the two nodes of c i , is necessary to cope with the mesh irregularity and ensure the same power of regularization at each mesh node.

           f s ( Γ) = T r( Γ t D t D Γ) D i,j = δj,n i,1 -δj,n i,2 dg(ni,1,ni,2)Dnorm(ni,1,ni,2) with δ j,l = 1 if j = l 0 else D norm (n i,1 , n i,2 ) = Ω(ni,1)Ω(ni,2) Ω(ni,1)+Ω(ni,2) (6)
Furthermore, BOLD signals measured with fMRI come from the hemodynamic response function (HRF) which is smooth in time. Therefore, we define a temporal regularization term f t (Eq.7) with T expressing the second order differential.

f t ( Γ) = T r( ΓT t T Γ t ) (7)

Optimization

The regularized least square estimator reaches the solution by minimizing the corresponding cost function where λ D and λ T are respectively the spatial and temporal regularization coefficients :

f ( Γ) = f d ( Γ) + λ D f s ( Γ) + λ T f t ( Γ) (8)
Minimizing this cost function amounts to nullifying its gradient, thus resulting in the following Sylvester equation (see [START_REF] Gardiner | Solution of the sylvester matrix equation axb t+ cxd t= e[END_REF] for more information on such equations) :

H Γ + ΓG = K with      H = M t R -1 M + 2λ D D t D G = 2λ T T t T K = M t R -1 V (9)
Because operator H is positive definite by construction and operator G is semi-positive definite, we chose to use the linear conjugate gradients (CG) algorithm [START_REF] Karimi | Global conjugate gradient method for solving large general sylvester matrix equation[END_REF]. Indeed, this optimization technique is guaranteed to converge, under the previously mentioned conditions, to the unique solution, accurately and in a short amount of time.

Regularization coefficients were set as follows. In order to ensure the best spatial conditioning of the problem and guarantee an optimal convergence of the CG, λ D was chosen as to minimize the condition number (i.e. the ratio of the largest over the smallest eigenvalues) of operator H (Eq. 9). Hence λ D becomes directly dependent of the mesh geometry and resolution.The optimal λ T was set empirically using an independent set of simulated data with meshes of various resolution. We found that the optimal λ T was quite stable across mesh resolutions and we set it at the empirical value of λ T = 15.

RESULTS

Experiments

ISA's performances were assessed on both simulated fMRI data, and real data. Simulated data were generated according to the following process. First, a cortical mesh was extracted from real data. Then we simulated a smooth activation blob of 1cm of radius on this mesh, thus generating a surface map. Thereafter we constructed a block paradigm, using 10 repetitions of this map for the "off" blocks and multiplying these blocks by the desired percent of signal change (here PSC = 5) plus 1. Once the paradigm built, each node signal was convolved with SPM (http ://www.fil.ion.ucl.ac.uk/spm/) HRF model (considering a TR of 2s), thus producing a time-series of maps representing the BOLD fluctuations in time (Fig. 2.c -black). Finally, the forward model (Eq. 4) was applied to generate the corresponding fMRI volumes. Variable levels of Gaussian noise were added (Fig. 2.c -light grey) to get realistic fMRI data with variable CNR (i.e. the ratio of the highest temporal variations amplitude over the noise standard deviation). We conducted a noise robustness experiment on simulated fMRI volumes corresponding to 50 different realizations of activation blobs spread across the cortical surface for 3 levels of Gaussian noise (CNR = 2.5, 1.25 and 0.25). Finally, we produced a qualitative analysis of the spatial aspect of the projection using real data from a voice localizer experiment [START_REF] Belin | Voice-selective areas in human auditory cortex[END_REF] : volumetric t-maps estimated using SPM, for the contrast 'voice -non voice', showing the individual location of the temporal voice areas, were projected on the cortical surface for four subjects. Results of all experiments were compared with those produced using the convolution kernels method that was shown to outperform all other methods [START_REF] Operto | Projection of fmri data onto the cortical surface using anatomically-informed convolution kernels[END_REF]. These experiments used cortical meshes produced by the BrainVisa software (http ://brainvisa.info), with an average number of 60,000 nodes. Functional data had a spatial resolution of 3x3x3mm 3 .

Robustness to noise

Projection of time series was performed on all simulated datasets using ISA and the convolution kernels method. We evaluated the quality of the reconstructed signal in the spatial and temporal domains by computing the spatial Pearson correlation (r spatial ) with the original spatial map before application of the forward model, and the temporal Pearson correlation (r temporal ) with the original paradigm. For r temporal we considered only the temporal signals of the nodes localized within the activation area, whereas we considered the whole cortical surface for r spatial . Under noisy conditions ISA outperforms the convolution kernels both in terms of localization and correlation to the experimental paradigm (Fig. 2.a,b). Indeed, we observe that ISA restores high values of r temporal even with poor CNR, and only starts to face real difficulties when the CNR goes below 1, that is to say when the fMRI signal contains more noise than variations of interest. Furthermore r spatial is clearly higher for ISA than for the convolution kernels, showing a better control of the spatial regularization. It is important to note that the spatial regularization term is set to optimize the spatial conditioning of the problem, but at the cost of a loss in signal magnitude restoration (Fig. 2.c).

Real data

Comparing the effect of ISA and the convolution kernels method, shown in Fig. 3, we noticed that there is an overall similarity of the activation patterns, but important local differences can be observed. In particular, it is clearly visible that peaks of activation are more focal with ISA. This shows a deconvolution effect that is intrinsic to the inverse problem approach : on top of ISA offering a more controlled spatial regularization, the forward model embeds several sources of signal mixing and the inverse resolution disentangle them. This could lead to a better spatial accuracy for functional data analysis.

CONCLUSION AND FUTURE WORK

We presented here a new surface-based approach to project fMRI data onto the cortical surface. This technique is highly flexible and offers a general framework where it is easy to introduce other prior knowledges as long as they can be expressed as a function. Moreover ISA offers a good spatial and temporal accuracy even when faced to really noisy data. Future work will include experiments to assess ISA robustness to other kinds of errors arising from the preprocessing pipeline, such as anatomy-function registration errors or surface segmentation errors, and applications to real datasets.

Fig. 1 .

 1 Fig. 1. Normal (a) and geodesic (b) components of the model designed by Operto et al. [5].

Fig. 2 .

 2 Fig. 2. Results of the robustness to noise assessment. Average and standard deviation of r temporal (a) and r spatial (b) over 50 realization. Qualitative representation of temporal activity at the center node of an activation blob (c).

Fig. 3 .

 3 Fig. 3. Results of the convolution kernels (left) and ISA (right) applied on real data (colorscale is subject dependent).

ACKNOWLEDGMENT

We thank P. Belin for providing the 'temporal voice area' datasets.


Anne Rodriguez

Olivier Herbinet

Zhandong Wang

Fei Qi

Christa Fittschen

Phillip R Westmoreland

Frédérique Battin-Leclerc

Measuring hydroperoxide chain-branching agents during n-pentane low-temperature oxidation

Keywords: Jet-stirred reactor, CRDS, Mass spectrometry, n-Pentane, Hydroperoxides

The reactions of chain-branching agents, such as H2O2 and hydroperoxides, have a decisive role in the occurrence of autoignition. The formation of these agents has been investigated in an atmospheric-pressure jet-stirred reactor during the low-temperature oxidation of n-pentane (initial fuel mole fraction of 0.01, residence time of 2 s) using three different diagnostics: timeof-flight mass spectrometry combined with tunable synchrotron photoionization, time-of-flight mass spectrometry combined with laser photoionization, and cw-cavity ring-down spectroscopy. These three diagnostics enable a combined analysis of H2O2, C1-C2, and C5 alkylhydroperoxides, C3-C5 alkenylhydroperoxides, and C5 alkylhydroperoxides including a carbonyl function (ketohydroperoxides). Results using both types of mass spectrometry are compared for the stoichiometric mixture. Formation data are presented at equivalence ratios from 0.5 to 2 for these peroxides and of two oxygenated products, ketene and pentanediones, which are not usually analyzed during jet-stirred reactor oxidation. The formation of alkenylhydroperoxides during alkane oxidation is followed for the first time. A recently developed model of n-pentane oxidation aids discussion of the kinetics of these products and of proposed pathways for C3-C5 alkenylhydroperoxides and the pentanediones.

Introduction

The design of advanced-technology engines requires an accurate understanding of fuel autoignition chemistry [1]. It is well known that autoignition is triggered by the reactions of chain-branching agents such as H2O2 or hydroperoxides that are responsible for radical number multiplication [2]. Jet-stirred reactors (JSR) have been shown to be very suitable for studying the chemistry occurring prior to autoignition [3]. Tunable synchrotron vacuum-ultraviolet (SVUV) photoionization mass spectrometry (PIMS) combined with molecular-beam sampling has recently been proven to be a successful method to probe hydroperoxides in JSRs [3][4]. However, these species have not yet been analyzed using a mass-spectrometry method not requiring the use of synchrotron radiation.

The first purpose of this paper is then to present new measurements obtained using a laserionization mass spectrometer and to compare them with results obtained using SVUV-PIMS. For the first time, the formation of alkenylhydroperoxides is followed during alkane oxidation. These intermediates have recently been shown to have an important role during the oxidation of alkenes [5], important products of alkane oxidation. The recent SVUV-PIMS analyses during JSR experiments have also enabled detection of oxygenated products that are difficult to quantify by more usual techniques such as gas chromatography [3], notably ketene (rarely quantified in previous JSR studies), and molecules including two carbonyl groups, which we will call diones. The second purpose of this paper is to provide reliable quantification of these products.

The third purpose of this paper is to use cw-cavity ring-down spectroscopy (CRDS), another non-synchrotron-based technique, to follow H2O2 for a larger fuel. This absolute quantification technique, which requires only the knowledge of the absorption cross-section, has been recently used to probe hydrogen peroxide (H2O2) during n-butane [3] and dimethylether [6][7] JSR oxidation.

These three objectives are achieved for the oxidation of n-pentane for a large range of equivalence ratios (0.5-2); n-pentane is a fuel representative of gasoline components for which several recent investigations, including new model development, have been performed [8][9].

Experimental facilities

The JSR described below has been associated with three types of analytical tools:

 Molecular-beam sampling into a time-of-flight mass spectrometer combined with SVUV photoionization [10];  Capillary-tube sampling into a laser single-photon-ionization time-of-flight mass spectrometer;  Sonic probing into a cw-CRDS optical cell using the near-IR wavelength range [12].

The first type of experiments were performed at the National Synchrotron Radiation Laboratory (NSRL) in Hefei, China, with gases provided by Nanjing Special Gas Factory Co., Ltd. (purity of +99%) and n-pentane provided by Aladdin Reagent Co., Ltd. (purity ≥ 99%). The second and third types of measurements were performed at LRGP-Nancy with gases provided by Messer (purity of +99%) and n-pentane provided by Sigma-Aldrich (purity ≥ 99%). Gas and liquid (prior to vaporization) flows were controlled by mass flow controllers. Diluents were He in Nancy and Ar in Hefei. The mass-spectrometry and CRDS analyses, including quantification methods, are described in more detail in the Supplementary Material (SM).

The jet-stirred reactor

As described previously [3,5,7,[10][11][12], the reactor consisted of a quartz sphere (volume ≈ 90 cm 3 ) in which diluted reactant mixture entered through four turbulent jets. The heated reactor was operated at constant temperature and pressure. A heated quartz annular preheating zone was used to increase gas temperature to the reactor temperature before entering the sphere; gas-mixture residence time inside the preheater was about a few percent of the residence time inside the reactor. Reaction temperature was measured inside the reactor using type K thermocouples, finding temperature gradients always lower than 5 K.

Molecular-beam sampling and SVUV photoionization mass spectrometry (SVUV-PIMS)

The JSR was coupled with a Hefei lab-made time-of-flight mass spectrometer through a quartz cone-like nozzle, its tip pierced with a 75-µm orifice. A nickel skimmer with a 1.25-mm-diameter aperture was located 15 mm downstream from the sampling nozzle. The SVUV photon beam intersected the molecular beam perpendicularly. Resulting ions were analyzed with a time-offlight mass spectrometer with mass resolution (m/Δm) ∼2000 (see [10][11] for more details). Reactant mole fractions were obtained assuming no reaction below 480 K. For all products apart from carbon oxides and water that were quantified as in [11], mole fractions were calculated at photoionization energy of 11 eV using n-pentane signal at m/z 72 and its mole fraction as a reference.

Capillary-tube sampling with laser single-photon-ionization mass spectrometry (SPI-MS)

Products were sampled using a heated quartz capillary tube (200-µm diameter, 5-m length, flow of 3-4 mL/min) directly inserted within the jet-stirred reactor. The whole sampling line was heated to 353 K. This temperature was chosen carefully in order to avoid condensation and also to preserve hydroperoxides, which are fragile due to a weak O-O bond. At the outlet of the heated capillary line, compounds were directly injected in the ionization zone of a reflectron time-of-flight mass spectrometer equipped with dual ion source for electron-impact and singlephoton ionizations (PhotoTOF, Photonion GmbH, Germany, a device custom-developed for LRGP-Nancy). In the measurements described here, VUV photons with a wavelength of 118 nm (10.6 eV) were used for a single-photon absorption/ionization process. The mass spectrometer covers a mass range of m/z 10-2000 with mass resolution of 2000 and mass sensitivity of 100 ppm. Molefraction calculations were made using propene at m/z 42 as a reference (the value measured by gas chromatography at 650 K).

The sonic probe sampling and cw-CRDS optical cell

cw-CRDS is a technique which has allowed many successful studies in atmospheric chemistry [13], but it is still not often used in combustion. Coupling of the atmospheric-pressure JSR with a tubular-glass cw-CRDS cell (length: 86 cm, diameter: 0.8 cm), maintained at a pressure of 1.33 kPa through pumping at both ends, was performed by using a tubular quartz probe with a tip orifice of about 150 µm diameter [12]. The flow rate in the cell is 0.25 L/min, while the total flow rate in the reactor is about 1 L/min. CRDS analyses were carried out in the near infrared at wavenumbers in the 6620-6644 cm -1 range (more details are given in SM). In addition to H2O2, several other species such as H2O, CH2O, and C2H4 (see mole fraction profiles in S3) could be quantified using this technique, as isolated absorption lines could be identified. H2O2 absorption cross sections for several lines have been obtained in separate experiments where the H2O2 concentration has been derived from OH decays measured by time-resolved laser-induced fluorescence following H2O2 photolysis [13].

The uncertainty of mole fractions derived from MS measurements is usually estimated as ± 10% for major species, ± 25% for intermediates with known photoionization cross-sections (PICSs), and at least a factor of 2 for those with estimated PICSs. The uncertainty of mole fractions derived from CRDS measurements is usually estimated to be an average of ± 15%.

Experimental and simulation results

The three apparatuses described above were used to study the oxidation of n-pentane between 500 K and 1100 K, under quasi-atmospheric pressure (1.05 atm), at a mean residence time of 2.00 ± 0.01 s, and for a fuel initial mole fraction of 0.010 (complete gas-chromatographic analysis of the gases leaving the JSR can be found in [9]). All the experimental data presented here are detailed in an SM spreadsheet. The model used for simulations is that newly proposed by the Galway group [9] with formation reactions of diones adapted from [14]. A few changes have been tested in this mechanism and are listed in SM. Simulations were performed using the OpenSMOKE++ framework [15].

Comparison between quantification of some usual combustion products by the two types of mass spectrometry, CRDS, and gas chromatography

A mass spectrum obtained with the SPI-MS is shown in Figure 1 for the oxidation of n-pentane at 600 K. Hydroperoxides, ketene, and diones are observed in addition to formation of several usual combustion products that can also be quantified by gas chromatography or CRDS. The comparable SVUV-PIMS spectrum is included as supplementary material (Figure S3).

To give an idea about the uncertainty of the quantifications, we performed comparisons between mass-spectrometry quantifications obtained for some usual combustion products (fuel and water, carbon oxides, ethylene, and C1-C2 aldehydes) and results obtained by other techniques (Figures S4 andS5). Note that Figure S4 also shows that the differences in sampling methods and diluents between Nancy and Hefei do not influence the results considering the uncertainty of each diagnostic. For carbon-containing products, it was possible to compare with the gas-chromatographic analyses (GC). For water, formaldehyde, and ethylene, comparison was made with cw-CRDS. An agreement better than 30% was obtained using the four different analytical techniques (SVUV-PIMS, SPI-MS, cw-CRDS, GC). With SPI-MS, several compounds such n-pentane could not be quantified because the signals were overloaded. Also, while some m/zpeaks can be seen for larger alkenes or oxygenated compounds in the MS spectra, it is difficult to compare with chromatographic analysis due to the large number of isomers. The Galway model displayed excellent performance in reproducing the JSR data, as already shown by [9] (Figures S4 andS5) Figure 1: Mass spectrum obtained during stoichiometric n-pentane oxidation at 600 K using SPI-MS (zoomed in the ketene and propene m/z = 42 region). Numbers are m/z discussed in the text.

Ketene quantification

While ketene is frequently detected in flame experiments [16] and it is also a possible decomposition product of ketohydroperoxides, its detection was only reported recently in a jet-stirred reactor oxidation study of an alkane [9]. Figure 1 shows SPI-MS peaks at m/z 42 that correspond to ketene (m/z = 42.0367) and propene (m/z = 42.0797). Mass 42 was also observed in SVUV-PIMS. As shown by the enlarged section of Figure 1, with results using the laser photoionization, the two peaks can be resolved, while it was not feasible using SVUV-PIMS [11].

Because the ionization cross-sections of both compounds are well known, their mole fractions can be easily determined. Figure 2 displays the evolution with temperature of the experimental (cross sections from [17]) and simulated mole fractions of ketene for 𝜑 equal to 0.5, 1, and 2. Between 650 and 800 K, ketene formation increases as 𝜑 decreases, while the contrary occurs above 900 K. This trend is reproduced well by the model, even if the mole fraction of this compound is underestimated below 800 K (by a factor of at least 2; the higher 𝜑, the larger the deviation) and presents a maximum at a simulated temperature lower by 50 K than in experiments in the high-temperature zone. These deviations indicate that the chemistry of ketene is certainly not yet fully understood.

According to the model [9], at 630 K, ketene is predicted to be formed mainly from the decomposition of C2H5COCH2 radicals produced from the decomposition of 1-hydroperoxy-3pentanone. At 880 K, ketene formation is mainly due to secondary reactions of acetone, acetaldehyde, propene, and 1,3-butadiene.

Hydroperoxide and dione identification and quantification

As shown in Figure 1, the SPI-MS mass spectra have peaks at m/z 48, 100, 104, and 118 that correspond to methylhydroperoxide, diones, pentylhydroperoxides, and C5 ketohydroperoxides, respectively. However, because ionizing-photon energy can be tuned in SVUV-PIMS, it is the most suitable tool for species identification. An experimental sweep of photon energies from 8.5 to 11.0 eV was made to determine experimental ionization energies (IEs) of these species (see Figure S6). The experimental IEs were then compared to literature values [18] or zero-pointenergy-corrected adiabatic ionization energies calculated from the composite CBS-QB3 method [19] using Gaussian [START_REF] Frisch | Gaussian03, revision B05[END_REF] with an estimated accuracy around 0.1 eV.

For each species, the calculation has been performed for the conformer of lowest energy. For m/z 48, as shown in Figure S6, the signal starts to increase for an energy around 9.9 eV, which is in agreement with the calculated IE (9.84 eV) for CH3OOH. Figure 1 also shows the presence of a compound at m/z 62 during SPI-MS experiments. A compound at this m/z was also detected with the SVUV-PIMS during n-butane oxidation and was tentatively identified from its calculated IE (9.61 eV) as ethylhydroperoxide [10].

For m/z 100, 104, and 118, literature or calculated IEs of the most expected isomers are displayed in Table 1.

For m/z 100, the most probable structures would be 2,4-pentanedione and 3,5-pentanedione.

For m/z 104, the main observed isomer was 2-hydroperoxy-pentane with an IE of 9.35 eV, in good agreement with the experimental value. For m/z 118, while the formation of 4hydroperoxy-2-pentanone would be kinetically favored, the main observed isomers seem to be 1-hydroperoxy-3-pentanone and 3-hydroperoxy-pentanal, with an experimental IE close to 9.3 eV.

Note that the formation of 2,4-pentanedione and 3,5-pentanedione was also observed by gas chromatography [9]. However, the GC-derived shapes of temperature evolution are very different from those obtained using mass spectrometry, which display a sharp peak around 600 K. This result indicates a possible contribution from the decomposition of fragile ketohydroperoxides in the GC transfer line, as previously discussed [3]. While the ionization cross sections of hydroperoxides and diones are not directly available, we have estimated them from a group-additivity method (see SM). Figure 3 presents the experimental temperature evolution of mole fractions of the three types of hydroperoxides with a saturated alkyl chain, measured with the two types of mass spectrometers for the stoichiometric mixture. The shapes of the profiles obtained with both experimental devices are similar, displaying sharp peaks and maximum formation occurring close to 600 K. The agreement between both methods looks satisfactory enough given the differences in the sampling methods (capillary and molecular beam) and that measurements were made for a significantly lower number of temperatures using SVUV-PIMS compared to SPI-MS.

As in our previous studies [3], large amounts of diones are observed. This can be seen in the present study with both spectrometers. Here also, the shapes of the profiles obtained with both techniques are similar with large peaks and maximum formation at a temperature 20 K higher than for hydroperoxides. While the two sampling methods are very different, the deviation in the maximum mole fractions of peroxides and diones shown in Figure 3 is about a factor of 2. Figure 4 displays the experimental temperature evolution of the mole fractions of diones and of the four saturated hydroperoxides that were measured using SPI-MS for equivalence ratios 0.5, 1, and 2.

It shows a significant enhancement of the maximum mole fraction of these five products when 𝜑decreases. While the peak of formation of C1-C2 alkylhydroperoxides occurs at the same temperature regardless of ϕ, this maximum occurs about 10 K higher at 𝜑 = 2 than at 𝜑 = 0.5 for pentylhydroperoxides, ketohydroperoxides, and diones. This comparison indicates that C1-C2 alkylhydroperoxide chemistry is only related to that of small intermediates, while the formation of C5 products is closely linked to the fuel reactions.

The temperature-profile shapes for the alkylhydroperoxides in Figure 4 are predicted well by the model of [9], as is the evolution of these profiles with equivalence ratio. The computed molefraction values are in very good agreement with the experimental data for C1, C2, and C5 hydroperoxides considering the estimation of cross-sections. Rate analyses show that at 600 K these alkylhydroperoxides are mainly produced from reactions involving the disproportionation of HO2 and alkylperoxy radicals.

Ketohydroperoxide mole fractions are overestimated by a factor of about 125, which could be due to weaknesses in the model but also to decomposition of these fragile species during their sampling and analyses, even if the good agreement shown in Figure 3 between the two experimental mass-spectrometry sets of experimental data does not support this last remark. Note also that the predicted maximum formation occurs at a temperature about 10 K lower than in experiments.

Figure 4: Temperature evolution of the mole fraction X of hydroperoxides and diones at various equivalence ratios. Experimental (SPI-MS, symbols) and computed (lines with ketohydroperoxide values divided by 125) using model of [9] for hydroperoxides and with changes adapted from [14] for diones.

For the formation of diones, reactions involving H-abstraction from the ketohydroperoxides and a rapid decomposition of the obtained radicals have been proposed [14]. In the Galway model [9], only H-abstractions of ketohydroperoxides by OH radicals were considered. In the model updated in this, H-abstractions of ketohydroperoxides by other radicals were also included (see SM). However, both models simulated the formation of these compounds satisfactorily. Slightly more dione formation can be observed with the updated model due to some influence of H-abstractions by H-atoms and CH3O radicals. In addition, both models fail in reproducing the dione maximum-formation position by about 30 K, indicating that the proposed mechanism does not fully explain the formation of these oxygenated products.

Alkenylhydroperoxide identification and quantification

Mass spectra from both SVUV-PIMS and SPI-MS show peaks at m/z 74 that could correspond to propanoic acid, as already described during the oxidation of several C3-C7 alkanes [3]. Acetic acid has been detected by SVUV-PIMS but not using SPI-MS at 10.6 eV because its IE is 10.69 eV [18]. In Figure 1 and the SVUV data, two other peaks at m/z 88 and 102 could be attributed to butanoic and pentanoic acids; however, these m/z signals could also be alkenylhydroperoxides obtained by combination of HO2 radicals and resonance-stabilized radicals deriving from propene, butenes, and pentenes, respectively.

To confirm the identification of these species, an experimental SVUV-PIMS sweep of photon energies has been made to determine experimental ionization energies (see Figure 5). Experimental IEs were then compared to literature [18] or calculated values. The IEs corresponding to the most expected isomers are displayed in Table 2. Figure 5 suggests that experimental IEs correspond mainly to IEs of alkenylhydroperoxides, in agreement with the fact that propanoic acid has not been detected during gas-chromatographic analyses [9]. For the C5 alkenylhydroperoxides, Figure 5 shows that there is a small rise of the signal from 9 eV and then a larger one from 9.2 eV, indicating the possible presence of the three isomers shown in Table 2. The compounds at m/z 102 could also correspond to C5 species including a ketone and an alcohol functions which can be obtained via reactions of ketohydroperoxides as previously proposed for n-butane [10]. However the calculated IEs for the most expected isomers of such species were found to stand below 8.9 eV or above 9.3 eV. Figure 6 displays the SPI-MS experimental evolution with temperature of the mole fractions of the compounds that were identified as alkenylhydroperoxides at 𝜑= 0.5, 1, and 2. Figure 6 also shows that, while the signal-to-noise ratio of the SPI-MS experiments was better than the SVUV-PIMS experiments, SVUV-PIMS mole fractions profiles were also obtained in the case of butenyl and pentenylhydroperoxides, with a very good agreement between the two sources of data.

The formation of these three alkenylhydroperoxides, which are produced in similar amounts, is favored for lean mixtures, but the equivalence ratio has less influence for hydroperoxides with an unsaturated chain than for those with an alkyl chain, indicating that their origin is not only via oxygen-addition pathways, but also through combinations of alkenyl radicals with HO2 radicals.

To simulate the C4 and C5 alkenylhydroperoxide formation, the Galway [9] model was used, adding combinations of butenyl and pentenyl radicals with HO2 radicals with the kinetics proposed by [9] for allyl radicals (detailed in SM). Considering the uncertainties due to estimated cross-sections, the deviation in the predicted formation of the C3 and C5 alkenylhydroperoxides is not alarming, even if it is surprising that a large deviation is obtained for allylhydroperoxide that has the best-known chemistry among these three species. For yet unknown reasons, the main failure in the simulations is that the temperature of the maximum of formation is significantly displaced (about 30 K) toward lower temperatures and that the shoulder observed at the highest temperature for lean mixtures is not reproduced. At 600 K, rate analyses indicate that allylhydroperoxide is formed mainly by combination of allyl and HO2 radicals. The combination of alkenyl and HO2 radicals is also important to explain the formation of the C5 alkenylhydroperoxides, but a significant contribution is also observed for HO2 eliminations from peroxyhydroperoxyalkyl radicals, originally present in the model of [9]. When adding alkenyl+HO2 combination reactions, maximum formation is displaced by 10 K higher compared to simulations with the model of [9]. For C5 alkenylhydroperoxides, simulations at the peak of formation indicate the following isomer distribution: 48.1% pent-2-enyl-1hydroperoxide (51% yielded from HO2 eliminations), 39.4% pent-2-enyl-4-hydroperoxide (30% from HO2 eliminations), and 12.5% pent-1-enyl-3-hydroperoxide (28% from HO2 eliminations). Despite SPI-MS and SVUV-PIMS measurements being in good agreement, a large deviation was obtained when modeling butenylhydroperoxide profiles. This difference probably indicates problems in modeling the low-temperature chemistry of butenes.

H2O2 quantification

Figure 7 presents the temperature evolution of H2O2 mole fractions for 𝜑= 0.5, 1, and 2. For stoichiometric mixtures, both cw-CRDS and SVUV-PIMS measurements are displayed with an excellent agreement between both techniques. These profiles clearly show two zones with distinct maxima, one below 800 K and one above. Figure 5 shows a very large effect of equivalence ratios on the value of the maxima in both zones. Simulations with the unchanged model lead to satisfactory agreement with experimental data below 800 K but to overprediction above this temperature, which could be due to wall quenching, as discussed in [12].

Conclusion

Oxidation of n-pentane has been studied in a JSR, using a combination of three advanced techniques: SVUV-PIMS, SPI-MS, and cw-CRDS. Species evolution has been followed for ketene, diones, and eight hydroperoxides including C1, C2, C5 alkylhydroperoxides, C5 ketohydroperoxides, C3, C4, C5 alkenylhydroperoxides, and H2O2. A model recently developed at Galway predicts the formation of H2O2, ketene, methylhydroperoxide, ethylhydroperoxide, and pentylhydroperoxides well, but it shows considerable deviations when simulating unsaturated hydroperoxides. This finding indicates a need for better understanding of the chemistry of these last hydroperoxides.

Figure 2 :

 2 Figure 2: Temperature evolution of ketene mole fraction at different equivalence ratios; Experimental (SPI-MS, symbols) and computed (with model of [9], lines).

Table 1 :

 1 IE (eV) of the most expected isomers of m/z 100, 104, and 118 deriving from n-pentane. 18]; ** Theoretical calculations.

Figure 3 :

 3 Figure 3: Experimental temperature evolution of the mole fractions of peroxides and diones for stoichiometric mixtures measured with SVUV-PIMS (squares) and SPI-MS (crosses).

Figure 5 :

 5 Figure 5: Photoionization efficiency (PIE) spectra of m/z 74, 88, and 102 during stoichiometric n-pentane oxidation at 630 K.

  18] ; ** Theoretical calculations.

Figure 6 :

 6 Figure 6: Experimental and computed temperature evolutions of the mole fractions (X) of C3-C5 alkenylhydroperoxides: measurements by SPI-MS at various equivalence ratios, measurements by SVUV-PIMS for stoichiometric mixtures, and simulations with modified model (details in SM); model values multiplied by 10,100 and 3 for allylhydroperoxide, butenylhydroperoxides, and pentenylhydroperoxides, respectively.

Figure 7 :

 7 Figure 7: Temperature evolution of the mole fraction of hydrogen peroxide; experimental cw-CRDS (triangles, squares and circles) and SVUV-PIMS (stars) versus simulated (lines, with the model of [9]).

Figure 8

 8 Figure8presents experimental temperature evolution of mole fractions of the eight peroxides quantified in this work. H2O2 and methylhydroperoxide are by far the most abundant. Clear differences in the temperatures for peak mole fraction are observed: saturated C5 hydroperoxides have peaks at the lowest temperature, followed by C1-C2 alkylhydroperoxides, then the alkenylhydroperoxides, and finally H2O2 not far after.

Figure 8 :

 8 Figure 8: Experimental temperature evolution of the mole fraction of all the hydroperoxides obtained during stoichiometric n-pentane oxidation.

Table 2 :

 2 Ionization energies of the most expected isomers of m/z = 74, 88, and 102.

Acknowledgment

This work was supported by European Commission ("Clean ICE" ERC Advanced Research Grant) and by COST Actions CM0901 and 1404. The authors thank John Bugler and Henry Curran for providing their mechanism before the submission of the related paper [8].

Supplementary Materials

 Supplementary description  Experimental data of the oxidation of n-pentane in a JSR


Marthe Par

Fatin-Rouge

Stéfanini

Le recours au référendum à l'heure de la globalisation

Directrice adjointe de l'ILF-GERJC

Le référendum a-t-il encore sa place à l'heure de la globalisation ? Avec l'accélération du processus de prise de décision, la complexité des questions posées, la globalisation des problématiques, mais également le développement de valeurs universelles, le référendum, considéré au niveau national comme l'expression la plus originaire de la souveraineté du peuple, deviendrait-il un instrument inadapté au monde actuel ?

Il est, en effet, apparu utile de se poser la question de la place du référendum à l'heure de la globalisation dans un colloque consacré aux interactions entre le droit constitutionnel et le droit international. Ces interactions se sont renouvelées ces dernières décennies et le référendum national, en particulier, exprimant en définitive la volonté de l'Etat, est confronté à ces nouvelles configurations dans les rapports entre les choix nationaux et le droit international au sens large du terme.

Qu'entend-t-on, tout d'abord, dans le cadre de cette étude, par les termes référendum d'une part et globalisation, d'autre part ?

Le terme référendum (du latin ad referendum « ce qui doit être repris ») n'est pas utilisé partout avec la même signification, tout comme le terme de plébiscite. Pour cette étude, nous nous référons à la définition du référendum d'après Francis Hamon 1 qui regroupe, au sens large, toutes les procédures conduisant à soumettre un texte, une question, un projet rédigé dans ses grandes lignes au vote des citoyens. Ces différentes formes de procédure peuvent être, selon les Etats, qualifiées de plébiscite, de consultation populaire, de référendum, d'initiative populaire directe. Cette définition s'intéresse à la votation en elle-même quelles que soient les modalités de son déclenchement : sera ainsi qualifiée de référendum toute procédure conduisant à demander au peuple qu'il s'exprime directement, par le biais d'un scrutin, sur un thème et non sur un homme ou une liste d'individus (ce qui relève de l'élection). Selon la définition de Francis Hamon, le référendum peut être d'en haut (proposé par l'exécutif, le parlement, une minorité parlementaire, les autorités locales …) ou d'en bas (proposé par les citoyens eux-mêmes par le biais d'une initiative populaire).

Les objets d'un référendum peuvent être très divers : il peut s'agir d'adopter un texte entièrement rédigé (par ex. : acte d'une entité locale, loi ordinaire ou de ratification d'un traité international, révision de la Constitution 2 …), de se prononcer sur une démarche (par ex. au Portugal, les citoyens sont appelés à se prononcer sur des questions résumant les grandes lignes d'un projet ou déterminant un objectif et, en cas de réponse positive, cela conduira l'Assemblée de la République à rédiger et adopter le texte adéquat 3 ), d'abroger une loi (par ex. le référendum abrogatif italien prévu par l'article 75 de la Constitution), de la contester et de demander au peuple de la soutenir ou de la rejeter (référendum-veto 4 ).

Le référendum dans un Etat peut avoir différentes dimensions : national, régional ou local et une portée plus ou moins importante : accession à l'indépendance, avec notamment le référendum d'auto-détermination comme expression du droit des peuples à disposer d'eux-

mêmes, adoption de la Constitution, révision de la constitution, ratification d'un traité international, adoption d'un texte législatif, d'un texte réglementaire national ou local, vote d'un budget … Le terme de globalisation connaît également de nombreuses définitions élaborées par la doctrine,au point que chaque auteur semble avoir sa propre appréhension de cette notion. D'une manière générale, ce terme vise à décrire divers phénomènes qui se produisent à un niveau supranational ou/et transnational. Pour certains, le terme de globalisation n'est que la traduction en anglais du terme mondialisation 5 . Pour d'autres, la globalisation serait une étape supplémentaire après celles de l'internationalisation et de la mondialisation, économique notamment, et désignerait l'émergence d'un nouvel ordre universel. Pour Henri Bartoli, par exemple, « ce qui se « globalise » tend à devenir un ensemble régit par des règles telles que le tout organisé constitue un « système » » 6 . Certaines théories du droit global s'inscrivent dans cette définition. Pour cette étude, le terme de globalisation retenu relève de cette seconde acception en ce qu'il décrit un mouvement d'interconnexion et d'interdépendance à l'échelle planétaire 7 .

Ce phénomène de globalisation n'est pas nouveau dans la mesure où il a débuté avec le développement des relations internationales. Cependant, la globalisation se distingue de l'internationalisation au sens strict du terme en ce qu'elle exprime un dépassement des rapports normatifs entre les Etats ; elle va au-delà de la conclusion d'accords internationaux et de l'adhésion à des conventions internationales. Elle s'est accélérée ces dernières décennies sous l'effet du développement des nouvelles technologies et des moyens de communication. Ce mouvement de globalisation se caractérise, au delà de la mondialisation des échanges économiques, par une migration des populations, et une diffusion, une universalisation, une homogénéisation voire une uniformisation des cultures, des pratiques et des idées. Elle s'accompagne également d'un sentiment de dilution des identités nationales et de porosité des frontières nationales. C'est dans ce contexte que surgissent les questions qui nous intéressent dans le cadre de cette recherche.

En effet, avec les différentes formes de globalisation, nombreux sont ceux qui prédisent la fin de la souveraineté des Etats comme conséquence d'une incompatibilité quasi-génétique entre globalisation et souveraineté 8 . Dès lors, il semblerait logique qu'une altération de la souveraineté nationale s'accompagne d'une diminution du poids du référendum en tant qu'expression de la souveraineté d'un peuple ; voire d'une diminution du recours au référendum par les Etats pour obéir à une logique économique et financière jugée primordiale pour la sauvegarde de la nation. Ainsi Yannis Papadopoulos soulignait-il que « 5 Initialement, les termes ne renvoyaient pas à deux notions différentes, ils visaient à décrire le phénomène économique de mondialisation de certains marchés : voir R. Dagorn, « Une brève histoire du mot « mondialisation » », in M. Beaud, D. Dolfus, C. Grataloup et alii, Mondialisation : les mots et les choses, Paris, Karthal, coll. Hommes et sociétés, 1999, pp. 190-204. 6 H. Bartoli, « La mondialisation doit être gouvernée », Revue Quart Monde, n° 175, 2000. 7 Selon Held, McGREW, Goldblatt et Perraton, la globalisation désigne « … a process (of set of processes) which embodies a transformation in the spatial organization of the social relation and transactionassesed in terms of their extensivity, intensity, velocity and impact -generating transcontinental and interregional flows and networks of activity, interaction, and the exercise of the power » in D. l'internationalisation restreint la portée des mécanismes démocratiques »9 et l'on peut penser que la globalisation ne fait qu'accentuer cette tendance.Jean Charles Zarka souligne toutefois « une dérive périlleuse » des nations actuelles en particulier au sein de l'Union européenne, mais également au-delà : « Nous vivons donc dans des démocraties qui ont peur du peuple et qui tâchent par tous les moyens d'éviter de le consulter »10 . Or, un paradoxe apparaît : les citoyens n'ont jamais été aussi instruits et informés des problématiques locales, nationales et mondiales, ils ne se sont jamais autant intéressés aux affaires publiques au sens large du terme, la crise de la représentation elle-même n'a jamais été aussi importante ; pour autant, ces différents phénomènes n'impliquent pas une valorisation de l'expression directe des citoyens, alors que cela pourrait sembler en être une des conséquences logiques.

En réalité, cette impression est peut-être faussée dans un climat de crise à la fois économique et politique. Il apparaît en effet, que les procédés de démocratie directe se sont multipliés dans les Constitutions que ce soit au niveau national ou local. L'influence internationale sur le contenu des constitutions se traduit ainsi, notamment, par une standardisation des modalités d'expression démocratique (I). Cette même influence internationale se manifeste également par un encadrement accru tant des processus référendaires que de l'objet des référendums, y compris lorsque qu'il s'agit de référendums constitutionnels. (II). Toutefois, face aux défis de la globalisation se pose la question de la nécessité, de l'opportunité voire du caractère réalisable de la mise en place de procédures de démocratie directe au niveau global (III).

I -La diffusion des procédures de référendums dans les Constitutions nationales

De plus en plus de Constitutions dans le monde prévoient des procédures de démocratie directe, sous l'effet semble-t-il d'une standardisation des Constitutions et d'une diffusion des modèles de participation directe des citoyens à la prise de décision politique. Comme l'explique Francis Hamon, « les idées de légitimité démocratique, qui justifient le recours au référendum, se sont répandues un peu partout dans le monde »11 . Le référendum est actuellement présent sur tous les continents que ce soit au niveau national ou local et le recours à cette technique s'est accentué partout à partir des années 197012 . La décennie 1990-2000 a été particulièrement propice à ce procédé puisque 385 référendums ont été pratiqués pendant cette période, d'après l'Initiative and Referendum Institute Europe, dont 235 en Europe et 76 sur le continent américain 13 .

En effet, les procédés de démocratie directe ont connu un engouement sans précédent ces dernières décennies révélant à la fois les faiblesses d'une conception de la démocratie strictement représentative et une adhésion plus ou moins importante à différents modèles de participation des citoyens à la prise de décision politique. Ce développement des procédures de démocratie directe dans les Constitutions va de pair avec la multiplication du nombre de démocraties dans le monde mais pas seulement puisqu'il y a plus d'Etats qui ont déjà eu recours à des référendums que de démocraties. Le recours au référendum, comme diverses expériences ont pu le montrer, n'est d'ailleurs pas une garantie de démocratie.

Dès lors, si le régime représentatif reste largement la règle, les instruments de démocratie directe,qui sont appréhendéscomme complémentaires au mode normal de gouvernement dans un système représentatif, se multiplient. Leur adoption est soit le résultat d'une tradition de participation des citoyens aux affaires publiques, soit le fruit d'une innovation. Ce mouvement de « démocratisation des démocraties » a été particulièrement perceptible en Europe suite à la chute du mur de Berlin et de l'Empire soviétique, sous l'influence du Conseil de l'Europe et de la Conférence sur la coopération et la sécurité en Europe14 . Non seulement plusieurs Etats se sont prononcés sur leur indépendance ou sur l'adoption de leurs nouvelles institutions par référendum mais en outre, ils ont directement inscrit ce procédé dans leurs constitutions 15 . Un phénomène identique de développement des outils de la démocratie directe a également touchél'Amérique latine, en particulier les Etats ayant adopté de nouvelles constitutions 16 . Dans la Constitution colombienne, par exemple, existe une grande diversité de procédés de démocratie directe. L'article 103 al. 1 er de la Constitution énonce notamment, au niveau national, parmi les « mécanismes de participation du peuple à l'exercice de sa souveraineté » : le plébiscite, le référendum, la consultation populaire, l'initiative populaire17 .

Par ailleurs, la« démocratisation de la démocratie » est également un objectif défendu par les Nations unies, notamment au niveau local,qui prônent à la fois une éducation à la démocratie dans les Etats et une plus grande participation des citoyens aux débats et au contrôle démocratiques 18 . Aujourd'hui, rares sont donc les nouvelles constitutions qui se veulent démocratiques, qui ne prévoient aucun procédé de démocratie directe ; même si ce procédé reste très marginal dans la plupart des cas. Ainsi, la Constitution tunisienne, adoptée le 26 janvier 2014, fait partie des constitutions les plus récentes ayant opté pour des procédures référendaires. Bien que l'article 3 de la Constitution dispose que « Le peuple est le détenteur de la souveraineté, source des pouvoirs qu'il exerce à travers ses représentants élus ou par voie de référendum » et que l'article 50 énonce que « Le peuple exerce le pouvoir législatif par ses représentants à l'Assemblée des représentants du peuple ou par voie de référendum », la place du référendum dans la Constitution reste modeste. L'article 82 de la Constitution prévoit la possibilité pour le Président de la République de recourir « exceptionnellement » au référendum pour les « projets de lois portant sur l'approbation des traités internationaux, sur les droits de l'Homme et les libertés, sur le statut personnel» 19 . Le référendum est également prévu en matière de révision constitutionnelle mais il demeure facultatif 20 . La Tunisie n'a pas une tradition référendaire.Lepremier référendum a eu lieu en 2002 ; il s'agissait d'un référendum constituant permettant notamment l'allongement de la durée du mandat présidentiel et l'irresponsabilité pénale du Président de la République. Il a été adopté avec une majorité de 99,61 % de votes positifs. L'utilisation plébiscitaire du référendum dans le cadre d'un régime autoritaire a pour effet de faire, de cet instrument, un outil de renforcement du pouvoir politique plus qu'un vecteur d'expression de la volonté libre et consciente du peuple souverain. Ceci est de nature à expliquer que le référendum n'ait pas bonne presse en Tunisie. Cet exemple permet de souligner que la place laissée aux instruments de démocratie directe dans chaque Etat dépend nécessairement de l'histoire, de la culture politique et des expériences vécues à l'intérieur de ces Etats par les citoyens et par ceux qui disposent du pouvoir politique. Le constat de la diffusion et de la standardisation des procédés référendaires trouve ici l'une de ses limites : ces mécanismes ne pourront fonctionner dans la pratique que si l'Etat est culturellement et politiquement prêt à les faire fonctionner sans craindre pour la stabilité des institutions. D'ailleurs, si lesprocédés de démocratie directe sont largement présents dans les textes,en pratique, le recours à ce type de procédé reste peu fréquent au niveau national, si ce n'est en Suisse qui concentre à elle seule plus du tiers des référendums qui ont été organisés dans le monde21 . En effet, dans ce pays, il existe une véritable culture de la participation des citoyens aux choix politiques, dont les individus sont imprégnés depuis le plus jeune âge.Ce phénomène ne se retrouve pas ailleurs au niveau national. La Suisse constitue une exception en la matière. Toutefois, au-delà du cas de la Suisse, si l'on examine le nombre de référendums organisés dans le monde22 , force est de constater, ces dernières années, après une période d'engouement pour ces procédés dans la pratique, une légère diminution des référendums nationaux en Europe. Les enjeux de l'Union européenne et les conséquences des deux référendums négatifs de la France et des Pays-Bas en 2005 n'y sont pas étrangers. Par ailleurs, la montée du populisme dans tous les pays d'Europe conduit à se méfier du procédé référendaire source de déstabilisation pour les gouvernements. Toutefois, plus récemment, face à la crise économique et à la politique de rigueur infligée par l'Europe et, plus largement, dictée par l'économie mondiale, les gouvernements nationaux sont contestés et les revendications populaires se font pressantes abandon du droit de renvoi.

Si le référendum aboutit à l'adoption du projet, le président de la République le promulgue et ordonne sa publication dans un délai ne dépassant pas dix jours à partir de l'annonce des résultats du référendum.

La loi électorale fixe les modalités de l'organisation du référendum et de l'annonce de ses résultats ». 20 L'article 144 de la Constitution dispose : « Toute proposition de révision de la Constitution est soumise par le président de l'Assemblée des représentants du peuple à la Cour constitutionnelle afin de vérifier qu'elle ne porte pas atteinte aux matières dont la révision est interdite par la Constitution. L'Assemblée des représentants du peuple examine à son tour la proposition pour approbation du principe de révision, à la majorité absolue.

La révision se fait à la majorité des deux tiers des membres de l'Assemblée des représentants du peuple. Le président de la République peut, après l'accord des deux tiers des membres de l'Assemblée, soumettre la révision au référendum, l'adoption se fait dans ce cas à la majorité des votants ». débouchant parfois, et de nouveau, sur l'organisation de référendums. Ce fut le cas, par exemple, en Islande, où deux référendums ont été organisés en 2010 et 2011 sur le remboursement de la dette de la banqueIcesave suite à sa faillite 23 . Ces référendums ont obtenu un résultat négatif. Ce fut également le casdu référendum irlandais du 4 octobre 2013 visant à supprimer le Sénat notamment pour des raisons économiques ; cette proposition fut rejetée par les citoyens à une majorité de 51,7 %.

Mais au-delà de ces exemples d'ordre conjoncturel, force est de rappeler que la fréquence du recours au référendum est avant tout liée aux modalités de son déclenchement. Or, dans de nombreux Etats aujourd'hui, ce déclenchement continue à résider exclusivement entre les mains des représentants. Si l'on reprend l'exemple de la Tunisie, le référendum prévu à l'article 82 reste entre les mains des pouvoirs publics car il est décidé par le Président de la République et la Constitution souligne, en outre, qu'il doit y être recouru de façon « exceptionnelle ». Il est à noter d'ailleurs quel'adoption de la nouvelle Constitution du 27 janvier 2014, n'a pas été soumise au référendum. La majorité de la classe politique souhaitait éviter le référendum car ce dernier n'aurait pas offert d'alternative claire, en cas de rejet. En outre, il existe toujours un risque de confusion sur l'interprétation des résultats d'un référendum négatif : est-ce le rejet du texte, le rejet de la politique gouvernementale ou celui des gouvernants eux-mêmes ? Là encore, la crainte de la capacité déstabilisatrice du référendum s'est faite ressentir, ce qui a poussé l'Assemblée constituante à s'accorder sur un texte de compromis plutôt que de s'en remettre directement au peuple.

Plus généralement, le peu de recours au référendum qui n'est nulle part, hormis peutêtre en Suisse, considéré comme un mode de gouvernement ordinaireest une illustration de la méfiance vis-à-vis des procédés de démocratie directe.La perception française du référendum en constitue un bon exemple. Le référendum est source de crainte au regard de la pratique de ce procédé dans l'histoire de France et, en particulier, du recours parfois abusif à cette procédure entre la période napoléonienne et la période gaullienne. Par ailleurs, le vote négatif du 29 mai 2005, lors du référendum portant sur le projet de loi de ratification du Traité établissant une Constitution pour l'Europe 24 a eu pour effet d'augmenter la méfiance des représentants politiques au pouvoir, qui était déjà importante, vis-à-vis de cette institution. De telle sorte qu'aucun référendum national n'a été organisé depuis, y compris pour des textes particulièrement importants pour le peuple français, qu'il s'agisse du traité d'Amsterdam ou de la révision constitutionnelle de grande ampleur du 23 juillet 2008. Cette crainte est également de nature à expliquer que plus de cinq années ont été nécessaires à l'adoptionde la loi organique et de la loi ordinaire relatives au référendum d'initiative dite « partagée » de l'article 11 al. 3 de la Constitution 25 , dont la majorité de l'époque mais également la classe politique dans son ensemble, sans l'avouer ouvertement, ne voulaient pas. D'ailleurs, la procédure mise en place par la Constitution est encadrée de telle sorte qu'il est peu probable que le déclenchement de la procédure de l'article 11 alinéa 3 aboutisse à l'organisation d'un référendum : il ne s'agit pas d'une initiative populaire mais parlementaire soutenue par un certain pourcentage de citoyens ; ce pourcentage est très élevé et le délai pour recueillir les signatures est de neuf mois ; cette proposition peut être reprise et discutée par les chambres, ce qui permet d'éviter l'organisation d'un référendum 26 .

La méfiance vis-à-vis des procédures de référendum provient parfois des citoyens euxmêmes, et pas seulement de leurs représentants.Les uns comme les autres craignentnotamment un vote de mécontentement ou de censure du gouvernement en place ou de la politique menée, particulièrement en période de crise.Existe également la crainte d'une instrumentalisation de ces procédés par les gouvernements ou les lobbies. Peut-être cité, à titre d'exemple, le cas de l'Uruguay, pourtant troisième pays au monde après la Suisse et l'Italie qui a eu le plus souvent recours au référendum.En Uruguay, les mouvements associatifs de lutte contre la pollution due aux industries extractives et à l'agriculture intensive n'ont pas souhaité soumettre ce problème au référendum par crainte que les grandes industries financent largement une campagne suffisamment bien élaborée pour s'assurer une victoire 27 .

Cela pose le problème de l'organisation,et au-delà de l'encadrement des référendums, sujets sur lesquels le droit international s'est impliqué, même si c'est pour l'instant a minima.

II -L'encadrement standardisé des référendums par le droit national et international

La diffusion dans le monde des différents types de procédés référendaires (référendum de type propositif, référendum abrogatif, référendum veto, initiatives populaires pouvant conduire à l'organisation d'un référendum), s'accompagned'une standardisation des modalités d'organisation des référendums et des exigences visant à garantir la validité du scrutin. Si les particularismes nationaux s'expriment dans le choix du procédé, son mode de déclenchement, son champ d'application ou encore dans les contrôles mis en place, de nombreuses procédures se ressemblent d'un Etat à l'autre de telle manière que des classifications peuvent être opérées en fonction des paramètres ci-dessus énoncés 28 . Par exemple, dans de nombreux cas, les résultats du référendum ne sont considérés comme contraignants pour les pouvoirs publics que si la majorité du corps électoral a participé au scrutin 29 . La majorité obtenue le jour du scrutin ne suffit donc pas. Ce type d'exigence qui vise à relativiser la portée d'un vote référendaire est de plus en plus courant dans les constitutions autorisant des procédés de démocratie directe.Il n'est pas pour autant exempt de critiques. En effet, les pratiques de quorum ainsi que celles de la majorité renforcée ne sont pas conformes au principe de l'égalité des votes 30 , car aboutissent à donner plus de poids à ceux qui n'ont pas participé au scrutin qu'à ceux qui y ont participé ; or, elles sont largement répandues et aboutissent à invalider de nombreux référendums dans la pratique. En outre, en valorisant l'abstention notamment, ce type d'exigence favorise le conservatisme.

Un autre exemple de standardisation se révèle dans la mise en place de contrôles avant l'organisation du scrutin, et de plus en plus fréquemment confié à la justice constitutionnelle, sur le respect du champ d'application du référendum ou sur la manière dont la question est posée au référendum 31 .

Au niveau régional ou international, la diffusion et la standardisation des procédures de démocratie directe dans les Etats se manifestent en particulier par la rédaction de codes ou l'édiction de règles de bonne conduite en matière d'initiative populaire et de référendum, comme il en existe en matière d'élections. Ceci est le cas au niveau du Conseil de avec la résolution n° 235 de 2007, Code de bonne conduite en matière référendaire adopté par le Conseil des élections démocratiques et la Commission de Venise 32 . CeCode de bonne conduite en matière référendaire rappelle en particulier l'exigence de sincérité de l'expression référendaire ce qui suppose un encadrement et une surveillance des campagnes référendaires, de la manière dont les questions sont posées et du scrutin lui-même donc des conditions d'organisation du référendum et de ses résultats. L'attention portée aux conditions d'organisation des référendums et du déroulement des scrutins référendaires, se retrouve également dans le cadre des missions d'assistance en matière électorale des Nations Unis ainsi qu'à travers les missions des observateurs internationaux 33 . En outre, certaines organisations internationales, telles que la Banque mondiale, le Forum des fédérations, le projet ACE, proposent un accompagnement des processus démocratiques propres à permettre l'organisation des référendums dans le respect d'un certain nombre de règles. Cela a été notamment le cas pour le référendum du Sud Soudan en 2011.

propres à assurer le bon déroulement des référendums : l'égalité des partisans et des adversaires du projet dans l'accès aux médias, lors de la campagne référendaire et par les conditions de financement publics ;un financement qui doit être transparent ; la liberté d'expression des différents courants et participants au référendum ; le devoir de neutralité des autorités administratives... Le texte prévoit également que « c. la question soumise au vote doit claire; elle ne doit pas induire en erreur; elle ne doit pas suggérer une réponse; l'électeur doit être informé des effets du référendum; les participants au scrutin ne doivent pouvoir répondre que par oui, non ou blanc aux questions posées; d. les autorités doivent fournir une information objective; cela implique que le texte soumis au référendum ainsi qu'un rapport explicatif ou une propagande équilibrée des partisans et adversaires du projet soient mis suffisamment à l'avance à la disposition des électeurs… ».Il s'agit d'éviter que les électeurs ne soient manipulés lors de la campagne, trompés quant aux effets de leur vote ou encore, et cela vaut pour tout type de scrutin, que les résultats ne soient truqués. En somme, ces précautions visent à garantir la liberté de vote et à s'assurer une expression loyale et fidèle de la volonté exprimée par le corps électoral.Elles se retrouvent de plus en plus fréquemment rappelées et contrôlées tant au niveau national qu'international.

En ce qui concerne le respect des règles électorales de base dans une démocratie, qui valent tant pour les scrutins référendaires que pour les élections, des contrôles sont mis en place au niveau national et c'est parce que ce cadre national est parfois défaillant que le rôle des observateurs internationaux, même s'il doit être relativisé, est important 35 . Notons toutefois que les acteurs internationaux ne supervisent les scrutins qu'à la demande des Etats eux-mêmes. Il s'agit simplement de fournir une assistance aux Etats (assistance technique, suivi, organisation et supervision des scrutins)36 dans la marche vers la démocratisation.

Quant au respect de la démocratie au sens large du terme, il est banal de rappeler que la conception de celle-ci a évolué et s'accompagne aujourd'hui du respect des droits fondamentaux et de l'Etat de droit comme garants de la pérennité de l'ordre démocratique. Cela se traduit de plus en plus, sur le fond, par la mise en place de limites aux référendums dans les Constitutions, y compris lorsqu'il s'agit de les réviser. Ces limitations peuvent prendre plusieurs formes. La plus simple est de ne pas prévoir le recours au référendum au niveau constitutionnel, ce qui en principe permet d'éviter que l'on porte atteinte aux droits et libertés et à leurs garanties lorsqu'ils sont prévus par la Constitution. Dès lors un projet de révision constitutionnelle ne pourra pas être soumis pour adoption ou même simple validation au référendum. Ceci est le cas des Etats-Unis et de l'Allemagne, au niveau fédéral. Le Portugal, pour sa part, exclut expressément que les « amendements à la Constitution » puissent être soumis au référendum37 .

Il se peut également que certaines questions ne puissent faire l'objet d'un référendum et celles touchant aux droits fondamentaux et à leurs garanties peuvent en faire partie. L'exemple de la Suisse est sur ce point intéressant puisque non seulement des limites à la révision constitutionnelle sont prévues mais en outre, ces limites ont été, dans un premier temps, extérieures à la Constitution.

En 1995, l'Assemblée fédérale suisse, qui examine la recevabilité des initiatives populaires, a déclaré la nullité d'une initiative populaire, intitulée « pour une politique d'asile raisonnable », pour violation des règles impératives du droit international38 . Cette initiative prévoyait notamment le renvoi immédiat, et sans recours possible, des étrangers demandeurs d'asile entrés illégalement en Suisse. Par ailleurs, en prévoyant que certaines traités internationaux, dont certains non résiliables, perdaient leurs effets au bout d'un an, si l'initiative était acceptée, le texte proposé allait à l'encontre de la règle « pacta sunt servenda » et du principe de bonne foi en droit international. La conséquence de cette décision de nullité a été l'impossibilité de soumettre cette initiative au vote du peuple. La crainte était effectivement que l'adoption de cette initiative ne mette en jeu la responsabilité de la suisse sur le plan international et n'entraîne des reproches de la part de la Communauté internationale. Cette limite à la révision constitutionnelle, qui ne s'étend pas au respect de l'ensemble du droit international mais simplement au jus cogens, a été reprise lorsque la Constitution a été entièrement révisée en 1999 ; elle a donc été constitutionnalisée. En outre, la Suisse s'est interrogée plus récemment, sur un élargissement de ces limites à « l'essence des droits fondamentaux » et à la non-discrimination39 , et ce dans le but d'éviter que le peuple suisse ne soit amené à se prononcer, par la procédure référendaire, sur une question qui placerait l'Etat suisse dans une situation délicate du point de vue international. Ce projet a pour l'instant été abandonné faute de consensus. Pourtant, le risque est réel comme l'attestent le référendum d'initiative populaire sur les minarets, celui portant sur le renvoi des étrangers criminels ou encore, celui du 9 février 2014 dit « contre l'immigration de masse » imposant des quotas pour les travailleurs immigrés et allant de ce fait à l'encontre d'un accord conclu avec l'Union européenne en 1999 sur la libre circulation des personnes. D'ailleurs, le débat en Suisse autour de la question des limites des initiatives populaires de révision de la Constitution a porté surtout sur la question des rapports entre le droit international et le droit interne et, en particulier,sur la difficulté pour l'Etat suisse de dénoncer un accord international à la suite d'un référendum positif ; d'autant plus qu'en Suisse, le droit international prime sur le droit interne et ce principe s'impose tant à la Confédération qu'aux cantons. Cette primauté du droit international sur le droit interne a été réaffirmée en 2012 par le Tribunal fédéral Suisse40 . Il a été d'ailleurs proposé de rendre obligatoire de soumettre au référendum tous les traités qui auraient un objet constitutionnel, ce qui reviendrait à poser un problème de conciliation entre deux normes constitutionnelles.

Le peuple, même par voie de référendum, ne dispose donc plus en pratique d'un pouvoir absolu et illimité. Ceci est une conséquence de l'influence du droit international, qui découle d'une ratification de traités et conventions internationaux notamment en matière de droits de l'Homme, par une grande partie des Etats souhaitant être reconnus comme des démocraties. Il en résulte que si, théoriquement, le peuple peut décider de tout, y compris de porter atteinte aux droits d'une minorité, aux droits et libertés et à la démocratie en général ; en pratique, de telles atteintes deviennent plus difficiles à réaliser, du moins dans les démocraties dites « consolidées ».

Au-delà de la Suisse, cette question du rapport du peuple, s'exprimant par voie de référendum, au droit international est une préoccupation pour de nombreux Etats. Ces dernières années, de plus en plus nombreuses sont les constitutions qui semblent se méfier du peuple et de ses réactions sur les questions internationales : certaines prévoient notamment qu'un référendum ne peut pas remettre en cause des obligations découlant du droit international (c'est le cas du Danemark41 , de la Hongrie42 , de la Serbie43 ) ou ne peuvent porter sur des lois de ratification de traités internationaux (Italie44 , Colombie45 , Vénézuela46 qui ont des procédures de référendum abrogatif). En Estonie, le référendum ne peut avoir pour objet la ratification ou la dénonciation d'un traité international47 ; de même en Lettonie, le référendum-veto ne peut pas porter sur les traités « avec l'étranger », la déclaration de guerre, la déclaration des hostilités et les traités de paix48 . En Colombie, sous l'effet de la jurisprudence de la Cour constitutionnelle, et en Roumanie, par exemple, les droits fondamentaux qu'ils découlent de la Constitution ou des Conventions internationales (cas de la Roumanie et d'un certain nombre de pays de l'Amérique Latine comme le Venezuela ou la Colombie) ne peuvent pas faire l'objet d'une remise en cause même par voie de référendum 49 . Certains Etats, comme la Slovaquie, excluent également les droits et libertés fondamentaux du référendum 50 . Toutefois, à l'inverse, nombreux sont encore les Etats qui permettent qu'un traité international puisse être ratifié voire dénoncé par référendum, ou encore exigent que certaines questions de droit international soient soumises au référendum notamment, et très logiquement, celles engageant la souveraineté de l'Etat (Croatie, Irlande par le biais de la révision de la Constitution, par exemple). Mais dans beaucoup de cas, la soumission d'une loi de ratification d'un traité international au référendum est facultative (comme en France) ou cette procédure n'a qu'une valeur consultative (cas du Lichtenstein).

La multiplication des limites au référendum semble également révélatrice de la période de crise à la fois économique, sociale, politique et identitaire que subissent les Etats. Elles peuvent être perçues comme un moyen de se protéger de réactions trop contextuelles du peuple. Ainsi, voit-on fleurir de plus en plus de référendums de contestation brandis notamment à l'encontre de l'Europe,tels que les référendums annoncés par certains Gouvernements pour exercer une pression sur l'Europe comme ce fut le cas de la Grèce51 et plus récemment du Royaume-Uni avec David Cameron qui persiste à vouloir organiser un référendum d'ici 2017 sur la sortie du Royaume Uni de l'Union européenne. D'autres référendums peuvent également être identifiés comme une réaction à la globalisation tels que les référendums islandais sur la dette publique ou le référendum de décembre 2013 organisé en Croatie pour prévoir, dans la Constitution, que le mariage ne peut être célébré qu'entre un homme et une femme 52 . Ce dernier a reçu une majorité de vote favorable. Il peut être analysé comme une réaction contre un mouvement -occidental si ce n'est global -de libéralisation du mariage entre personnes de même sexe. Cela permet de rappeler que le référendum s'il est perçu comme un instrument d'adhésion, visant donc à faire adhérer une majorité à un projet ou une proposition politique au sens large, il est également un instrument ou un vecteur d'opposition : que l'opposition soit inscrite dans la procédure même du référendum (référendum abrogatif, référendum veto, initiative populaire) ou que l'opposition soit le résultat de l'expression par voie de référendum : opposition à un projet national ou international. Le peuple d'ailleurs est souvent présenté comme plus conservateur que ne le sont les représentants et cette situation est parfaitement illustrée par le cas de la Suisse.

Dès lors, on peut se demander si le référendum est en lui-même compatible avec la globalisation ? On le voit en Europe, la fragilité du processus d'intégration s'accomode mal des processus de référendums nationaux. Le référendum conservateur de la souveraineté nationale, de l'identité nationale, catalyseur des différents mécontentements vis-à-vis de la politique nationale semble peu compatible avec les idéaux véhiculés par certains traités internationaux. Or, on peut certes considérer que le référendum est difficilement compatible avec la globalisation car il y a des enjeux politiques, économiques qui dépassent les Etats, qui relèvent justement de la politique internationale et que les gouvernants estiment délicats de laisser entre les mains des citoyens. Cependant, les citoyens sont demandeurs, ils ont de moins en moins confiance en leurs représentants, ils s'intéressent aux questions internationales et aux questions qui ont un impact planétaire comme celle de l'environnement, de l'alimentation etc… Toutefois, le déficit démocratique des institutions nationales ou, encore plus, supranationales ne peut pas être comblé par le développement des réseaux sociaux qui n'offrent pas les garanties d'un vote démocratique. En outre, du fait de la globalisation, les décisions adoptées par les Etats au niveau national ont un impact plus ou moins important sur les autres Etats. Ainsi, Daniele Archibuigi soulignaitil : « Il is difficult today to conceive of a political decision being taken in one state without its having consequences for overs. Likewise, every aspect of a state's economic, social and political life is affected by political decisions taken in others. The idea that the citizens of a given community may autonomously determine their own destiny is thus an illusory one in a world increasingly characterized by interdepende » [START_REF] Archibugi | Principles of cosmopolitan democracy[END_REF] . Ce constat pose la question de la place du référendum à l'échelle globale.

III -La place du référendum à l'échelle globale

En effet, face à la perte de souveraineté des Etats, dans la pratique, et à la dimension globale de certaines problématiques, le référendum peut-il trouver une place à un niveau supranational voire global ? Le référendum est-il même compatible avec l'idée d'une prise de décision au niveau mondial ? L'on peut en douter au premier abord.On se souvient que pour Jean-Jacques Rousseau notamment, la démocratie directe ne pouvait valablement s'exercer qu'à une petite échelle. Dans la pratique Francis Hamon rappelle, pour sa part, que peu d'Etats de plus de 100 millions d'habitants se sont aventurés dans l'organisation de référendums nationaux, si ce n'est le Brésil et l'ex-URSS [START_REF] Hamon | [END_REF] . Par ailleurs, à ce jour cette expérience n'a jamais été tentée de manière officielle, ne serait-ce qu'à l'initiative de l'Organisation des Nations Unies. Il existe en Europe l'initiative citoyenne européenne introduite par le Traité de Lisbonne 55 et entrée en vigueur depuis le 1 er avril 2012 56 mais cette initiative ne peut pas déboucher sur un référendum. Elle permet simplement à un million de citoyens, issus d'au moins sept pays de l'Union, d'adresser une proposition à la Commission européenne qui n'est pas tenue de la reprendre. Pour l'instant, le référendum à grande échelle pose des problèmes d'organisation et de contrôle mais suscite également les mêmes craintes que les référendums organisés à une échelle plus petite dont, en particulier, celles du lobbying ou de l'instrumentalisation politique, l'imprévisibilité de l'expression populaire et la tyrannie de la majorité, la manipulation des électeurs ou du scrutin, les fraudes.D'une manière générale, l'organisation de référendums à l'échelle planétaire est assez peu envisagée par les juristes et politistes [START_REF] Kaufmann | No Fair and Decent Globalization without Direct Democracy[END_REF] , même si le développement des technologies pourra d'ici quelques années permettre un vote par internet, ou par le biais du téléphone portable, plus sécurisé et donc plus fiable qu'il ne l'est à l'heure actuelle. Pourtant face à des problématiques communes à différents Etats, voire mondiales, et constatant la crise de la représentation, le manque de légitimité démocratique ainsi que le manque d'efficacité des institutions internationales, la question de l'implication directe des citoyens se pose ; en espérant que la voie des urnes ait à la fois un effet confortatif (en matière de légitimité) et incitatif pour que les Etats, au niveau international, répondent efficacement à des problèmes dépassant le cadre national.Cette question se pose face au développement, ces dernières décennies, de théories du droit global, transnational ou cosmopolite 58 , défendant le projet d'un ordre juridique mondial. Or, force est de constater que la démocratie directe est peu présente dans ces théories. Ces propositions sont plutôt rares et l'intervention directe des citoyens est souvent oubliée -pour ne pas dire volontairement écartée -dans les théories du constitutionnalisme global. Pour autant, certains sont conscients du défaut de légitimité de l'idée du nouvel ordre universel et proposent parfois la réintroduction de procédés de démocratie directe. Ainsi, Anne Peters reprend et développe l'idée d'une « citoyenneté transnationale » dont l'expression pourrait se manifester de façon occasionnelle par des référendums ou des consultations transnationaux, limités cependant aux citoyens ayant un intérêt à prendre part à ce processus en fonction de l'objet même du référendum ou de la consultation [START_REF] Voir | The constitutionalization of International Law[END_REF] . Il s'agit donc d'un recours occasionnel et parcellaire à la démocratie directe qui est proposé, qui interviendrait en complément de décisions adoptées par un gouvernement et un parlement global, ce qui suppose que soit institutionnalisée une procédure de formation de la volonté transnationale. L'idée que des référendums à l'échelle planétaire organisés sur des questions « globales » soient réservés aux personnes intéressées pose la difficulté de savoir comment définir cette qualité. En effet, « Qui peut prétendre que telle ou telle décision l'affectera de sorte à disposer de la reconnaissance nécessaire pour être habilité à participer à un processus démocratique ? » [START_REF] Papadopulos | [END_REF] . D'autres propositions de référendum à l'échelle globale se retrouvent sur la toile, soutenues parfois par un certain nombre d'auteurs défendant l'idée d'une démocratie globale » ou « cosmopolite ». Par exemple, de nombreuses propositions provenant d'associations ou d'individus visent à l'instauration d'un Parlement mondial, ou d'une assemblée parlementaire des Nations Unies 61 , et font appel au citoyen des Etats pour les soutenir. Par exemple, l'idée d'un référendum sur un gouvernement (au sens large du terme) démocratique mondial 62 a-t-elle été proposée par une association québecoise et soutenue par plusieurs membres de la doctrine 63 . A l'origine de ce projet se trouve Jim Stark, auteur d'un ouvrage intitulé : Rescue Plan for the Planet Earth : Democratic World Government through a global Referendum 64 . Cette association propose de voter par internet pour soutenir ce projet et aboutir au dépôt d'une demande de résolution adressée aux Nations unies afin que soit organisé concrètement, dans chaque Etat, un référendum portant sur cette création et aboutir, par le biais des traités internationaux, à un mode Parlement mondial propre à résoudre des problèmes liés à la santé, l'environnement, le maintien de la paix… D'autres associations proposent une consultation à l'échelle mondiale, en ligne, en espérant qu'un nombre suffisant d'internautes se manifeste en faveur des projets proposés65 et que ces votes puissent avoir un impact sur les décideurs publics. Ces formes de pétitions ne s'inscrivent cependant nullement dans une procédure pré-établie au niveau international, leur

F. HAMON, Le Référendum. Etude comparative, LGDJ,

e éd., 2012, pp. 25-33.2 Voir par exemple, les référendums des articles 11 al. 1, 89 ou 72-1 de la Constitution française.

Référendums de l'article 115 de la Constitution portugaise.

Voir par exemple, le référendum facultatif de l'article 141de la Constitution suisse.

Démocratie directe, Economica, 1998, p. 305.

In Y. C. Zarka (dir.), Démocratie, état critique, Armand Colin, 2012, p. 9.

F. Hamon, précité, p. 76.

Voir sur ce point B. Kaufmann, R. Büchi, N. Braun, Guidebook to Direct Democracy in Switzerland and beyond, Initiative & Referendum Institute Europe, 2010, p. 208 (en ligne sur http://www.irieurope.org/publications/guidebooks/2010-edition-english/). La moitié des référendums qui ont été organisés dans le monde depuis 200 ans ont eu lieu depuis les années 1990 (id., p. 108).

 13 Ibid.

Voir M. Fatin-Rouge Stéfanini, « Le référendum en Europe de l'Est », in F. Hamon (dir.), Le référendum, La documentation française, Document d'étude n° 1-21, éd. 2007, pp. 36-46.

Ibid.

Voir B. Kaufmann, R. Büchi, N. Braun, Guidebook to Direct Democracy in Switzerland and beyond, précité, p. 219 ; A. Lissidini, Democracia directa en Latinoamérica entre la delegatión y la participatión, éd. Clacso, 2010. http://bibliotecavirtual.clacso.org.ar/ar/libros/becas/lisidini/lisidini.pdf (consulté le 30 juin 2014) ; D. Zovatto et al., Democratia directa y referéndum en América Latina, Corte National Electoral, La Paz, Bolivia, 2004, http://www.oep.org.bo/centro_doc/cuadernos_dia/cuaderno_dia1_democracia.pdf (consulté le 30 juin 2014).

« Son mecanismos de participación del pueblo en ejercicio de su soberanía : el voto, el plebiscito, el referendo, la consulta popular, el cabildo abierto, la iniciativa legislativa y la revocatoria del mandato ».

Guidance note of the Secretary-General of Democracy (2009) : en français sur http://www.un.org/democracyfund/fr/guidance-note-un-secretary-general-democracy (consulté le 30 juin 2014).

Article 82 de la Constitution du 27 janvier

qui dispose : « Le président de la République peut, exceptionnellement, durant les délais de renvoi, soumettre au référendum les projets de lois portant sur l'approbation des traités internationaux, sur les droits de l'Homme et les libertés, sur le statut personnel, adoptés par l'Assemblée des représentants du peuple. Le recours au référendum est considéré comme un

Voir F. Hamon, précité, p. 76 et p. 82, tableaux II et III.

Voir B. Kaufmann, R. Büchi, N. Braun, Guidebook to Direct Democracy in Switzerland and beyond, précité, p. 208

Ce sont les référendums du 6 mars 2010 et 9 avril 2011. Lors du premier référendum, 93 % des islandais se sont prononcés contre le plan de sauvetage d'Icesave et lors du second, le plan de sauvetage proposé a été rejeté avec 58,9 % des voix.

Le « Non » a recueilli 54,68 % des suffrages exprimés.

Loi organique n° 2013-1114 du 6 décembre 2013 portant application de l'article 11 et loi n° 2013-1116 du 6 décembre 2013 portant application de l'article 11. Le Conseil constitutionnel s'est prononcé sur la conformité de la loi organique à la Constitution dans une décision n° 2013-681 DC du 5 décembre 2013.

Voir sur cette procédure F. Hamon, « Le référendum d'initiative partagée sera bientôt opérationnel mais on s'interroge encore sur son utilité », RFDC, n° 98, 2014, pp. 253-268.

Voir l'article de Raúl Zibechi, « Uruguay: Nace un movimiento contra la minería y el extractivismo », 19 avril 2013, Programa de las Américas (sur http://www.cipamericas.org/es/archives/9375) traduit en français sur http://www.fame2012.org/fr/2013/06/05/uruguay-mouvement-contre-lextractivisme/

Par exemple, Francis Hamon propose une classification en fonction des modes de déclenchement du référendum. Des classifications peuvent également être proposées quant au champ d'application des référendums : général ou sur une matière particulière (ex. référendum financier) ; uniquement en matière législative, ou uniquement en matière constitutionnelle, pour l'adoption de la Constitution ou encore pour l'approbation ou la ratification de traité internationaux (référendum constituant, référendum constitutionnel, référendum législatif, référendum conventionnel…), ou encore en toute matière à l'exception de certaines (lois d'amnistie et de remise de peine, par ex.), etc.

C'est le cas, par exemple, en Italie où les résultats du référendum ne sont valides que si 50 % du corps électoral a participé au scrutin.

Voir plus généralement sur cette question, P. Taillon, Le référendum expression directe de la souveraineté du peuple ?, Dalloz, 2012, pp. 221-251.

Ces Codes de bonne conduite et ces règles proposées au niveau international tant en matière d'élections que de référendums révèlent aussi que tout en étant conscient de l'intérêt, dans les démocraties, de procédés faisant participer les citoyens à la prise de décision, le recours au référendum a été dans le même temps peu à peu désacralisé. En effet, de la même façon que le mythe de l'infaillibilité du législateur s'est effondré après la Seconde guerre mondiale celui de la souveraineté absolue du peuple lorsqu'il s'exprime par la voie du référendum s'érode, ce qui justifie qu'un encadrement et des contrôles puissent être mis en place mais également que les représentants puissent parfois modifier une règle adoptée par référendum 34 .Il convient par ailleurs de veiller, tant sur le plan international que sur le plan constitutionnel, à ce que le démocratie ne soit pas faussée ou que son expression ne constitue pas un danger pour la démocratie elle-même. Sur le plan international, cela a déjà été souligné, le Code de bonne conduite en matière référendairerappelle un certain nombre d'exigences démocratiques 31 Sur ce point, nous nous permettons de renvoyer à nos travaux, M. Fatin-Rouge Stéfanini, Le contrôle du référendum par la justice constitutionnelle, Economica-PUAM, collection droit public positif, 2004, 381 p. 32 https://wcd.coe.int/ViewDoc.jsp?id=1144967&Site=COE (consulté le 29 juin 2014)33 Voir notamment la Directive du 11 mai 2012, Coordonnateur des Nations Unies pour l'Assistance électorale, Réf. FP/01/2012. S'il n'existe pas de Code de bonne conduite en matière de référendum au niveau international, un certain nombre de principes figurent dans diverses observations et résolutions de différents organes des Nations Unies. Voir par exemple, les observations générales n° 12 et n° 25 du Comité des droits de l'Homme à propos des article 1 er et 25 du Pacte international sur les droits civils et politiques. En revanche, si l'assistance des Nations Unies est demandée, celles-ci peuvent inciter les Etats à adopter des Codes de bonne conduite avant la tenue d'un référendum ou d'une élection comme cela s'est produit, par exemple, au Soudan en 2011.34 En effet, la règle de la préemption législative des questions adoptées par référendum n'existe pas partout, en commençant par la France où une loi adoptée par référendum peut être facilement modifiée voire abrogée par une loi ordinaire.

Voir notamment Nguyen Huu Dong et D. Recondo, « L'ONU, artisan du processus électoral », Critique internationale, 2004/3 (n° 24), pp. 159-176.

Voir notamment http://www.un.org/fr/peacekeeping/issues/electoralassistance.shtml (consulté le 29 juin 2014)

Article 115 al. 4 de la Constitution.

Arrêté fédéral concernant l'initiative populaire « Pour une politique d'asile raisonnable », Feuille fédérale 1996 I 1305 du 14 mars 1996.

Rapport additionnel du Conseil fédéral du 30 mars 2011 : la relation entre droit international et droit interne (disponible sur http://www.admin.ch/opc/fr/federal-gazette/2011/3401.pdf -consulté le 29 juin 2014).

Tribunal fédéral suisse, 19 septembre 2012, Eidgenössiche Zollverwaltung, Oberzolldirektion, ATF 138 II 524. Voir notamment M. Hottelier, « Chronique Suisse », Annuaire international de justice constitutionnelle, n° XXVIII-2012, pp. 927-929.

Art.

§ 6, il s'agit d'un référendum-veto.42 Article 8 de la Constitution.

Article 108 de la Constitution. Sont également exclues du référendum les « lois relatives aux droits et libertés de l'Homme et aux minorités ».

Article 75 de la Constitution. Il s'agit d'une procédure de référendum abrogatif.

Article 170 de la Constitution : « Un número de ciudadanos equivalente a la décima parte del censo electoral, podrá solicitar ante la organización electoral la convocación de un referendo para la derogatoria de una ley. La ley quedará derogada si así lo determina la mitad más uno de los votantes que concurran al acto de consulta, siempre y cuando participe en éste una cuarta parte de los ciudadanos que componen el censo electoral. No procede el referendo respecto de las leyes aprobatorias de tratados internacionales, ni de la Ley de Presupuesto, ni de las referentes a materias fiscales o tributarias ».

Article 74 de la Constitution : « No podrán ser sometidas a referendo abrogatorio las leyes de presupuesto, las que establezcan o modifiquen impuestos, las de crédito público y las de amnistía, así como aquellas que protejan, garanticen o desarrollen los derechos humanos y las que aprueben tratados internacionales. No podrá hacerse más de un referendo abrogatorio en un período constitucional para la misma materia ».

Article 105 de la Constitution.

Article 73 de la Constitution.

Pour la Roumanie, la révision constitutionnelle doit être soumise au référendum (article 151 de la Constitution). L'article 152 prévoit, parmi les limites à la révision constitutionnelle : « aucune révision ne peut être réalisée qui aurait pour résultat la suppression des droits fondamentaux et des libertés fondamentales des citoyens, ou de leurs garanties ». Cette disposition peut être lue en combinaison avec les articles 11 « (1) L'Etat roumain s'engage à accomplir exactement et de bonne foi les obligations qui lui incombent par les traités auxquels il est partie.(2) Les traités ratifiés par le Parlement, conformément à la loi, font partie du droit interne.(3) Lorsqu'un traité auquel la Roumanie veut devenir partie comprend des dispositions contraires à la Constitution, il ne pourra être ratifié qu'après la révision de la Constitution » et surtout l'article 20 « (1) Les dispositions constitutionnelles relatives aux droits et libertés des citoyens seront interprétées et appliquées en concordance avec la Déclaration universelle des droits de l'homme, avec les pactes et les autres traités auxquels la Roumanie est partie.(2) En cas de non-concordance entre les pactes et les traités portant sur les droits fondamentaux de l'homme auxquels la Roumanie est partie, et les lois internes, les réglementations internationales ont la primauté, sauf le cas des dispositions plus favorables prévues par la Constitution ou les lois internes ». Ces deux dispositions ont été révisées en 2003.

Art. 93 al. 3 de la Constitution.

Voir notamment à propos de ce référendum, « Référendum en Grèce, panique en Europe », 1 er novembre 2011, sur Liberation.fr (http://www.liberation.fr/economie/2011/11/01/referendum-en-grece-paniqueen-europe_771747 consulté le 29 juin 2014).

52http://www.lemonde.fr/europe/article/2013/12/01/la-croatie-dit-non-par-referendum-au-mariage-homosexuel_3523475_3214.html consulté le 29 juin 2014.

Par ex. Citoyens du monde, propose sur son site un « référendum citoyen mondial » autour de cinq questions dont celle de savoir si les citoyens souhaiteraient la création d'un gouvernement mondial (http://www.worldservice.org/wref.html).