Our group has contributed over the years to unravel the design principles of PHC hosts in order to improve the devices performance. In the light of recent results, PHC hosts now enter a new era and this work shows that the PHC design strategy is promising for the future development of OLED industry as a high-performance and lowcost option.

Pure hydrocarbons: An efficient molecular design strategy for the next generation of host materials for Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes

Cyril Poriel* and Joëlle Rault-Berthelot

Univ Rennes, CNRS, ISCR-6226, F-35000 Rennes, France Email: Cyril.poriel@univ-rennes1.fr

Table Of Content

Introduction

In the emerging Organic Electronic (OE) technologies for lighting and display, Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes (PhOLEDs) are the 2 nd generation of OLEDs (after fluorescent OLEDs) and have encountered a fantastic development (Figure 1). [START_REF] Baldo | Highly efficient phosphorescent emission from organic electroluminescent devices[END_REF] Therefore, PhOLED technology is more mature than the recent 3 rd generation of OLEDs based on Thermally Activated Delayed Fluorescence (TADF). [START_REF] Méhes | Enhanced Electroluminescence Efficiency in a Spiro-Acridine Derivative through Thermally Activated Delayed Fluorescence Angew[END_REF] A PhOLED uses a host-guest EMitting Layer (EML) which consists in a triplet emitter (Guest) dispersed into an appropriate Organic SemiConductor, OSC, (Host). The 100% internal quantum efficiency is fulfilled through harvesting both the singlet (25%) and triplet (75%) excitons (Figure 1, right). [START_REF] Baldo | Highly efficient phosphorescent emission from organic electroluminescent devices[END_REF] During the past two decades, intense research has been focused on developing very high-efficiency hosts. Many molecular design strategies have been developed to gather within a single host all the required properties to fit with a phosphor within a device. An ideal PHC host for a PhOLED should indeed fulfil several precise criteria: (i) a triplet energy (E T ) above that of the phosphor used (ca 2.2 eV for red, 2.5 eV for green and 2.7 eV for blue phosphor) to confine the triplet excitons within the phosphorescent guest, (ii) HOMO/LUMO levels adapted to the phosphor used and to the Fermi level of the electrodes to insure an efficient charge injection, (iii) good mobility of electron and hole for efficient charge recombination, (iv) thermal and morphological stabilities to extend the lifetime of the device. In addition, the next generation of host materials should be highly simple in order to simplify the synthetic access and to provide a clean and simple electronics, essential for the ecological transition. These molecular engineering works of host materials have undoubtedly driven the field. The most efficient are the bipolar hosts constructed on a 'Donor/Acceptor' molecular design. [START_REF] Poriel | Designing Host Materials for the Emissive Layer of Single-Layer Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes: Toward Simplified Organic Devices[END_REF][START_REF] Wang | High Triplet Energy Hosts for Blue Organic Light-Emitting Diodes[END_REF] This design is widely known and consists to judiciously assemble electron-rich (such as carbazole, [START_REF] Quinton | Electron-Rich 4-Substituted Spirobifluorenes: Toward a New Family of High Triplet Energy Host Materials for High-Efficiency Green and Sky Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF] N-phenylacridine, [START_REF] Lucas | Spirophenylacridine-2,7-(diphenylphosphineoxide)fluorene: A Bipolar Host for High-Efficiency Single-Layer Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes[END_REF][START_REF] Lucas | Universal host materials for red, green and blue high-efficiency single-layer phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] quinolinophenothiazine, 10-12 indoloacridine 13 etc) and electron-poor (such as pyridine, [START_REF] Bai | Adjusting Nitrogen Atom Orientations of Pyridine Ring in Tetraphenylsilane-Based Hosts for Highly Efficient Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Devices[END_REF] dioxothioxanthene, [START_REF] Romain | Thioxanthene and dioxothioxanthene dihydroindeno[2,1-b]fluorenes: synthesis, properties and applications in green and sky blue phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Liu | 9,9-Diphenyl-thioxanthene derivatives as host materials for highly efficient blue phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] phosphine oxide, 8-9 diazafluorene [START_REF] Thiery | Modulation of the Physicochemical Properties of Donor-Spiro-Acceptor Derivatives through Donor Unit Planarisation: Phenylacridine versus Indoloacridine-New Hosts for Green and Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes (PhOLEDs)[END_REF][START_REF] Romain | Properties modulation of organic semi-conductors based on a donor-spiro-acceptor (D-spiro-A) molecular design: new host materials for efficient sky-blue PhOLEDs[END_REF] etc) fragments to gather the above mentioned properties within a single molecule. The best host materials achieved over 27% external quantum efficiency (EQE) in red, green or blue PhOLEDs, the three prominent emission colours in this technology. [START_REF] Wang | High Triplet Energy Hosts for Blue Organic Light-Emitting Diodes[END_REF] However, the complicated structure of these molecules increases the synthetic complexity, the environmental footprint and production costs. In addition, the fragile C-N, C-P and C-S bonds of such heteroatoms-based hosts are also involved, in part, in the OLED instability. [START_REF] Kondakov | Operational degradation of organic lightemitting diodes: Mechanism and identification of chemical products[END_REF][START_REF] Lin | Achilles Heels of Phosphine Oxide Materials for OLEDs: Chemical Stability and Degradation Mechanism of a Bipolar Phosphine Oxide/Carbazole Hybrid Host Material[END_REF][START_REF] Lin | Molecular Understanding of the Chemical Stability of Organic Materials for OLEDs: A Comparative Study on Sulfonyl, Phosphine-Oxide, and Carbonyl-Containing Host Materials[END_REF][START_REF] Li | Chemical Stabilities of the Lowest Triplet State in Aryl Sulfones and Aryl Phosphine Oxides Relevant to OLED Applications[END_REF][START_REF] Schmidbauer | Chemical Degradation in Organic Light-Emitting Devices: Mechanisms and Implications for the Design of New Materials[END_REF] Thus, as the instability of OLEDs is one of the most important problem to address at the current stage of development, developing new generations of host materials, without heteroatoms, has appeared as an important challenge in the field. In 2005, a new molecular design approach of host materials without any heteroatoms, so-called pure hydrocarbon (PHC), was introduced in litterature. [START_REF] Wong | Spiro-Configured Bifluorenes: Highly Efficient Emitter for UV Organic Light-Emitting Device and Host Material for Red Electrophosphorescence[END_REF] At the beginning, the device performance was very poor because designing an efficient host free of heteroatoms is a very difficult task. Indeed, the functional building blocks such as carbazole or phosphine oxide are very important in the device performance as they allow to respectively adjust the HOMO and LUMO energy levels and increase in the meantime the charge carrier mobilities. Without these functional groups, the task is far more difficult. However, year after year, the performances of PHC-based devices have increased thanks to the different design tactics elaborated by chemists. Thanks to precise structure-properties relationship studies, our group has strongly contributed to the development of this research field. In 2020, an important barrier has been lifted as we have shown that PHC host can overpassed heteroatoms-based host materials. [START_REF] Wang | Evolution of pure hydrocarbon hosts: simpler structure, higher performance and universal application in RGB phosphorescent organic lightemitting diodes[END_REF] This is the story we want to tell herein.

PHCs as host for PhOLEDs: The first advances.

The first examples of PHC-based materials displayed a low E T , and were then only suitable for red PhOLEDs. The first work published in 2005 by Wong and coworkers, has attracted little attention because of the moderate device performance. [START_REF] Wong | Spiro-Configured Bifluorenes: Highly Efficient Emitter for UV Organic Light-Emitting Device and Host Material for Red Electrophosphorescence[END_REF] This work was however an important milestone. The two hosts investigated, 1 and 2, possess a central spirobifluorene (SBF) connected via a para linkage to either another SBF (1) or to a 9,9-ditolyl-fluorene (2), Figure 2. This linkage allows an efficient conjugation extension leading to a low E T (2.28 eV for both). The host 2 achieved a 10% EQE in red PhOLED using btp 2 Ir(acac) (E T =2.02 eV) as emitter, which was an interesting performance at that time. The device displayed low turn-on voltage of 2.5-3.0 V, indicating an effective charge injection and showing for the first time that PHC hosts may be used in red PhOLEDs. PHCs have then continued to hold the attention of many research groups worldwide. The SBF unit was then extended to a dihydroindeno [1,2-b]fluorene backbone (3) and used as host for the green phosphor Ir(ppy) 2 acac (E T =2.40 eV in 2MeTHF at room temperature 10 ) in a PhOLED, displaying an EQE of 15.8%. [START_REF] Chi | A high-efficiency and low-operatingvoltage green electrophosphorescent device employing a pure-hydrocarbon host material[END_REF] Our group has followed a similar strategy and has designed, several years later, a structurally related host, 4, also based on the dihydroindeno [1,2-b]fluorene backbone. With an E T of 2.52 eV, 4 was suitable to host the green phosphor, Ir(ppy) 3 (E T = 2.43 eV in 2Me-THF at room temperature) [START_REF] Lucas | Universal host materials for red, green and blue high-efficiency single-layer phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] reaching an EQE of ca 10%. In these two works, it was interesting to note, that despite an extended bridged terphenyl unit is constructed, namely dihydroindeno [1,2-b]fluorene fragment, the E T remain higher than 2.5 eV. The study of positional isomers of dihydroindenofluorenes has provided, several years later, a response to this intriguing feature (see below). [START_REF] Romain | Thioxanthene and dioxothioxanthene dihydroindeno[2,1-b]fluorenes: synthesis, properties and applications in green and sky blue phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Poriel | Modulation of the Electronic Properties of 3π-2spiro Compounds Derived from Bridged Oligophenylenes: A Structure-Property Relationship[END_REF][START_REF] Poriel | Dihydroindenofluorene positional isomers Acc[END_REF][START_REF] Romain | ortho-, meta-, and para-Dihydroindenofluorene Derivatives as Host Materials for Phosphorescent OLEDs[END_REF] In 2017, tetraphenyldibenzochrysene 5 was successfully incorporated in a red PhOLED (Ir(MDQ) 2 (acac), E T = 2.02 in 2Me-THF at toom temperature [START_REF] Lucas | Universal host materials for red, green and blue high-efficiency single-layer phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] ) with a high EQE of 14.4%. The highly conjugated dibenzochrysene core nevertheless leads to an E T of 2.11 eV that does not allow to host green or blue phosphor. [START_REF] Liu | chrysene: A new platform for highly efficient red phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] Despite interesting molecular structures were constructed and the proof of concept highlighted, all these works suffer from a strong limitation; their E T are kept very low due to the molecular arrangement, which maintains an extended -conjugation. Indeed, increasing the E T was a mandatory step in order to host blue phosphors, which are still nowadays the weakest link in this technology. [START_REF] Wang | High Triplet Energy Hosts for Blue Organic Light-Emitting Diodes[END_REF] Thus, different molecular design strategies have been then established in order to rise the E T of this new generation of PHC materials (see below).

-Conjugation disruption: A tool to increase the E T .

In 2009, the substitution pattern of SBF was approached as an efficient tool to disturb the conjugation of PHC hosts and the first C4-substituted SBFs were synthesized. [START_REF] Jiang | Novel Oligo-9,9′spirobifluorenes through ortho-Linkage as Full Hydrocarbon Host for Highly Efficient Phosphorescent OLEDs[END_REF] A dimer and a trimer, 6 and 7, were reported showing, for the first time, the potential of the C4 position to strongly disturb the -conjugation. The C4 position of SBF was particularly interesting as it is at ortho position of the biphenyl linkage (Figure 3-right) whereas the C2 position, found for example in 1, is located at para position. One of the main characteristics of an ortho linkage is its strong steric hindrance, which significantly disturbs the conjugation. Thanks to this sterically hindered ortho linkage, 6 displays a very high of E T of 2.79 eV. However, despite this ortho linkage, 7 has a lower E T , 2.55 eV, due to the para linkages with the two other SBFs. One can note that compared to the first generation of materials 1 and 2, the E T was nevertheless increased and has allowed to use 7 as host for both red (Ir(ppq) 2 (acac)) and green (Ir(ppy) 3 ) phosphor with EQE of 10.5 and 12.6% respectively. This molecular design strategy has pave the way to the design of C4-SBF-based hosts, which are nowadays an important class of host materials for PhOLEDs. [START_REF] Quinton | Electron-Rich 4-Substituted Spirobifluorenes: Toward a New Family of High Triplet Energy Host Materials for High-Efficiency Green and Sky Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Thiery | 2-Substituted vs 4-substituted-9,9′-spirobifluorene host materials for green and blue phosphorescent OLEDs: a structure-property relationship study[END_REF][START_REF] Thiery | 4-Pyridyl-9,9′-spirobifluorenes as Host Materials for Green and Sky-Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Poriel | Structure-property relationship of 4-substitutedspirobifluorenes as hosts for phosphorescent organic light emitting diodes: an overview[END_REF][START_REF] Poriel | New generations of spirobifluorene regioisomers for organic electronics: tuning electronic properties with the substitution pattern[END_REF] The origin of this conjugation disruption is briefly discussed below and is detailed in other works. [START_REF] Poriel | Structure-property relationship of 4-substitutedspirobifluorenes as hosts for phosphorescent organic light emitting diodes: an overview[END_REF][START_REF] Poriel | New generations of spirobifluorene regioisomers for organic electronics: tuning electronic properties with the substitution pattern[END_REF] However, it should be mentioned that despite its high E T , 6, was not tested at that time in blue PhOLEDs. The potential of 4-substituted SBFs and more generally of PHCs in blue PhOLEDs was then delayed. The efficiency of the PHC design strategy has been then developed on structurally related structures by the same group. [START_REF] Fan | Tri-, Tetra-and Pentamers of 9,9′-Spirobifluorenes through Full ortho-Linkage: High Triplet-Energy Pure Hydrocarbon Host for Blue Phosphorescent Emitter[END_REF] Longer oligospirobifluorenes with three (8) or five ( 9) SBF units all connected by C4 linkages were then synthesized. These molecules possess an optical gap of 3.93 eV, independent of the number of SBF units, identical to that of 6. [START_REF] Jiang | Novel Oligo-9,9′spirobifluorenes through ortho-Linkage as Full Hydrocarbon Host for Highly Efficient Phosphorescent OLEDs[END_REF] This shows that the conjugation between the SBF units is efficiently broken.

In 2010, the trimer 8 was only the second example of a PHC incorporated as a host in a blue PhOLED [START_REF] Fan | Tri-, Tetra-and Pentamers of 9,9′-Spirobifluorenes through Full ortho-Linkage: High Triplet-Energy Pure Hydrocarbon Host for Blue Phosphorescent Emitter[END_REF] (the first example was reported by Liu and coworkers, [START_REF] Ye | Wide-Energy-Gap Host Materials for Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes[END_REF] in 2009, with host 18, see below). The device used FIrpic as emitter (E T : 2.67 eV in 2Me-THF at room temperature) [START_REF] Lucas | Universal host materials for red, green and blue high-efficiency single-layer phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF] and displayed an EQE of 11.6%, a Current Efficiency (CE) of 25 cd/A and a Power Efficiency (PE) of 17 lm/W. These values were, at that time, very promising.

In order to well establish the origin of the -conjugation disruption in C4-SBFs, our group has designed in 2014, another very basic PHC-based host material constructed on the C4-SBF scaffold, namely 4-phenyl-spirobifluorene 10 and has precisely compared its properties to its positional isomer 11 (Figures 3 and4). [START_REF] Thiery | 9,9′-Spirobifluorene and 4-phenyl-9,9′-spirobifluorene: pure hydrocarbon small molecules as hosts for efficient green and blue PhOLEDs[END_REF] The E T of 10 was significantly increased compared to its 2-counterpart 11 (2.78 vs 2.56 eV, Figure 4, left), confirming the efficiency of the C4 position to rise the E T . In 10, the phenyl is attached at ortho position of the biphenyl linkage whereas in 11, it is located at para position. The latter leads to a relaxed system, with a small dihedral angle between the fluorene and the phenyl ring (37°) whereas the former leads to a sterically hindered environment with a high dihedral angle between the fluorene and the phenyl ring (51°) (Figure 4, middle). This structural feature has been assigned to the interaction between the hydrogen atoms in ortho position of the pendant phenyl ring and those of the fluorenyl core, [START_REF] Thiery | 9,9′-Spirobifluorene and 4-phenyl-9,9′-spirobifluorene: pure hydrocarbon small molecules as hosts for efficient green and blue PhOLEDs[END_REF] and is at the origin of the π-conjugation breaking observed in 10 (detected thanks to the modification of the absorption spectrum, see Figure 4, right) and more generally in all the SBFs substituted at C4 such as 6. For the positional isomers, 10 and 11, the influence of the linkage on the E T can be understood with the terphenyl molecules possessing either a para or an ortho linkage (Figure 3, Left). Adding one phenyl unit either in ortho or in para position of the biphenyl molecule (E T : 2.85 eV), [START_REF] Yersin | Highly Efficient OLEDs with Phosphorescent Materials[END_REF] considerably reduces this E T due to the π-conjugation extension, however not with the same amplitude. Thus, in the para-terphenyl, the conjugation between the three phenyl rings is maximized due to the para linkages and the E T significantly drops to 2.55 eV. The ortho linkages of the ortho-terphenyl core provides a different result as they lead to a strong steric hindrance, which maintains the E T at 2.67 eV, closer to that of biphenyl and therefore higher than that of the para-terphenyl. [START_REF] Romain | ortho-, meta-, and para-Dihydroindenofluorene Derivatives as Host Materials for Phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Yersin | Highly Efficient OLEDs with Phosphorescent Materials[END_REF] Thanks to its high E T , 10 has been incorporated as a host in green and more importantly in blue PhOLEDs with nevertheless moderate performance (EQE of 10.4 and 5.7% respectively). [START_REF] Thiery | 9,9′-Spirobifluorene and 4-phenyl-9,9′-spirobifluorene: pure hydrocarbon small molecules as hosts for efficient green and blue PhOLEDs[END_REF] Interestingly, in this work, the simple 9,9'-spirobifluorene 12 was also tested as host and has displayed modest EQEs of 6.6 / 8.5% for FIrpic / Ir(ppy) 3 PhOLEDs respectively, showing the necessity to decorate the SBF core to reach high performance PHCs. This is the strategy our group has then followed. These works have paved the way to the further design of PHC host materials constructed on a C4-SBF (or C4-fluorene) scaffold and other examples have been reported afterwards. For example, the dispirofluorene-indeno[2,1-c]fluorene 13 may be seen as a bridged 4-SBF. [START_REF] Romain | ortho-, meta-, and para-Dihydroindenofluorene Derivatives as Host Materials for Phosphorescent OLEDs[END_REF] In this work, it has been shown that, thanks to its ortho linkage, and despite its planar structure, the E T is maintained high, at ca 2.63 eV. Other examples of high E T materials constructed on an ortho linkage have been published by other groups showing the efficiency of this molecular design strategy. [START_REF] Tian | Pure hydrocarbon host materials based on spirofluorene with excellent performances for green phosphorescent lightemitting devices[END_REF] However, the device characteristics using 13 as host were rather modest for a green PhOLED (EQE: 13.3%) and improving the device performance remained the major issue. The modification of the linkage (ortho to meta) has been one of the key to the success. This strategy is described below.

In this quest for robust PHC derivatives with very high E T , we have reported, in 2011, a unique molecular design based on a meta-substituted terphenylene core, namely dihydroindeno[2,1b]fluorene, flanked with two 2,7-t-Bu-fluorene units (14, Figure 5). [START_REF] Poriel | A robust pure hydrocarbon derivative based on the (2,1-b)-indenofluorenyl core with high triplet energy level[END_REF] Despite the bridged structure, which should maximize the electronic delocalization, this molecular design has revealed an impressive increase of the E T compared to the para counterpart 15 (2.76 eV for 14 vs 2.52 eV for 15), keeping however excellent morphological and thermal properties thanks to the two spirofluorene units. Thus, the meta-substituted terphenyl backbone found in 14 has led to a remarkable increase of the E T value compared to the para-substituted terphenyl backbone found in 15. This work was the first example of a dihydroindeno[2,1-b]fluorene based OSC for organic electronic applications and has shown the potential of meta linkages to increase the E T of PHCs (Note that regioisomers of dihydroindenofluorene are versatile fragments also used in the field of field-effect transistors [START_REF] Romain | The structure-property relationship study of electron-deficient dihydroindeno[2,1b]fluorene derivatives for n-type organic field effect transistors[END_REF][START_REF] Bebiche | Performance improvement of IF(CN 2 ) 2 meta based N-channel OTFTs and their integration into a stable CMOS inverter[END_REF][START_REF] Bebiche | Influence of the gate bias stress on the stability of n-type Organic Field-Effect Transistors based on Dicyanovinylenes-Dihydroindenofluorene semiconductors[END_REF] or that of fluorescent OLEDs [START_REF] Poriel | Blue Emitting 3 π-2 Spiro Terfluorene-Indenofluorene Isomers: A Structure-Properties Relationship Study[END_REF][START_REF] Thirion | Intramolecular excimer emission as a blue light source in fluorescent organic light emitting diodes: a promising molecular design[END_REF][START_REF] Romain | Dependence of the Properties of Dihydroindenofluorene Derivatives on Positional Isomerism: Influence of the Ring Bridging Angew[END_REF][45] ). In these pioneer works, an important characteristic was particularly highlighted. Indeed, the absorption and fluorescence spectra of 14 and 15 are very similar with almost the same maxima (Figure 5). Oppositely, the first peak of the phosphorescence spectra is strongly blue shifted in the case of 14 vs 15 leading to different E T values. This is due to the different impact of the nature of the linkage (para vs meta) and the dihedral angle between the different phenyl units (herein almost nul due to the bridges, which planify the system). This has been rationalized by our group several years later with SBF dimers. [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] This design tool appears to be very efficient to selectively tune the E T, keeping the E s unaltered, of great interest in the TADF OLED technology. The electronic decoupling arising from a meta linkage has then significantly changed the deal in the field. Indeed, as can be seen in Figure 3, the E  of meta terphenyl is very high, 2.82 eV, significantly higher than those of para and ortho counterparts and has allowed the construction of high E T PHCbased materials based on this fragment. In 2015, this molecular design strategy has been applied in PhOLEDs and a high E T PHC material constructed on another meta-dihydroindenofluorene, namely dihydroindeno[1,2-a]fluorene 16 (E T = 2.76 eV) has been incorporated as host in blue (FIrpic) and green (Ir(ppy) 3 ) PhOLEDs with interesting EQEs of 7.5 and 14.8% respectively and low turn-on voltages of 3.2 and 2.8 V respectively. [START_REF] Romain | ortho-, meta-, and para-Dihydroindenofluorene Derivatives as Host Materials for Phosphorescent OLEDs[END_REF] Thus, the green PhOLEDs performance increases with the rise of E T , from an EQE of 9.9% with 4, to 13.3% with 13 and to 14.8% with 16.

Meta linkages have been then efficiently used, year after year, to improve the PHC design efficiencies. Many different phenyl and/or fluorene assemblies have been constructed using the electronic decoupling characteristic induced by the meta linkage. [START_REF] Ye | Wide-Energy-Gap Host Materials for Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes[END_REF][START_REF] Tian | Pure hydrocarbon host materials based on spirofluorene with excellent performances for green phosphorescent lightemitting devices[END_REF][START_REF] Zhuo | Pure aromatic hydrocarbons with rigid and bulky substituents as bipolar hosts for blue phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Yoshii | Acyclic, linear oligo-meta-phenylenes as multipotent base materials for highly efficient single-layer organic light-emitting devices[END_REF][START_REF] Xue | Aromatic hydrocarbon macrocycles for highly efficient organic lightemitting devices with single-layer architectures[END_REF][START_REF] Ikemoto | Modular Synthesis of Aromatic Hydrocarbon Macrocycles for Simplified, Single-Layer Organic Light-Emitting Devices[END_REF] Note that another efficientconjugated breaker has also been used in these designs, namely the carbon bridge of the fluorene, which has been interestingly developed in several designs, such as in constructing the next generation of high performance PHC hosts (Figure 6). [START_REF] Cui | Pure Hydrocarbon Hosts for ≈100% Exciton Harvesting in Both Phosphorescent and Fluorescent Light-Emitting Devices[END_REF] It was an important step in the field. Thus, two SBF dimers substituted at position C4 or at position C3, 19 (C4/C3) and 20 (C3/C3) were synthesized and used as host in blue and white PhOLEDs. In order to unravel their intriguing properties, our group has also investigated these molecules several years later. [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] The two isomers display very different optical properties due to their different linkages (meta/ortho vs meta/meta) and different steric congestions (fluorene/fluorene angle of 59° for 19 vs 37° for 20, Figure 6). The absorption spectra clearly show that the -conjugation is less extended in the case of 19 as 20 displays an intense band at ca 320 nm (Figure 6, Top-left). The fluorescence highlights very different molecular rearrangements occurring between the ground and the first excited states for the two compounds, the spectrum of 20 being thin, structured and blue shifted whereas that of 19 is unresolved large and red shifted. This can be partially assigned to the different fluorene/fluorene angle in S1 state (determined by theoretical calculation), this angle is large for 19 (ca 30°) and very low for 20 (ca 4°). [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] The linkage also has a strong impact on the phosphorescence spectra with an E T measured at ca 2.73 eV for 19 and at 2.84 eV for 20 (Figure 6, Bottom-Left). [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] These two dimers have displayed very different performance when incorporated as host in blue PhOLEDs, 19:FIrpic based PhOLED displaying a very high EQE of 22% whereas that of 20:FIrpic based PhOLED is of only 11.4%. phosphorescence). This is particularly important to control the electronic properties to accurately design efficient functional materials for a specified application.

Following this work, an important breakthrough was made in 2017 with the development of the first C1-substituted SBF as PHC host materials for PhOLED, namely 1-Phenyl-Spirobifluorene 21. [START_REF] Sicard | Spirobifluorene Regioisomerism: A Structure-Property Relationship Study[END_REF] Despite low blue (FIrpic) PhOLED performances were obtained in these first works (EQE of 5.9% and corresponding CE and PE of 15.9 cd/A and 5.9 lm/W), this position was considered as ideal as it takes advantages from both C3 and C4 sites as previously described. Indeed, the -conjugation breaking has been assigned to a combination of both the meta linkage (electronic parameter found in C3-SBFs) and the high dihedral angle formed between the substituent and the fluorene (steric parameter found in C4-SBFs) due to the cofacial arrangement. This particularity has been advantageously used to design high E T host materials for blue PhOLEDs (see below with C1-linked SBF dimers 22-25). Indeed, in 21, the effect of the phenyl unit is vanished and the E T remains almost identical to that of building block 12 (2.86 54 vs 2.89 [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] eV, Figure 7, right). The next important step was made in early 2019, when our group and that of Jiang designed highly twisted SBF dimers possessing different phenyl connections, 22-25, Figures 2 and8. [START_REF] Sicard | C1-Linked Spirobifluorene Dimers: Pure Hydrocarbon Hosts for High-Performance Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF] The particularity of these dimers was their linkage derivatized from the C1 position, which appeared, as expose above, to be particularly efficient to maintain a high E T . In these C1-linked dimers, there is a strong steric congestion (significantly more important than that of 21 exposed above) imposed by the two SBF units, which drives the physical and electronic properties.

These dimers present excellent thermal properties with a high decomposition temperature, T d , above 310°C and a high glass transition temperature, T g , above 143°C, highly beneficial for device lifetime. Thus, the thermal and morphological properties of the SBF dimers are much improved over their constituting block 12 (T d =234°C/T c =135°C), highlighting the strength of the present dimer design: maintaining some excellent properties of 12 (such as its high E T ) while enhancing others (such as the T g /T d ). The E T of the four dimers, thanks to this -conjugation breaking is maintained very high, between 2.80 eV for 23 and 2.87 eV for 24 (the difference is induced by linkage effects) [START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] close to that of unsubstituted 12 (E T : 2.89 eV). When incorporated as host in blue FIrpic PhOLEDs, the EQE were all very high, ie above 19%, and even reached 22.9% for 24 (Figure 8). This EQE was, at that time, the highest reported in the literature for a PHC host and was more and more closer to that of heteroatomsbased devices. The charge injection was also very good in these devices as the turn-on voltages were found below 3V. This is a low value for a blue emission, especially for PHC systems and the C1-SBF scaffold is undoubtedly at the origin of this very high performance. Even so, this encouraging progress was still incomparable with the best heteroatoms-based hosts in blue, green, and red PhOLEDs. [START_REF] Song | Imidazo[1,2-b]pyridazine as Building Blocks for Host Materials for High-Performance Red-Phosphorescent Organic Light-Emitting Devices[END_REF][START_REF] Tang | High-Efficiency White Organic Light-Emitting Diodes Integrating Gradient Exciplex Allocation System and Novel D-Spiro-A Materials[END_REF][START_REF] Chen | De novo design of D-σ-A molecules as universal hosts for monochrome and white phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF][START_REF] Udagawa | Low-Driving-Voltage Blue Phosphorescent Organic Light-Emitting Devices with External Quantum Efficiency of 30%[END_REF][START_REF] Li | Highly Efficient Simple-Structure Sky-Blue Organic Light-Emitting Diode Using a Bicarbazole/Cyanopyridine Bipolar Host[END_REF] In order to allow the PHC hosts to go one step forward, overpassing the performance reached by the best heteroatoms-based hosts was the next key step. In addition, reaching high performance in red (R), green (G) and blue (B) PhOLEDs using the same host was also a real challenge. Such a type of hosts is called 'universal' and is particularly difficult to design. 5, 9-10 Indeed, if a host with a high E T (above 2.7 eV) can be, in principle, used with RGB phosphors, fitting the HOMO/LUMO energy levels is far from an easy task.

In 2020, a series of novel universal PHC materials 26-29, featuring further simplified structures from SBF dimers to mono SBF derivatives were designed and successfully incorporated as host in high performance RGB PhOLEDs (Figure 9). [START_REF] Wang | Evolution of pure hydrocarbon hosts: simpler structure, higher performance and universal application in RGB phosphorescent organic lightemitting diodes[END_REF] These molecules were constructed on a SBF scaffold substituted at C3/C6 positions thanks to an efficient one-step synthesis (Figure 9, Bottom-Left).

Decreasing the number of synthetic steps is a key feature for future industrial applications. This approach should be short, high yielding and low cost. The present hosts were easily synthesized at the multi-gram scale through an extremely simple one-step approach from commercial precursors 3bromo-spirobifluorene and 3,6-dibromo-spirobifluorene. The pendant substituents, phenyl or terphenyl, were efficiently grafted to the SBF core via simple Pd-catalysed coupling with yields over 90%.

The positions C3/C6 of the spirobifluorene fragment form a meta linkage with the constituted bridged biphenyl, leading to an electronic decoupling between the two fragments. [START_REF] Sicard | C1-Linked Spirobifluorene Dimers: Pure Hydrocarbon Hosts for High-Performance Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF][START_REF] Sicard | Spirobifluorene Regioisomerism: A Structure-Property Relationship Study[END_REF] As the pending substituent itself also has a chief role in the PhOLED performance, two different side groups were investigated, phenyl and meta-terphenyl. The monosubstituted non-symmetric host, 26, achieved excellent thermal and morphological stabilities (T d =318°C, T g =133°C), a high E T of 2.82 eV, a wellbalanced hole/electron mobility of 2.64 and 3.55 ×10 -8 cm 2 V -1 s -1 and has exhibited an outstanding average EQE of 26.8% when used as host in RGB PhOLEDs (Figure 9, Top). This PHC host presents the highest overall performance reported to date for a universal host (including heteroatoms-based hosts) and shows that the PHC design strategy is promising for the future development of OLED industry as a high-performance and low-cost opportunity. It is noteworthy to mention that the mobilities appear to be very low but well equilibrated, which shows that the charge balance in an OLED device is more important than the mobilities values themselves. The three other hosts in the series, 27-29, also display very high EQE, despite lower than that of 26 (average value: 23.5% for 27, 21.3% for 28 and 22.1% for 29). To understand the high performance obtained in this series and particularly with 26, lifetimes of the EMLs were investigated and have provided key data. The EMLs of 20 wt% blue emitting fac-Ir(iprpmi) 3 doped into the hosts show short lifetimes (26, 27, 28 and 29 : 0.86, 1.18, 1.09 and 0.95 s, respectively). Of particular interest, the lifetime of the EML using 26, 0.86 s, is considerably reduced compared to the others, which reduces the triplet density and the possibility of triplet-triplet annihilations, which are detrimental to the device Most efficient universal host material (December 2021)

26

Average EQE in RGB PhOLEDs: 26.8%

efficiency. [START_REF] Köhler | Triplet states in organic semiconductors[END_REF][START_REF] Baldo | Transient analysis of organic electrophosphorescence. II. Transient analysis of triplet-triplet annihilation[END_REF] This feature is surely one of the key properties involved in the very high PhOLED performance obtained and should be kept in mind for further PHC molecular design. Therefore, the very high performance reached with 26 can be assigned to the combination of high E T , well balanced mobility and short deactivation lifetime. This high performance was particularly important as it was the first time, that a PHC host overpassed the best heteroatoms-based hosts. [START_REF] Chen | De novo design of D-σ-A molecules as universal hosts for monochrome and white phosphorescent organic light-emitting diodes[END_REF][START_REF] Lai | m-Indolocarbazole Derivative as a Universal Host Material for RGB and White Phosphorescent OLEDs[END_REF] It shows that deliberately introducing heteroatoms within molecular backbone of host materials (to adjust the HOMO/LUMO energy levels and to reach decent mobilities values) is not a mandatory step to obtain a high PhOLED performance. This was an important finding to construct the next generation of hosts. Finally, another important result was reported in this work. Indeed, this work reports a series of four molecules, all of them achieving high performance with average EQE of 26.8% for 26, 23.5% for 27, 21.3% for 28 and 22.1% for 29 (Figure 9) showing the efficiency of the whole design strategy and not only of one molecule.

PHCs now enter in a new era as several research groups start to deeply investigate the potential of these new generations of hosts. In this context, the C1-SBF scaffold, highlighted by our group, appears undoubtedly as one of the most efficient platform to build such materials. The recent works of Lan, You and their coworkers [START_REF] Luo | Iridium(III)-Catalyzed Diarylation/Annulation of Benzoic Acids: Facile Access to Multi-Aryl Spirobifluorenes as Pure Hydrocarbon Hosts for High-Performance OLEDs[END_REF] on poly-substituted SBF based PHCs as hosts for RGB PhOLEDs (30, Figure 2) clearly confirm the high efficiency of this design strategy. Thus, when incorporated as host for blue and green phosphor, the high-E T PHC 30 (2.83 eV) displays a high EQE of 18.6 and 20.2% respectively. [START_REF] Luo | Iridium(III)-Catalyzed Diarylation/Annulation of Benzoic Acids: Facile Access to Multi-Aryl Spirobifluorenes as Pure Hydrocarbon Hosts for High-Performance OLEDs[END_REF] The C1-SBF scaffold is undoubtedly at the origin of this performance.

CONCLUSION

Since the first example reported in 2005, to the recent very high efficiency devices, PHC materials have started to conquer the world of host materials for PhOLEDs. These new generations of hosts, free of heteroatoms, only contain benzene rings, one of the most robust and inert building unit, which are assemble with suitable linkages to adjust their energy levels. Most of these materials display a large HOMO/LUMO difference, a high E T and excellent thermal and morphological stabilities (in other words high T g , and high T d ), which are key data for PhOLED applications. Despite their low mobilities, recent examples have shown that ambipolar character (such as in 26) can even be obtained with PHCs, which is a real advantage to favour the recombination in the centre of the device. Today, the most efficient universal host for RGB PhOLEDs is a PHC host (26), which displays an outstanding overall EQE of 26.8%. [START_REF] Wang | Evolution of pure hydrocarbon hosts: simpler structure, higher performance and universal application in RGB phosphorescent organic lightemitting diodes[END_REF] This finding shows that the PHC design can really advance the field and it will undoubtedly drive future molecular designs. One of the most important characteristics of the PHCbased hosts is their facile, low cost and short synthesis, which are key requirements in OLEDs industrial production. The potential of PHC materials has also been shown in the field of simplified PhOLEDs (called singe-layer PhOLEDs 5 ) as the highest performance to date (EQE of 21.4%) in a green single-layer PhOLED has also been obtained with a PHC. [START_REF] Yoshii | Acyclic, linear oligo-meta-phenylenes as multipotent base materials for highly efficient single-layer organic light-emitting devices[END_REF] All these recent results suggest a bright future for PHC hosts in PhOLED technology and many groups worldwide are now involved in this field. The first stability studies using a PHC material as host have been performed on TADF OLEDs and have revealed the potential of this type of hosts in term of device lifetime. [START_REF] Cui | Pure Hydrocarbon Hosts for ≈100% Exciton Harvesting in Both Phosphorescent and Fluorescent Light-Emitting Devices[END_REF] However, to the best of our knowledge there is, to date, no stability studies on PHC-based PhOLEDs. Such studies should be investigated in the future. In term of molecular design, an important direction for the future of PHCs in PhOLEDs will be directed to the increase of the E T in order to host deep blue phosphors, which are still the weakest link of the technology. To reach this goal, novel molecular approaches should be developed. We are currently working in this direction.

To conclude, it is only the dawn of the PHC hosts in PhOLED devices (and more generally for the other OLED technologies), but the efficiency of the molecular design strategy has clearly been highlighted. This straightforward design strategy avoids tedious molecular constructions and has therefore excellent potential for future OLEDs research and industrialization.

BIOGRAPHICAL INFORMATIONS

Figure 1 .

 1 Figure 1. OLED simplified working principle (Left and middle). Energy transfer cascade within a PhOLED (Right).

Figure 2 .

 2 Figure 2. Selected PHCs designed to host phosphors in PhOLEDs and molecular structures of corresponding phosphorescent emitters. nd: Not detected.

Figure 3 .

 3 Figure 3. Evolution of E T in oligophenyls and in phenyl substituted SBF analogues.

Figure 4 .

 4 Figure 4. Phosphorescence spectra (2Me-THF, 77K, Left), X-Ray structures (Middle) and absorption spectra (cyclohexane, Right) of 10 and 11.

Figure 5 .

 5 Figure 5. DiSpiroFluorene-Indeno[2,1-b]Fluorene 14 vs DiSpiroFluorene-Indeno[1,2-b]Fluorene 15: X-ray structures, absorption and fluorescence emission at room temperature and at 77 K (in methylcyclohexane/2-methylpentane 1:1). Adapted from Ref. 38 with permission from the Royal Society of Chemistry.

17 and 18 ,

 18 allowing to maintain a high E T.34, 37, 47, 51 Thus, since the first PHC host 17 for blue (FIr6) PhOLED published in 2009, 34 many research groups worldwide have tried to improve the performance of blue PhOLEDs, reaching 15.7% in 2015 with 18:FIrpic as EML.However, the performance of PHC-based blue PhOLEDs, has remained lower than 16% until 2015 when two SBF dimers, 19 and 20, have shown the crucial importance of the meta-linkage for

Figure 6 .

 6 Figure 6. Spirobifluorene 12 and Spirobifluorene dimers 19 and 20: X-Ray structures, absorption and emission at room temperature and at 77K (in 2Me-THF).[START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] SBF dimers have played a key role in the field of PHC hosts for PhOLEDs since they have often display the highest performance over the years.[START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF][START_REF] Cui | Pure Hydrocarbon Hosts for ≈100% Exciton Harvesting in Both Phosphorescent and Fluorescent Light-Emitting Devices[END_REF][START_REF] Sicard | C1-Linked Spirobifluorene Dimers: Pure Hydrocarbon Hosts for High-Performance Blue Phosphorescent OLEDs[END_REF] Two parameters control the electronic properties of these dimeric molecular structures (and OSCs in general): the electronic parameter (nature of the linkage, i.e. ortho¸ meta and para) and the steric parameter (relative position of the two SBF units one to the other, i.e. fluorene/fluorene dihedral angle). This is discussed in a recent article,[START_REF] Poriel | Spirobifluorene Dimers: Understanding How The Molecular Assemblies Drive The Electronic Properties[END_REF] in which we have studied the ten dimeric structures of SBF and shown how the combination of these two parameters tunes the electronic properties of SBF dimers and how their respective weights are different as a function of the property considered (HOMO or LUMO energy, fluorescence,

Figure 7 .

 7 Figure 7. Left: X-Ray structure of 1-Phenyl-Spirobifluorene 21. Right: Phosphorescence contribution of 12 and 21 extracted from emission spectra at 77K (2Me-THF).

21 Figure 8 .

 218 Figure 8. C1-substituted spirobifluorene dimers 22-25 as host for blue PhOLEDs (FIrpic)

Figure 9 .

 9 Figure 9. PHC 26-28. Synthesis, X-Ray structure and performance as host in RGB PhOLEDs (Adapted from Ref. 3 with permission from the Royal Society of Chemistry)

  Cyril Poriel received his PhD in 2003 from the University of Rennes 1. After a postdoctoral stay at the University of Exeter (UK), he joined the CNRS in 2005 at the Institut des Sciences Chimiques de Rennes (Rennes, France), where he is currently CNRS Research Director. His main research interest deals with the design of linear and cyclic π-conjugated architectures for Organic Electronics (Phosphorescent OLEDs, fluorescent OLEDs, materials for OFETs…). He is author/co-author of more than 120 publications, reviews and book chapters.Joëlle Rault-Berthelot received her PhD in 1986 from the University of Rennes 1, where she is currently CNRS research director (Institut des Sciences Chimiques de Rennes). She has been working for 40 years in electrochemistry. Since 2005, she is involved in the design of π-conjugated systems for Organic Electronics and is author/co-author of more than 160 publications, reviews and book chapters.

Acknowledgments:

We would like to highly thank all our collaborators, which have been involved in the PHC host materials project. We would like to highly thank Dr D. Tondelier and B. Geffroy (Paris Saclay), Dr C. Quinton, Dr M. Romain, Dr S. Thiery, Dr O. Jeannin, Dr J.D. Peltier, Dr L. Sicard, Dr F. Lucas, C. Brouillac and Dr E. Jacques (Rennes). We would like to thank the ANR (SPIROQUEST, n°19-CE05-0024) for financial support, the Région Bretagne (DIADEM project) for PhD grant (FL) and the Agence de l'environnement et de la maitrise de l'énergie (ADEME) for PhD grant (CB, EcoElec Project). This work was granted access to the HPC resources of CINES under the allocation 2021-A0100805032 awarded by GENCI. The authors thank Dr J. F. Bergamini (Rennes) for the TOC material.


Sylvain Vauttier
email: sylvain.vauttier@site-eerie.ema.fr

Christelle Urtado
email: christelle.urtado@site-eerie.ema.fr

Eric Mendizabal
email: eric.mendizabal@site-eerie.ema.fr

La relation d'association dans les approches dirigées par les modèles : besoins et usages pratiques

Keywords: approches dirigées par les modèles, composants conceptuels, réutilisation de composants, assemblage de composants, relations d'association, méta-modélisation, UML, MDA model-driven approaches, conceptual components, component reuse, component assembling, association relationships, metamodeling, UML, MDA

Après avoir essentiellement porté sur la conception d'infrastructures d'intégration de composants logiciels, la pratique du développement à base de composants s'oriente vers des approches dirigées par les modèles. Ces approches consistent à changer le niveau d'abstraction de la description des composants : les composants logiciels, décrits par leur codage dans un langage de programmation donné et pour une infrastructure donnée, sont remplacés par des composants conceptuels, décrits par des modèles technologiquement neutres dans un langage de modélisation standard. Le développement à base de composants peut alors se définir comme la réutilisation et l'intégration des modèles décrivant les composants. La relation d'association est le concept clé de la mise en oeuvre de l'assemblage de tels composants conceptuels. ABSTRACT. Component-based software engineering practices head towards model-driven approaches, after having been for long essentially focused on the design of middleware frameworks to manage the integration of software components. These new approaches consist in using more abstract component descriptions : software components -described by code expressed in a given programming language and for a given middleware framework -are replaced by conceptual components -described by platform-independent models expressed in a standard modeling language. Component-based software development can therefore be defined as the reuse and the integration of the models that describe components. The association relationship is the key concept to assemble such conceptual components.

Introduction

L'ingénierie à base de composants des logiciels et des systèmes d'information est à l'aube d'une mutation. Après avoir essentiellement consisté à intégrer, au niveau implémentation, des composants logiciels interopérables, à l'aide d'infrastructures telles qu'OMA (CORBA) [OMG97, OMG01], J2EE [START_REF] Sun | ! Enterprise JavaBeans Specification, version 1.1![END_REF] et plus récemment les web services [W3C03], l'ingénierie à base de composants s'enrichit de démarches dirigées par les modèles [START_REF] Bezivin | ! From Object Composition to Model Transformation with the MDA![END_REF][START_REF] Dsouza | ! Omg's Mda, An Architecture for Modelling![END_REF]. Ces démarches sont fondées sur un constat simple : les composants logiciels ne tiennent pas leurs promesses en termes de réutilisation. Les infrastructures qui permettent l'intégration des composants logiciels ne sont pas matures : elles subissent des évolutions rapides qui obligent à faire migrer régulièrement le code des composants vers ces infrastructures. Seuls les modèles conceptuels de ces composants, produits lors des étapes de spécification ou de conception, constituent des productions pérennes et capitalisables. Ce sont donc ces modèles conceptuels qui doivent constituer les véritables éléments réutilisables d'un logiciel.

Ainsi, les approches dirigées par les modèles proposent-elles de réaliser l'intégration des logiciels non plus au niveau implémentation, grâce à des composants logiciels interopérables, mais au niveau conceptuel, par l'intégration de composants conceptuels, décrits dans un langage de modélisation standard et technologiquement neutre tel qu'UML. Dans ce type d'approche, les composants logiciels implémentant ces composants conceptuels sont obtenus à l'aide de générateurs de code spécifiques à l'infrastructure cible, ce qui permet de faire migrer à moindre coût les composants.

Dans ce contexte, nous avons étudié la création de composants conceptuels pour et par la réutilisation [START_REF] Cauvet | ! La réutilisation dans l'ingénierie des systèmes d'information![END_REF]. La relation d'association est l'un des concepts clés de la mise en oeuvre pratique de cette réutilisation : elle permet lier des classes provenant de différentes modèles, en exprimant les rôles relatifs qu'elles jouent entre-elles, et de créer ainsi de nouveaux modèles, par assemblage de modèles existants. Dans cet article, nous examinons certaines propriétés des relations d'association [START_REF] Civello | ! Rooted Class Diagrams! :! A notation for Context-Independent Models![END_REF][START_REF] Bischof | ! Associations considered a bad thing![END_REF][START_REF]! Open Relationships -Associations, Mappings, Dependencies, and Uses![END_REF] sous l'angle de leur impact sur les mécanismes de définition puis d'utilisation de composants conceptuels. Nous en déduisons les caractéristiques nécessaires à un modèle de relations d'association pour faciliter le découplage des composants (ce qui permet de produire des composants réutilisables) puis leur assemblage (ce qui permet de réutiliser effectivement des composants). UML [START_REF] Omg | ! UML Specification 1.4![END_REF], en tant que standard pour les langages de modélisation, et MDA, en tant que futur standard de démarche dirigée par les modèles proposé par l'OMG [START_REF] Bezivin | ! From Object Composition to Model Transformation with the MDA![END_REF][START_REF] Dsouza | ! Omg's Mda, An Architecture for Modelling![END_REF], servent de cadre pratique pour illustrer nos travaux. Nous présentons en conclusion des perspectives d'étude et d'application de tels modèles de relations d'association.

Problématique de la réutilisation de composants conceptuels

Nos travaux portent sur la réutilisation de composants conceptuels et s'inscrivent dans la tendance actuelle des approches de développement de logiciels et de systèmes d'information dirigées par les modèles. Nous présentons brièvement ci-dessous MDA, l'approche de développement dirigée par les modèles proposée par l'OMG, autour de ses standards de modélisation.

MDA : l'approche de développement dirigée par les modèles de l'OMG

L'OMG a lancé une initiative pour bâtir une approche dirigée par les modèles appelée MDA [START_REF] Bezivin | ! From Object Composition to Model Transformation with the MDA![END_REF][START_REF] Dsouza | ! Omg's Mda, An Architecture for Modelling![END_REF]. Elle s'appuie sur le standard de modélisation orientée objets à quatre niveaux de l'OMG [START_REF] Omg | ! The Common Object Request Broker! :! Architecture and Specification rev. 2.6![END_REF] :

-le niveau méta-méta, qui définit le MOF (Meta Object Facility), un méta-méta-modèle permettant de décrire de façon standard un méta-modèle et d'étendre ou de modifier les méta-modèles existants. -le niveau méta, où les méta-modèles sont tous exprimés comme des instances du MOF, afin de permettre leur interopérabilité. Ces méta-modèles définissent les «! langages! » de modélisation qui sont utilisés pour décrire les modèles. L'OMG a ainsi défini, à ce niveau, le langage UML [START_REF] Omg | ! UML Specification 1.4![END_REF] par un méta-modèle instance du MOF.

-le niveau classe, où les modèles sont exprimés comme des instances de méta-modèles définissant le langage de modélisation choisi. Par exemple, un modèle UML, correspondant à la spécification! /! conception d'un composant logiciel est défini à ce niveau comme une instance du méta-modèle d'UML.

-le niveau instance, où sont produites des instances particulières (celles existant dans les applications) par instanciation des modèles de niveau classe.

Au sein de MDA, les modèles entretiennent principalement deux types de relations [START_REF] Bezivin | ! From Object Composition to Model Transformation with the MDA![END_REF][START_REF] Dsouza | ! Omg's Mda, An Architecture for Modelling![END_REF] :

-des relations de transformation, décrivant la traduction d'un modèle, instance d'un méta-modèle, en un modèle équivalent, instance d'un autre méta-modèle. L'expression des «! règles de transformation! » entre modèles représente un champ de recherche important. Ces règles permettront, par exemple, de décrire la génération automatique du code d'implantation d'un composant conceptuel pour une plate-forme donnée (règles de transformation entre le modèle de composants d'un langage de modélisation et le modèle de composants spécifique à une plate-forme d'implémentation).

-des relations d'intégration, décrivant comment les modèles de différents composants conceptuels, instances d'un même méta-modèle, sont assemblés en un modèle de granularité supérieure pour définir un nouveau composant. Nos travaux portent sur ce deuxième type de relations, directement liées aux mécanismes de réutilisation par assemblage de composants. Dans cet article, nous nous intéressons à l'assemblage de composants conceptuels par association de classes d'objets et à son support : la relation d'association. En effet, les relations d'association sont un concept clé de l'assemblage de composants car elles permettent, en définissant le rôle joué par les différentes classes d'un modèle, les unes par rapport aux autres, de spécifier les collaborations qui assurent le fonctionnement global de l'assemblage [START_REF] Vauttier | ! Extended Specification of Composite Objects in UML![END_REF].

La relation d'association

La sémantique et la modélisation des relations d'association a été, et continue à être, au centre de nombreux travaux [START_REF] Civello | ! Rooted Class Diagrams! :! A notation for Context-Independent Models![END_REF][START_REF] Bischof | ! Associations considered a bad thing![END_REF][START_REF]! Open Relationships -Associations, Mappings, Dependencies, and Uses![END_REF][START_REF] Stevens | ! On associations in the Unified Modelling Language![END_REF]. Il est cependant possible d'en retenir une sémantique consensuelle en se retreignant aux propriétés influant sur la réutilisation de composants conceptuels (cf. Section 2.3) : la dépendance et la réciprocité. Dans cet article, par soucis de simplification, l'étude sera restreinte aux relations d'association binaires1 .

La propriété de réciprocité

Il convient, dans un premier temps, de distinguer les relations d'association unidirectionnelles des relations d'association bidirectionnelles [START_REF] Firesmith | ! Clarifying Specialized Forms of Association in UML and OML![END_REF][START_REF]! Open Relationships -Associations, Mappings, Dependencies, and Uses![END_REF], c'est-à-dire la propriété qu'ont les relations d'exprimer, ou non, des rôles réciproques.

Une relation d'association unidirectionnelle, est une relation d'association qui ne possède qu'un seul sens de lecture : elle définit le rôle de la classe cible vis à vis de la classe source de la relation, mais ne définit par de rôle réciproque à la classe source vis à vis de la classe cible. Un lien unidirectionnel, associant un objet source O1 à un objet cible O2 définit le rôle que joue O2 pour O1, et uniquement ce rôle.

Par opposition, une relation d'association bidirectionnelle définit les rôles réciproques des deux classes qu'elle lie et possède ainsi deux sens de lecture. Lorsqu'un objet O1 est associé à un objet O2 par un lien bidirectionnel, ce lien définit le rôle joué par O2 vis-à-vis de O1, dans cette association, et réciproquement le rôle joué par O1 vis-à-vis de O2.

Le point de vue des méthodologistes diverge sur les mérites comparés de ces deux types de relations d'association. Certains, par économie de concepts, proposent de n'utiliser que des relations unidirectionnelles. L'expression de relations réciproques est alors assurée par un couple de relations d'associations unidirectionnelles assorties de contraintes pour gérer leur réciprocité [START_REF] Bischof | ! Associations considered a bad thing![END_REF][START_REF]! Open Relationships -Associations, Mappings, Dependencies, and Uses![END_REF]. On peut reprocher à ce type de modèle de relation d'association, d'une part, d'alourdir la spécification des relations d'associations réciproques et, d'autre part, de poser des problèmes de respect des principes objet dans la gestion de la représentation des relations d'association (à quelles entités doit on associer les règles ou les contraintes gérant la réciprocité des deux relations unidirectionnelles pour respecter le principe d'encapsulation ?).

Inversement, d'autres ne proposent que des relations d'association bidirectionnelles, ce qui impose de définir systématiquement un rôle réciproque à toute définition d'un rôle. C'est le cas du modèle de relations d'association d'UML [START_REF] Omg | ! UML Specification 1.4![END_REF], qui associe systématiquement à chaque extrémité d'une relation d'association la définition d'un rôle. En théorie, il est impossible d'exprimer, à l'aide d'un tel modèle, des relations d'association non-réciproques. Dans la pratique, cette obstacle est contourné en utilisant des rôles « factices », vides de sémantique, qui ne servent pas à exprimer des collaboration entre classes, mais uniquement à respecter la contrainte d'expression de relations uniquement bidirectionnelles. Au prix de rôles superflus, les relations bidirectionnelles peuvent donc servir à exprimer des relations « conceptuellement » unidirectionnelles. Mais les relations véritablement bidirectionnelles sont exprimées dans ces modèles à l'aide d'un concept adapté qui peut encapsuler toute la sémantique de la relation, ce qui simplifie la gestion du métamodèle et assure le respect des principes objet.

Ne proposer que des relations bidirectionnelles est, sans doute, ainsi, la meilleure solution de compromis entre l'expressivité du modèle de relations et efficacité du métamodèle. Mais la meilleure des solutions, et plus particulièrement pour la gestion de composants conceptuels, est celle d'un métamodèle sans compromis qui propose ces deux types de relations d'associations [START_REF] Civello | ! Rooted Class Diagrams! :! A notation for Context-Independent Models![END_REF]. Les relations intrinsèques sont définies en même temps que les classes à la définition desquelles elles participent. Ces relations d'associations intrinsèques sont assimilables, d'un point de vue fonctionnel, à des attributs et ont d'ailleurs parfois été désignées comme telles [START_REF]! Migrating to Object Technology![END_REF]. Les liens intrinsèques qui associent un objet à d'autres objets sont connus de cet objet et sont utilisés comme autant de « références » dans le codage de ses méthodes. A ce titre, les liens intrinsèques sont généralement implémentés à l'aide d'attributs [START_REF] Stevens | ! On associations in the Unified Modelling Language![END_REF], à défaut de disposer de modèles de relations réifiés [START_REF] Urtado | ! Versions d'entités complexes -Approches microscopique et macroscopique![END_REF][START_REF] Vauttier | ! Une Etude de la Modélisation du Comportement des Objets Composites![END_REF]. Ce type d'implantation permet de traduire la dépendance fonctionnelle ou existentielle exprimées dans la relation d'association mais ne permet pas de traduire toute la variété de sa sémantique opérationnelle. En effet, s'il est possible, conceptuellement, de représenter tous les attributs d'une classe d'objets à l'aide de relations d'associations intrinsèques, la réciproque est fausse : toutes les relations d'association intrinsèques ne représentent pas nécessairement un attribut d'une classe. Les attributs d'un objet servent à décrire l'objet lui-même. Les relations d'association servent plus généralement à traduire les collaborations qu'entretiennent les objets entre eux [START_REF] Wirfs-Brock R | ! Designing Object-Oriented Software![END_REF][START_REF] Dsouza | ! «! Objects, Components and Framework with UML -The Catalysis Approach![END_REF][START_REF] Stevens | ! On associations in the Unified Modelling Language![END_REF]. Ainsi, les attributs peuvent être représentés par une sous-classe de relation d'association intrinsèque, et pour être plus précis comme une relation de composition exclusive (un composant n'appartient qu'à un seul objet composite) et dépendante (la destruction de l'objet composite entraîne la destruction de ses composants) [START_REF] Vauttier | ! Extended Specification of Composite Objects in UML![END_REF]. En résumé, dans tous les cas, les relations d'association intrinsèques participent à la définition de la structure ou du comportement d'une classe d'objets : elles sont, à ce titre, définies a priori3 et ne peuvent être modifiées ou supprimées indépendamment de la définition de la classe d'objets qui en est dépendante. Des exemples concrets de ces relations d'association intrinsèques sont les relations d'association navigables d'UML [START_REF] Omg | ! UML Specification 1.4![END_REF].

La propriété de dépendance

-Les relations d'associations extrinsèques sont, au contraire, des relations d'association qui ne participent pas à l'expression des besoins fonctionnels ou existentiels des classes d'objets qu'elles associent. En d'autres termes, ces relations ne participent pas à la description des classes d'objets, mais uniquement à la description du contexte qui les environne dans le modèle. Les relations extrinsèques ne sont pas connues ou utilisées par les classes d'objets qu'elles lient : il est possible d'ajouter ou de retirer de telles relations d'association indépendamment de la définition des classes d'objets. Un exemple concret de telles relations d'association sont les relations d'associations non-navigables d'UML [START_REF] Omg | ! UML Specification 1.4![END_REF]. Ce type de relations d'association permet, par exemple, de structurer l'ensemble des objets d'un modèle, indépendamment des structures établies par les objets eux-mêmes, pour faciliter la navigation ou optimiser certains calculs « ensemblistes » au sein du modèle (utilisation du modèle comme structure de données), ou d'exprimer de la connaissance (la sémantique des rôles des associations) qui n'intervient pas dans la définition des classes. Ce type de relation permet également de définir, a posteriori 3 , des collaborations entre classes d'objets, lorsqu'elles sont utilisées dans un nouveau contexte, sans impliquer de modification des classes (afin de préserver leur potentiel de réutilisabilité et de ne pas compromettre leurs utilisations courantes). Les attributs et méthodes nécessaires à l'implémentation de ces collaborations sont définis au niveau de la relation d'association extrinsèque, qui devient alors un concept de première classe que nous appelons une classe d'objets relationnels. Un objet relationnel permet ainsi de représenter non seulement le lien structurel existant entre deux objets et mais également de gérer leur collaboration dans cette relation [START_REF] Dsouza | ! «! Objects, Components and Framework with UML -The Catalysis Approach![END_REF]. UML propose concept comparable, appelé classe-association [START_REF] Omg | ! Mof Specification 1.3.1![END_REF], sans lui donner une définition et un usage aussi précis. Bien que décrié par certains, qui le jugent inutile [START_REF] Bischof | ! Associations considered a bad thing![END_REF][START_REF]! Open Relationships -Associations, Mappings, Dependencies, and Uses![END_REF], le concept d'objet relationnel nous paraît essentiel dans ce contexte de l'assemblage de composants conceptuels. Il permet en effet de définir des relations d'association indépendamment des classes associées, tout en gérant leurs collaborations.

Nous utilisons les notations UML suivantes pour exprimer les relations d'association qui définissent les composants conceptuels (cf. Figure 1

Conception pour et par la réutilisation de composants conceptuels

Le développement à base de composants repose sur deux mécanismes : la production de composants pour la réutilisation et la production de composants par réutilisation [START_REF] Cauvet | ! La réutilisation dans l'ingénierie des systèmes d'information![END_REF][START_REF] Front-Conte A | ! Réutilisation et patrons d'ingénierie![END_REF].

Notions de contexte de définition et de contexte d'utilisation d'un composant conceptuel

La qualité principale attendue d'un composant est d'être réutilisable. Cette qualité est directement liée à sa généricité : la définition d'un composant doit être exempte de tout élément contextuel, lié à une utilisation Nous formalisons cette notion par le concept de contexte de définition d'un composant. Le contexte de définition d'un composant consiste en un modèle minimal ne comportant que les éléments qui sont nécessaires à la définition du composant. C'est le modèle de référence qui est, par exemple, stocké dans une bibliothèque et sur la base duquel le composant est réutilisé. Les contextes de définition des composants sont les « briques » du processus de développement par réutilisation de composants. Un composant ne possède qu'un contexte de définition. Nous parlons de « contexte » plutôt que de « modèle » de définition d'un composant pour être plus générique et moins ambigu. Malgré les inconvénients présentés ci-dessus, nous n'interdisons pas la définition conjointe de plusieurs composants au sein d'un même contexte de définition. Ce cas correspond à une décomposition non achevée de composants en composants plus élémentaires, dans un processus de production de composants réutilisables à partir de composants existants.

Par opposition, nous définissons le contexte d'utilisation d'un composant comme un modèle décrivant l'intégration d'un composant conceptuel à d'autres composants pour produire un composant d'une granularité plus élevée. Ce modèle réutilise les éléments du contexte de définition du composant et y ajoute les éléments spécifiques à son utilisation dans ce contexte donné. Un composant possède ainsi potentiellement une infinité de contextes d'utilisation.

Les notions de contexte de définition et d'utilisation sont relatives : si un composant C1 est composé d'un composant de granularité plus faible C2, le contexte de définition de C1 constitue l'un des contextes d'utilisation de son composant C2.

Conception de composants conceptuels pour la réutilisation

Pour être utile au processus de réutilisation, le contexte de définition d'un composant doit comporter :

-la définition des classes qui constituent le composant, -les relations structurelles (relations de composition) qu'entretiennent les classes d'objets du composant entre-elles, -les relations fonctionnelles (collaborations définies par des relations d'association) qu'entretiennent les classes d'objets du composant entre-elles.

Ces différents éléments constituent la définition « interne » du composant conceptuel (à comparer avec l'implémentation d'une classe d'objets). Mais le contexte de définition du composant doit comporter une définition « externe ». Cette définition doit comporter :

-l'ensemble des fonctionnalités qui sont proposées par le composant aux autres composants, appelé interface fournie par le composant [START_REF] Collet | ! Contrôle d'admission de composants avec des contrats comportementaux![END_REF]. Ces fonctionnalités sont spécifiées sous la forme d'interfaces et sont concrètement implémentées par les différentes classes du composant.

-l'ensemble des fonctionnalités qui doivent être fournies par d'autres composants pour permettre le fonctionnement du composant, appelé interface requise par le composant [START_REF] Collet | ! Contrôle d'admission de composants avec des contrats comportementaux![END_REF].

Ces Au delà de la description de nouveaux composants ex cathedra, le métamodèle du langage de modélisation doit permettre la production de composants conceptuels réutilisables par désassemblage de modèles. Ce processus réclame un mécanisme permettant de décomposer les relations bidirectionnelles en relations unidirectionnelles afin de pouvoir isoler le contexte de définition du composant du reste du modèle. Par exemple, le désassemblage du composant présenté

{R6:J} «! component! » C-C «! component! » C-D a) b) R10:J R9:Q R10:J R9:Q Figure 2.
Exemples de contextes de définition de composants

Conception de composants conceptuels par la réutilisation

La production d'un composant conceptuel par la réutilisation de composants conceptuels, consiste à sélectionner un ensemble de composants conceptuels, décrits par leurs contextes de définition, à importer les éléments des modèles correspondant dans le modèle du contexte d'utilisation, à adapter les éléments au contexte (par spécialisation ou encapsulation dans un adapteur), puis à les assembler (par association, dans le contexte de ce papier). On désigne les modèles des contextes de définition comme les modèles composants du modèle du contexte d'utilisation, désigné quant à lui comme le modèle résultant de l'assemblage des modèles composants.

Approches de l'assemblage de composants

On peut distinguer deux approches dans l'assemblage des composants :

-l'assemblage par « connecteurs » [START_REF] Dsouza | ! «! Objects, Components and Framework with UML -The Catalysis Approach![END_REF][START_REF] Ducasse | ! Intégration réflexive de dépendances dans un modèle à classes![END_REF]. Pour des composants conceptuels, ces connecteurs consistent en des relations d'association qui décrivent les liens existant, dans le contexte d'utilisation, entre les classes d'objets provenant des différents contextes de définition. Sous la forme de classes d'objets relationnels, ces relations d'association sont le support de la définition et du contrôle des collaborations qu'entretiennent les classes pour définir ce nouveau composant. Cette philosophie d'assemblage de composants produit des « systèmes » d'objets en interaction, par juxtaposition et connexion de classes d'objets.

-l'assemblage par construction d'objets composites [START_REF] Vauttier | ! Extended Specification of Composite Objects in UML![END_REF]. La construction de classes d'objets composite offre l'avantage de produire une représentation concrète, abstraite et hiérarchisée, des systèmes d'objets qui résultent de l'assemblage. Dans cette approche, le composant qui est formé par assemblage d'autres composants est représenté explicitement dans le modèle sous la forme d'une classe d'objets composites. Cette classe d'objets composites décrit la structure interne du composant (relations de composition), définit et gère la coopération entre ses composants internes (définition du comportement global du composant au niveau de la classe) et définit, à l'aide de son interface, une interface abstraite du composant (fonctionnalités ou résultantes du composant).

La construction d'une classe d'objets composites présente l'avantage de pouvoir manipuler le composant ainsi construit comme une classe d'objets. A contrario, dans l'approche par connecteurs, le système d'objets est la résultante de la présence d'éléments de connexion entre classes mais le système n'est aucunement formalisé sous la forme d'une entité explicite, directement manipulable. Cette situation provient de l'utilisation de langages orientés objets et non orientés composants. Même au niveau conceptuel, dans des langages de modélisation comme UML, le concept de composant est embryonnaire et ne concerne que la phase de déploiement. Ces langages ne proposent pas de concept véritablement adaptés à la représentation et à la gestion des composants. Les classes d'objets composites sont alors un moyen de représenter des composants comme des classes d'objets et de bénéficier alors des mécanismes classiques de l'orientation objet pour leur gestion (encapsulation, abstraction, héritage, instanciation, etc.). Cependant, il serait sans doute souhaitable de développer de véritables langages de programmation « orientés composants », intégrant directement la manipulation abstraite des composants.

La construction d'une classe composite représentant le composant est utilisée pour réduire la complexité apparente du composant, par encapsulation et abstraction : un objet composite, quelle que soit la complexité de sa structure interne et la profondeur de son graphe de composition, fournit une interface abstraite qui permet de manipuler l'ensemble des objets qui le composent comme s'il s'agissait d'un objet simple. La capacité de réduire la complexité d'un système d'objets en le représentant sous la forme d'un objet composite, puis à composer hiérarchiquement ces objets composites, permet d'envisager des assemblages complexes, à plusieurs niveaux d'imbrication. A défaut, en n'assemblant que par simple juxtaposition à l'aide de connecteurs, le concepteur est rapidement confronté à une explosion de la complexité des modèles, en nombre d'éléments.

Les deux approches diffèrent également par leur philosophie : décentralisée pour l'approche par connecteurs, centralisée pour l'approche par construction d'objets composites. L'objet composite représente un élément de contrôle central, qui définit et gère les collaborations définies a posteriori, nécessaires au fonctionnement global de l'assemblage de composants qui le constitue : c'est la notion d'objet dominant ou d'objet racine évoquée dans [START_REF] Civello | ! Rooted Class Diagrams! :! A notation for Context-Independent Models![END_REF][START_REF] Ramazani | ! Extending OMT for the Specification of Composite Objects![END_REF][START_REF] Rumbaugh | ! Taking things in context! :! Using composite objects to build models![END_REF]. Dans une approche par connecteurs, la définition et la gestion du comportement global du composant sont répartis sur un ensemble de classes d'objets (collaborations définies a priori) et des classes d'objets relationnels (collaborations a posteriori, nécessaires à l'assemblage).

Gestion de l'assemblage de composants conceptuels

Dans tous les cas, la construction d'un nouveau composant par réutilisation d'autres composants revient à définir les nouvelles relations d'associations qui lient les classes d'objets (issues des composants réutilisés ou crées pour les besoins de définition du nouveau composant) participant au contexte de définition du nouveau composant. Ces relations d'association ont différentes provenances :

-elles proviennent des contextes de définition des composants réutilisés, -elles sont créées, entre de nouvelles classes, créées pour les besoins de définition du nouveau composant, dans le contexte de définition du nouveau composant (définition a priori), -elles sont créées, a posteriori, entre des classes issues des composants réutilisés.

Ce troisième cas est la véritable situation d'assemblage de composants conceptuels préexistants. De façon plus précise, la création de relations d'associations intrinsèques bidirectionnelles entre classes existantes constitue le coeur de ce processus d'assemblage. En effet, la définition a posteriori des relations d'association ne pose aucun problème dans le cas de relations d'associations extrinsèques. Par contre, la définition, a posteriori, de nouvelles relations d'association intrinsèques entre classes requiert le support de mécanismes spécifiques. Comme il n'est pas acceptable de modifier la définition des classes existantes5 et que les relations d'association intrinsèques participent directement à la définition des classes, les relations d'associations intrinsèques définies a posteriori doivent nécessairement « provenir » des relations d'association intrinsèques définies a priori dans les composants. Ainsi, le langage de modélisation doit fournir des mécanismes permettant de construire, a posteriori, des relations d'association à partir des relations définies a priori dans le contexte de définition des composants. Ces mécanismes sont typiquement la gestion de la spécialisation et de la composition entre relations d'association, mécanismes parfois évoqués mais peu étudiés et développés [START_REF] Bock | ! A More Complete Model of Relations and Their Implementation: Aggregation![END_REF].

Conclusion et perspectives

Nous avons étudié dans cet article les propriétés de la relation d'association qui influent sur leur capacité à être un support à la définition de composants conceptuels pour et par la réutilisation : la réciprocité, exprimée par les relations bidirectionnelles et la dépendance, exprimée par les relations intrinsèques. Nous en avons déduit les caractéristiques d'un modèle de relation d'association permettant de mettre en pratique les principes du développement à base de composants dirigés par les modèles : support de relations d'association unidirectionnelles pour exprimer, de manière isolée, les besoins de chaque composant ; support de mécanismes permettant de construire des relations d'associations bidirectionnelles à partir des relations unidirectionnelles, afin de ne pas intégrer les composants par simple juxtaposition mais par la définition de véritables collaborations ; support de mécanismes permettant, au contraire, de décomposer des relations d'association bidirectionnelles en associations unidirectionnelles pour produire, à partir d'un composant conceptuel, des composants conceptuels plus élémentaires. Une première perspective de ces travaux est la définition, au niveau du métamodèle d'UML, d'un modèle de relations d'association conforme à ces principes (le modèle de relations d'UML ne permettant pas, par exemple, l'expression de relations unidirectionnelles ou la composition entre relations) puis son implémentation, à fin d'expérimentation dans un AGL. Une deuxième perspective est l'étude exhaustive des différentes formes de construction d'une relation d'association à partir d'autres relations d'association, pour en évaluer les utilisations potentielles dans la gestion de la réutilisation de composants conceptuels. Une troisième perspective est une étude approfondie des possibilités offertes par la gestion dynamique des relations d'associations en tant qu'entités composites. Au niveau instance, cette dynamique pourrait permettre, par exemple, de gérer des mécanismes d'évolution du rôle d'un objet [START_REF] Urtado | ! Versions d'entités complexes -Approches microscopique et macroscopique![END_REF][START_REF] Vauttier | ! Une Etude de la Modélisation du Comportement des Objets Composites![END_REF], au fil d'une collaboration. Au niveau classe, cette dynamique peut servir de base à la définition d'un « service de trading » de composants conceptuels, tel qu'il est prévu d'en outiller les futurs bus de connaissances MDA [START_REF] Bezivin | ! From Object Composition to Model Transformation with the MDA![END_REF]. Un tel service est chargé de référencer les composants existants, afin de pouvoir suggérer, pour un composant donné, des assemblages qui permettent de le mettre en oeuvre en satisfaisant ses besoins de collaboration. Il s'agit, dans notre approche, de suggérer ces assemblages par la construction de nouvelles relations d'association, en composant les relations d'association existant dans les composants conceptuels référencés. Enfin, nous envisageons d'étendre la sémantique des rôles, pour adjoindre à la simple spécification du type d'objets attendu (définition des signatures des fonctionnalités requises), des informations assertionnelles (pré-et post-conditions) et comportementales (scénarios d'appels de fonctionnalités devant être supportés), afin que les contrôles de validité des collaborations établies entre composants ne se limitent pas à de simples vérifications syntaxiques.

  De manière générale [OMG01a], une relation d'association est une relation n-aire liant un ensemble de classes d'objets et définissant les rôles relatifs joués par les instances de ces classes, lorsqu'elles sont mises en relation par des instances de cette relation d'association. Une instance d'une relation d'association est appelée un lien d'association. Un lien d'association lie n objets, instances des n classes liées par la relation d'association dont il est une instance.

  Il est à distinguer, dans un deuxième temps, les relations d'associations que nous désignerons comme intrinsèques des relations que nous désignerons comme extrinsèques, selon qu'elles ont, ou non, la propriété d'exprimer un rôle dont dépend la définition ou le fonctionnement d'une classe. -Les relations d'association intrinsèques sont des relations d'association qui participent directement à la description ou au fonctionnement des classes. Elles traduisent les besoins existentiels (description d'une partie d'un objet par un autre objet) ou fonctionnels (appels aux méthodes fournies par un autre objet pour réaliser ses propres méthodes) d'une classe d'objets vis à vis d'une autre classe d'objets. Le premier cas correspond à la définition d'une relation de composition 2 [Win78, Boc98, OMG01a, Bar03], qui est un cas particulier de relation d'association. Le second cas correspond à la définition d'une « simple » relation d'association, dont la sémantique n'exprime que la nécessaire collaboration entre deux classes.

Fig

  Fig 1d. Relation d'association bidirectionnelle intrinsèque R1:I R2:J

  Figure 2. a, en découpant la relation bidirectionnelle liant les classes C et D en un ensemble de deux relations unidirectionnelles, permet de produire deux nouveaux composants (C-C et C-D), qui permettent d'utiliser les classes C et D indépendamment l'une de l'autre (cf. Figure 2. b).

  Figure 3. Exemple d'assemblage de composants

  aux différents mécanismes permettant de lier «! physiquement! » deux graphes d'objets! : l'identification, la fusion, et l'association de classes d'objets[START_REF]! Composing design models: An extension to the UML![END_REF]. L'identification consiste à définir comme identiques (à des renommages près) deux classes d'objets. Les graphes correspondant aux deux modèles sont alors intégrés par le partage d'une classe d'objets commune. La fusion consiste à créer une nouvelle classe par spécialisation de deux classes appartenant à deux modèles à intégrer! : cette sous-classe hérite des propriétés des deux classes et les fusionne. Les graphes correspondant aux deux modèles sont alors intégrés grâce à la création d'une classe commune. L'association consiste à définir les rôles que jouent les classes les unes par rapport aux autres au sein des modèles à l'aide de relations d'association[START_REF] Wirfs-Brock R | ! Designing Object-Oriented Software![END_REF][START_REF] Holland | ! Specifying reusable components using contracts![END_REF][START_REF] Reenskaug | ! Working with Objects![END_REF][START_REF] Dsouza | ! «! Objects, Components and Framework with UML -The Catalysis Approach![END_REF]. L'intégration de deux modèles peut être obtenue en définissant une association entre deux classes d'objets, créant ainsi un arc reliant les graphes des deux modèles.

Concrètement, ces relations d'intégration se traduisent, dans un premier temps, par des relations d'! «! import! » entre modèles, permettant à un modèle de réutiliser les éléments d'un autre modèle. Puis les éléments provenant des différents modèles réutilisés sont assemblés, grâce

  Une interface est la spécification d'un type d'objets : elle définit le protocole, c'est-àdire l'ensemble des fonctionnalités qu'une classe d'objets doit implémenter pour se conformer au type défini par l'interface. Une classe d'objets est une réalisation concrète, particulière d'un ou plusieurs types d'objets. Ainsi, spécifier le type d'un rôle à l'aide d'une interface laisse un libre choix quant aux classes d'objets dont les instances joueront le rôle dans un contexte d'utilisation donné. Spécifier le type d'un rôle à l'aide d'une classe d'objets contraint le type des objets aux seules instances de cette classe et de ses sousclasses. Une telle modélisation peut-être utilisée à dessein afin d'imposer le choix d'une classe d'objets, c'est-à-dire d'une réalisation particulière d'un type d'objets. Les interfaces sont les « composants » de granularité la plus faible et de réutilisabilité la plus élevée. Ce sont également les « composants » d'utilisabilité la plus faible (ce ne sont que des éléments abstraits, qui ne peuvent être utilisés tels quels). A un stade de désassemblage et de généralisation le plus élevé, l'ensemble de ces interfaces constitue un « référentiel de types » [Col03] fournissant une base commune pour exprimer les capacités des composants puis d'assurer, au minimum, leur compatibilité syntaxique, lors des assemblages. Une classe qui réalise une interface décrit une solution d'implémentation concrète. Cette solution fait potentiellement apparaître des besoins de collaboration entre la classe et d'autres classes, exprimés par des relations d'association. Dans ces deux cas, la classe C spécifie entièrement la collaboration qui doit s'établir entre ses instances et leurs composants : les composants sont entièrement subordonnés aux objets composites et ne peuvent pas définir les rôles qu'ils souhaitent leur voir jouer. Ces exigences peuvent être assouplies, pour « ouvrir » le composant. Au lieu d'« imposer » un rôle à la classe composante, la classe composite peut « suggérer » un rôle. C'est ce qu'illustre la relation de composition définissant le rôle R7, rôle de composants de type O pour les objets composites instances de C. Cette relation spécifie que la classe composite « peut » jouer, si la classe composante associée le requiert, le rôle réciproque R6:J. Aussi, ce rôle potentiel n'est pas défini comme un rôle effectif (étiquette textuelle associée à l'extrémité de la relation), mais sous la forme d'une contrainte (étiquette textuelle entourée d'accolades) portant sur la future définition du rôle. Une relation d'association, au contraire, définit une collaboration « d'égal à égal ». Pour ouvrir totalement le composant, les classes associées doivent pouvoir définir, a posteriori, de manière indépendante, le rôle réciproque composant ne spécifie, hormis les relations d'association internes, que des relations d'associations unidirectionnelles, précisant le rôle attendu de classes externes.

	autres
	composants :
	-sa capacité à être associé à un autre composant pour jouer un certain rôle, grâce aux fonctionnalités qu'il
	implémente,
	-son besoin d'être associé à d'autres composants, afin qu'ils lui apportent leur collaboration, en jouant le rôle
	qui leur est défini dans l'association.
	Comme décrit plus haut, la réutilisabilité d'un composant dépend de la généricité de son contexte de
	définition. Cette généricité dépend à son tour de la capacité du langage de modélisation (de son métamodèle) à
	isoler la définition d'un composant de tout contexte d'utilisation. Cette isolation requiert un certain nombre de
	concepts :

éléments sont comparables à la définition de l'interface d'une classe d'objets, dans le sens où elle spécifie les collaborations que le composant pourra avoir avec d'autres composants. Elle en diffère cependant en spécifiant à la fois les responsabilités du composant (collaborations offertes par le composant) et ses besoins (collaborations requises par un composant). Ces concepts, introduits et développés par

[START_REF] Dsouza | ! «! Objects, Components and Framework with UML -The Catalysis Approach![END_REF][START_REF] Holland | ! Specifying reusable components using contracts![END_REF][START_REF] Reenskaug | ! Working with Objects![END_REF][START_REF] Wirfs-Brock R | ! Designing Object-Oriented Software![END_REF]

dans des méthodes de conception «collaboration-based ou « role-based » , se sont généralisés dans les modèles de composants. Cette « interface » définit les possibilités d'assemblage du composant avec d'-le concept d'interface (au sens de définition abstraite d'une classe d'objets). La définition d'un rôle, dans une relation d'association, est assortie de la définition du type des objets qui sont capables de remplir ce rôle [Hol92, Ree95, Wir90]. Pour assurer un bon découplage du contexte de définition d'une classe d'objets visà-vis des autres classes d'objets, il convient de pouvoir typer ce rôle à l'aide d'une interface plutôt qu'avec une classe d'objets. -des relations d'association unidirectionnelles . Les relations d'association unidirectionnelles permettent d'exprimer les besoins de collaboration d'une classe d'un composant conceptuel, en spécifiant le rôle que doit jouer pour elle une classe d'un autre composant. Cette classe peut être spécifiée à l'aide d'une interface afin de laisser le choix de la classe qui remplira le rôle. Disposer de relations d'association unidirectionnelles prend ici toute son importance car celles-ci fournissent un moyen d'adopter le point du vue du composant à définir et de découpler sa définition de celle des autres composants. En effet, l'utilisation d'une relation d'association bidirectionnelle réclame, comme décrit plus tôt, la définition d'un rôle réciproque, à savoir la définition du rôle joué par l'une des classes du composant pour une classe d'un autre composant. La définition d'un tel rôle ne peut se justifier dans le contexte de définition que s'il exprime une exigence, posée par la classe du composant, sur les rôles qu'elle accepte de jouer pour des classes d'autres composants : non seulement cette classe spécifie comment elle veut utiliser une autre classe mais également comme elle doit être utilisée par cette autre classe. Une situation typique est la définition d'une relation de composition. Une relation de composition est nécessairement une relation bidirectionnelle : elle exprime non seulement, le rôle joué par la classe composante, mais également le rôle de la classe composite, pour pouvoir y spécifier la propriété d'agrégation (obligatoire pour définir la classe comme une classe d'objets composite) [OMG01a]. La figure 2a illustre différentes variantes de cette situation. La classe d'objets composites C y spécifie que ses instances ont besoin de composants de type Q pour jouer le rôle R9, à l'aide d'une relation de composition bidirectionnelle, qui spécifie que les instances de C doivent nécessairement jouer le rôle réciproque R10 pour ces composants. Par ailleurs, la classe C spécifie que ses instances ont besoin de composants de type N pour jouer le rôle R5, à l'aide d'une relation de composition bidirectionnelle. Le rôle de la classe C dans cette relation, R4, est non navigable : il spécifie ainsi que les instances de C ne peuvent pas être utilisées par les composants qui leur seront associés dans cette relation (un rôle non navigable n'est pas fonctionnel ; il est purement informationnel). qu'elles souhaitent voir jouer par les classes du composant, « en échange du rôle qu'elles jouent pour elles ». Les relations d'association unidirectionnelles issues des classes C et D spécifient qu'elles ont besoin de la collaboration d'objets de types M et P pour jouer les rôles R3 et R8, mais n'ont aucune exigence quant à leurs rôles réciproques dans leur future association avec des classes répondant à leur besoin. Il sera alors possible d'assembler le composant avec d'autres, en associant les classes C et D, avec de quelconques classes implémentant les types M et P. Ainsi, en général, pour assurer sa généricité, le contexte de définition d'un

Les relations binaires sont les plus couramment utilisées. Peu de démarches encouragent l'utilisation de relations d'association d'arité supérieure, s'attachant avant tout à définir la relation qu'entretient, en particulier, chaque couple de classes d'un modèle.

Dans cet article, nous utilisons le terme relation de composition pour faire référence à toutes les formes de composition (ce qui englobe, sans distinction, les relations d'agrégation et de composition au sens d'UML).

A priori et a posteriori font référence ici au processus de réutilisation. Une relation définie a priori doit l'être au même moment que les classes aux définitions desquelles elle participe. Elle ne peut en aucun cas y être ajoutée a posteriori, c'est-à-dire après l'achèvement de la conception des classes (par exemple, pour être adaptées à un autre contexte au cours d'un processus de réutilisation) sauf modifications radicales des classes mêmes (notamment de leurs implémentations).

Nous travaillons conjointement à l'adaptation du métamodèle d'UML mais le parti pris de cet article est de ne présenter que les aspects conceptuels de l'utilisation des relations d'association dans la gestion des composants conceptuels.

La définition des classes réutilisées est préservée. Elle ne doit pas être modifiée par son utilisation dans un contexte donné. Si une nouvelle définition d'une classe d'objets réutilisée est requise, elle est introduite dans le modèle sous la forme soit d'une nouvelle classe par spécialisation ou composition (adaptation) des classes existantes, soit d'une version de classe. Il est possible que la modification d'une classe au sein d'un composant ait des impacts sur les autres classes du composant. [Urt98a, Urt98b] étudient ces impacts dans le cadre du versionnement.

Certains langages orientés objets, tels qu'UML, proposent un héritage dit « dynamique ». Cela signifie qu'il est possible de modifier la hiérarchie d'héritage en ajoutant ou retirant une relation de spécialisation. La définition de la classe s'en trouve alors modifiée. Pour un ensemble de relations de spécialisation donné, la définition d'une classe est figée : toutes les instances de la classe ont la même définition au même instant.